dc.contributor.author
Kremser, Stefanie
dc.date.accessioned
2018-06-07T17:00:23Z
dc.date.available
2011-08-24T13:01:21.665Z
dc.identifier.uri
https://refubium.fu-berlin.de/handle/fub188/3280
dc.identifier.uri
http://dx.doi.org/10.17169/refubium-7480
dc.description.abstract
Coupled chemistry-climate models (CCMs) are currently the most appropriate
tools for projecting the evolution of the ozone layer through the 21st century
and its impact on climate. However, numerous sources of uncertainties in CCM
projections of the stratospheric ozone layer were revealed in the past. In
this thesis three sources of uncertainty were investigated: (i) uncertainties
in the kinetic reaction rates of an important ozone depleting catalytic cycle,
(ii) uncertainties resulting from different future greenhouse gas (GHG)
emissions, and (iii) uncertainties in the representation of key chemical
processes in CCMs. This thesis presents two methods to derived key kinetic
reactions rates driving polar ozone depletion from atmospheric measurements,
such as ground-based chlorine monoxide (ClO) measurements, thereby focussing
on the kinetic reaction rates driving the effectiveness of the ClO dimer cycle
during the day. The ClO dimer is one of the most destructive ozone loss
processes in polar regions. The derived results are in agreement with previous
studies and confirm that a rather higher value of the ratio of kinetic
parameters J/kf (where J is the photolysis frequency and kf is the dimer
formation rate) than currently recommended is required to explain the
atmospheric measurements. The findings of this thesis highlight the need for
long-term atmospheric measurements of day and night-time ClO and ClOOCl
(referred to as the ClO dimer) and the need to investigate the kinetic
reaction rates under stratospheric conditions. The uncertainty in the ozone
projections that arises from the uncertainty in future emissions of GHGs has
been subject to the second part of this thesis. A semi-empirical model
approach which is used to investigate the evolution of stratospheric activated
chlorine concentrations and related changes in Antarctic ozone depletion in a
changing climate is presented. The sensitivity of the return dates of
Antarctic ozone to historic levels (e.g. 1960 or 1980) to GHG emissions
scenarios is examined. It was found that the return date is largely
insensitive to GHG concentrations. More importantly, this study shows that the
tight coupling between ozone and temperature plays an important role in
determining the return date of Antarctic ozone and therefore it is imperative
that the ozone-temperature coupling is included in numerical models used to
project future ozone abundances. The third part of this thesis presents a
process-oriented approach to evaluate CCMs. For this purpose a new semi-
empirical model, SWIFT, was developed to provide a tool to assess and evaluate
the key processes driving polar ozone depletion in CCMs. SWIFT describes the
time rate of change of key trace gases governing chlorine activation and
deactivation. SWIFT is trained on atmospheric observations of trace gases,
providing a set of empirical fit-coefficients. When applying SWIFT to CCM
output, and comparing the derived fit-coefficients with those obtained in
reality, the ability of the CCM to faithfully simulate key chemical processes
can be assessed. Because a number of issues where revealed when applying SWIFT
to CCM output, this thesis presents only preliminary results from the
application of SWIFT to a selected CCM, EMAC-FUB. It was found that SWIFT
reproduces the key processes for chlorine activation and deactivation very
well and therefore, if accounting for known model deficiencies in CCMs, SWIFT
can provide a powerful tool not only to evaluate key processes but also to
estimate the importance of the model deficiencies on the key processes driving
polar ozone depletion.
de
dc.description.abstract
Unter Berücksichtigung der Interaktionen zwischen Ozon- und Treibhausgas-
induzierten Klimaänderungen sind gekoppelte Klima-Chemie Modelle (engl.
