Coupled chemistry-climate models (CCMs) are currently the most appropriate tools for projecting the evolution of the ozone layer through the 21st century and its impact on climate. However, numerous sources of uncertainties in CCM projections of the stratospheric ozone layer were revealed in the past. In this thesis three sources of uncertainty were investigated: (i) uncertainties in the kinetic reaction rates of an important ozone depleting catalytic cycle, (ii) uncertainties resulting from different future greenhouse gas (GHG) emissions, and (iii) uncertainties in the representation of key chemical processes in CCMs. This thesis presents two methods to derived key kinetic reactions rates driving polar ozone depletion from atmospheric measurements, such as ground-based chlorine monoxide (ClO) measurements, thereby focussing on the kinetic reaction rates driving the effectiveness of the ClO dimer cycle during the day. The ClO dimer is one of the most destructive ozone loss processes in polar regions. The derived results are in agreement with previous studies and confirm that a rather higher value of the ratio of kinetic parameters J/kf (where J is the photolysis frequency and kf is the dimer formation rate) than currently recommended is required to explain the atmospheric measurements. The findings of this thesis highlight the need for long-term atmospheric measurements of day and night-time ClO and ClOOCl (referred to as the ClO dimer) and the need to investigate the kinetic reaction rates under stratospheric conditions. The uncertainty in the ozone projections that arises from the uncertainty in future emissions of GHGs has been subject to the second part of this thesis. A semi-empirical model approach which is used to investigate the evolution of stratospheric activated chlorine concentrations and related changes in Antarctic ozone depletion in a changing climate is presented. The sensitivity of the return dates of Antarctic ozone to historic levels (e.g. 1960 or 1980) to GHG emissions scenarios is examined. It was found that the return date is largely insensitive to GHG concentrations. More importantly, this study shows that the tight coupling between ozone and temperature plays an important role in determining the return date of Antarctic ozone and therefore it is imperative that the ozone-temperature coupling is included in numerical models used to project future ozone abundances. The third part of this thesis presents a process-oriented approach to evaluate CCMs. For this purpose a new semi- empirical model, SWIFT, was developed to provide a tool to assess and evaluate the key processes driving polar ozone depletion in CCMs. SWIFT describes the time rate of change of key trace gases governing chlorine activation and deactivation. SWIFT is trained on atmospheric observations of trace gases, providing a set of empirical fit-coefficients. When applying SWIFT to CCM output, and comparing the derived fit-coefficients with those obtained in reality, the ability of the CCM to faithfully simulate key chemical processes can be assessed. Because a number of issues where revealed when applying SWIFT to CCM output, this thesis presents only preliminary results from the application of SWIFT to a selected CCM, EMAC-FUB. It was found that SWIFT reproduces the key processes for chlorine activation and deactivation very well and therefore, if accounting for known model deficiencies in CCMs, SWIFT can provide a powerful tool not only to evaluate key processes but also to estimate the importance of the model deficiencies on the key processes driving polar ozone depletion.
Unter Berücksichtigung der Interaktionen zwischen Ozon- und Treibhausgas- induzierten Klimaänderungen sind gekoppelte Klima-Chemie Modelle (engl. chemistry-climate-models, CCMs) geeignete Mittel zur Erstellung von Projektionen der zukünftigen stratosphärischen Ozonentwicklung. Diese Prognosen werden jedoch durch eine Reihe von Unsicherheitsfaktoren beeinflusst. In der vorliegenden Arbeit werden drei Unsicherheitsquellen näher betrachtet: (i) Unsicherheiten in den reaktionskinetischen Parametern, (ii) Unsicherheiten im Verlauf der zukünftigen Treibhausgaskonzentrationen und (iii) Unsicherheiten in der Darstellung verschiedener Schlüssel-Prozesse für den polaren Ozonabbau in CCMs. In der vorliegenden Arbeit werden zwei Methoden vorgestellt, wie man reaktionskinetische Parameter von atmospärischen Messungen ableiten kann. Hierbei konzentrieren sich diese Arbeit auf die reaktionskinetischen Parameter eines der bedeutendsten ozonzerstörenden Zyklen in den polaren Regionen, den ClO-Dimer Zyklus. Die in dieser Arbeit gewonnenen Ergebnisse bestätigen die Ergebnisse früherer Studien, dass im Vergleich zu den derzeit empfohlenen und verwendeten reaktionskinetischen Parametern ein eher größerer Wert benötigt wird, um die atmosphärischen Messungen zu reproduzieren. Die Resultate der Arbeit untersteichen die Notwendigkeit von langfristigen atmosphärischen Tag- und Nachtmessungen von ClO und dem ClO- Dimer sowie die Notwendigkeit, die reaktionskinetischen Parameter unter stratosphärischen Bedingungen zu untersuchen. Die Unsicherheiten in den Ozon- Prognosen - resultierend aus den bestehenden Unsicherheiten im Verlauf der zukünftigen Treibhausgasemissionen - werden im zweiten Teil dieser Arbeit näher betrachtet. Hier wird ein semi-empirischer Modellansatz vorgestellt, um die Entwicklung stratosphärischer Chlorkonzentrationen und die damit verbundene Veränderung im antarktischen Ozon unter den Aspekten des Klimawandels zu prognostizieren. Dabei wurde das Problem der Ozonerholung auf historische Werte (z.B. von 1960 oder 1980) in Abhängigkeit verschiedener Treibhausgasemissions-Szenarien untersucht. Die Untersuchungen machen den Einfluss des Temperatur-Ozon-Feedbacks deutlich: wird dieser nicht berücksichtigt, dann ist der Zeitpunkt der Ozonerholung größtenteils unabhängig von der Treibhausgasentwicklung. Die Bedeutung der engen Kopplung zwischen Temperatur und Ozon und ihre entscheidende Rolle bei der Erstellung von Ozon-Prognosen in der Antarktis werden verdeutlicht. Im dritten Teil der vorliegenden Arbeit wird ein Ansatz zur Prozess-orientierten Evaluierung von CCMs vorgestellt. Hierfür wurde ein semi-empirisches Model entwickelt, SWIFT, welches die zeitliche Änderung von Spurengasen, welche die Chloraktivierung und -deaktivierung regulieren, beschreibt. SWIFT wird an atmosphärischen Messungen verschiedener Spurengase trainiert, woraus empirische Fitkoeffizienten hervorgehen. Wenn SWIFT dann auf CCM Daten angewendet wird, können die berechneten Fitkoeffizienten mit den aus den Beobachtungen gewonnenen Koeffizienten verglichen werden. Dieser Vergleich ermöglicht es abzuschätzen, wie genau die CCMs die chemischen Prozesse simulieren können. In dieser Arbeit werden vorläufige Ergebnisse einer ersten Anwendung von SWIFT auf CCM-Daten vorgestellt.
