Coherent electrons and collective modes in quantum-transport through nanostructures

Abstract

In this thesis we investigate the interplay between quantum transport of coherent electrons and collective modes. We consider both vibrational modes in nanoelectromechanical systems and localized spin degrees of freedom in single- molecule junctions. This field has attracted considerable interest for reasons of basic research and for possible applications in nanoelectronics. This thesis focuses on the regime in which the collective modes are slowly varying on the typical time scale of the electrons. While the latter observe a quasistatic configuration, justifying the use of a non-equilibrium Born- Oppenheimer approximation (NEBO), they can affect the collective modes significantly through current induced forces. Within this approach we study these forces and the associated backaction on the current. Most prominently, we generalize the Landauer-Büttiker approach, in which coherent electronic transport is treated as a scattering problem, to the study of current-induced forces expressing the latter in terms of the scattering matrix of the phase coherent conductor. These current-induced forces include a, possibly non- conservative, mean force, a velocity-dependent frictional force, and a Lorentz-like force, as well as a fluctuating Langevin force. Starting from a microscopic description we derive these forces in terms of the scattering matrix in general out-of-equilibrium situations. The NEBO approximation allows us to include non-linearities of the coupling between collective modes and electrons and to study the dependence of the forces on bias and gate voltages. We apply our approach to a number of illustrative models of nanoelectromechanical systems, focusing on generic situations and interesting dynamical behavior, such as limit-cycles. We generalize our approach to a localized magnetic moment coupled to a coherent conductor and study how its spin orientation can be switched electronically. Coupling coherent electrons and collective degrees of freedom opens new roads towards fascinating functional devices. We explore this possibility in two projects. First, we consider graphene decorated with photochromic molecular switches. Due to this functionalization the switching state affects the conductance of graphene which can be used for the electronic read-out, being particularly sensitive in the presence of interference effects. Second, we study how the possibility of exchanging energy between vibrational modes and electrons can be utilized for the design of a refrigerator on the nanoscale. We investigate how one can cool an oscillator by these means to the quantum mechanical ground state. Furthermore, our general theory can be useful for the understanding and optimization of sensors of charge or mass, molecular switches operated in an all-electronical fashion, and machines, such as molecular motors, at the nanoscale.

In der vorliegenden Arbeit wird das Wechselspiel von kohärenten Elektronen und kollektiven Freiheitsgraden, wie z.B. Vibrationsmoden oder lokalen Spins, untersucht. Diese Kopplung definiert nanoelektromechanische Systeme (NEMS) oder beeinflusst Transportmessungen durch einzelne Moleküle. Dies ist sowohl für die Grundlagenforschung als auch für Anwendungen in der Miniaturisierung elektronischer Bauelemente von Bedeutung. Die wichtige Annahme dieser theoretischen Arbeit ist, dass sich die kollektiven Freiheitsgrade auf den typischen elektronischen Zeitskalen nur langsam verändern, so dass sich die Leitungselektronen in einer näherungsweise statischen Konfiguration bewegen. Dies ermöglicht die Beschreibung im Rahmen einer Nichtgleichgewichts-Born- Oppenheimer- [engl.: non-equilbrium Born-Oppenheimer (NEBO)] Näherung. Dadurch können sowohl die vom Strom auf die kollektiven Freiheitsgrade ausgeübten Kräfte als auch vice versa die Auswirkungen dieser Kräfte auf den Strom beschrieben werden. Hierbei wird der Landauer-Büttiker Formalismus, in dem kohärenter Transport als ein Streuproblem aufgefasst wird, auf die Theorie strominduzierter Kräfte erweitert, so dass diese Kräfte in allgemeinen Nichtgleichgewichtssituationen durch die Streumatrix des Systems ausgedrückt werden können. Die in dieser Arbeit hergeleiteten strominduzierten Kräfte beinhalten eine möglicherweise nichtkonservative mittlere Kraft, eine geschwindigkeitsabhängige Reibungskraft, eine Pseudo-Lorentz- sowie eine fluktuierende Langevin-Kraft. Die gewählte NEBO-Näherung erlaubt es Nichtlinearitäten in der Kopplung und die Abhängigkeit von Bias- und Gate- Spannung zu berücksichtigen. Mit diesem Ansatz werden einige für NEMS exemplarische Modell-Systeme untersucht. Die dargelegte Theorie wird auf die Wechselwirkung zwischen Elektronen und einem anisotropen magnetischen Molekül erweitert und es wird die Schaltdynamik der Spinorientierung beschrieben. Die Kopplung zwischen kohärenten Elektronen und kollektiven Freiheitsgraden bietet faszinierende Möglichkeiten für Anwendungen auf nanoskopischen Größenskalen. Als ein Beispiel für diese Art der Anwendung wird betrachtet, dass den kollektiven Freiheitsgraden durch die Wechselwirkung mit kohärenten Elektronen Energie kontrolliert entzogen wird. Es wird diskutiert wie ein Oszillator bis auf den quantenmechanischen Grundzustand herunter gekühlt werden kann. Als weiteres Beispiel wird mit molekularen Schaltern funktionalisiertes Graphen untersucht. Wie sich dessen elektronische Transporteigenschaften, insbesondere der Leitwert, in Abhängigkeit des Schaltzustandes verändern wird diskutiert wobei gezeigt wird, dass im Bereich kohärenten Transports Interferenzeffekte die Empfindlichkeit erhöhen. Weitere mögliche Anwendungen der hier dargelegten Betrachtung beinhalten z.B. den Einsatz von NEMS als Schalter und Sensoren für Ladung oder Masse, als auch den Betrieb molekularer Motoren.