chemistry-climate-models, CCMs) geeignete Mittel zur Erstellung von
Projektionen der zukünftigen stratosphärischen Ozonentwicklung. Diese
Prognosen werden jedoch durch eine Reihe von Unsicherheitsfaktoren
beeinflusst. In der vorliegenden Arbeit werden drei Unsicherheitsquellen näher
betrachtet: (i) Unsicherheiten in den reaktionskinetischen Parametern, (ii)
Unsicherheiten im Verlauf der zukünftigen Treibhausgaskonzentrationen und
(iii) Unsicherheiten in der Darstellung verschiedener Schlüssel-Prozesse für
den polaren Ozonabbau in CCMs. In der vorliegenden Arbeit werden zwei Methoden
vorgestellt, wie man reaktionskinetische Parameter von atmospärischen
Messungen ableiten kann. Hierbei konzentrieren sich diese Arbeit auf die
reaktionskinetischen Parameter eines der bedeutendsten ozonzerstörenden Zyklen
in den polaren Regionen, den ClO-Dimer Zyklus. Die in dieser Arbeit gewonnenen
Ergebnisse bestätigen die Ergebnisse früherer Studien, dass im Vergleich zu
den derzeit empfohlenen und verwendeten reaktionskinetischen Parametern ein
eher größerer Wert benötigt wird, um die atmosphärischen Messungen zu
reproduzieren. Die Resultate der Arbeit untersteichen die Notwendigkeit von
langfristigen atmosphärischen Tag- und Nachtmessungen von ClO und dem ClO-
Dimer sowie die Notwendigkeit, die reaktionskinetischen Parameter unter
stratosphärischen Bedingungen zu untersuchen. Die Unsicherheiten in den Ozon-
Prognosen - resultierend aus den bestehenden Unsicherheiten im Verlauf der
zukünftigen Treibhausgasemissionen - werden im zweiten Teil dieser Arbeit
näher betrachtet. Hier wird ein semi-empirischer Modellansatz vorgestellt, um
die Entwicklung stratosphärischer Chlorkonzentrationen und die damit
verbundene Veränderung im antarktischen Ozon unter den Aspekten des
Klimawandels zu prognostizieren. Dabei wurde das Problem der Ozonerholung auf
historische Werte (z.B. von 1960 oder 1980) in Abhängigkeit verschiedener
Treibhausgasemissions-Szenarien untersucht. Die Untersuchungen machen den
Einfluss des Temperatur-Ozon-Feedbacks deutlich: wird dieser nicht
berücksichtigt, dann ist der Zeitpunkt der Ozonerholung größtenteils
unabhängig von der Treibhausgasentwicklung. Die Bedeutung der engen Kopplung
zwischen Temperatur und Ozon und ihre entscheidende Rolle bei der Erstellung
von Ozon-Prognosen in der Antarktis werden verdeutlicht. Im dritten Teil der
vorliegenden Arbeit wird ein Ansatz zur Prozess-orientierten Evaluierung von
CCMs vorgestellt. Hierfür wurde ein semi-empirisches Model entwickelt, SWIFT,
welches die zeitliche Änderung von Spurengasen, welche die Chloraktivierung
und -deaktivierung regulieren, beschreibt. SWIFT wird an atmosphärischen
Messungen verschiedener Spurengase trainiert, woraus empirische
Fitkoeffizienten hervorgehen. Wenn SWIFT dann auf CCM Daten angewendet wird,
können die berechneten Fitkoeffizienten mit den aus den Beobachtungen
gewonnenen Koeffizienten verglichen werden. Dieser Vergleich ermöglicht es
abzuschätzen, wie genau die CCMs die chemischen Prozesse simulieren können. In
dieser Arbeit werden vorläufige Ergebnisse einer ersten Anwendung von SWIFT
auf CCM-Daten vorgestellt.
de
dc.format.extent
XV, 188 S.
dc.rights.uri
http://www.fu-berlin.de/sites/refubium/rechtliches/Nutzungsbedingungen
dc.subject
microwave radiometry
dc.subject
optimal estimation
dc.subject
kinetic reaction rates
dc.subject
ClO dimer cycle
dc.subject
polar ozone chemistry
dc.subject.ddc
500 Naturwissenschaften und Mathematik::550 Geowissenschaften, Geologie
dc.title
Improved understanding of polar ozone chemistry and the future of the
Antarctic ozone hole
dc.contributor.firstReferee
Prof Dr Ulrike Langematz
dc.contributor.furtherReferee
Adjunct Prof Dr Greg Bodeker
dc.date.accepted
2011-06-15
dc.identifier.urn
urn:nbn:de:kobv:188-fudissthesis000000023834-5
dc.title.translated
Verbessertes Verständis der polaren Ozonchemie und die Zukunft des
antarktischen Ozonlochs
de
refubium.affiliation
Geowissenschaften
de
refubium.mycore.fudocsId
FUDISS_thesis_000000023834
refubium.mycore.derivateId
FUDISS_derivate_000000009774
dcterms.accessRights.dnb
free
dcterms.accessRights.openaire
open access