Theory for ultrafast dynamics and optimal control of electrons in nanostructures

Abstract

This work is concerned with the investigation of both equilibrium and nonequilibrium properties of electrons in nanostructures. We are especially interested in the ultrafast dynamics of such systems induced by coherent light. One can divide this work into four parts: In the first part we develop an analytical theory for optimal control over a finite time interval in quantum systems with relaxation. This theory is more general then previous formulations and contains the usual control theory of objectives at a given time $t_c$ as a limiting case. By using a variational approach corresponding Euler-Lagrange equations were derived, from which the optimal control fields are obtained analytically for some limiting cases. This approach guarantees the uniqueness of the obtained solution. Using the adiabatic approximation for the envelope of the control field, an analytical solution for the Liouville equation is derived. The theory is applied to two-level quantum systems. In the second part of our studies a new theoretical method based on evolutionary (genetic) algorithms is developed. This permits to determine efficiently the ground and exited states of few electrons confined in a quantum dot. The approach relies on the variational principle. We use a variational formulation to determine the ground state energy and the partition function. To perform the search for the fittest wave function, the genetic algorithm (GA) is extended to treat quantum mechanical problems. We found that this approach yields very good convergence in all considered cases. The third part is devoted to the optimal control of carrier dynamics in nanostructures. The electron tunneling induced by an ultrashort electric field pulse between two metallic reservoirs coupled through a double quantum dot is analyzed theoretically. The equations of motion for the reduced density matrix are solved to determine the transferred charge, which is a functional of the external field. Then, using genetic algorithms, the optimal shape of the electric field which maximizes the transferred charge is determined. The cases of zero and infinite interdot Coulomb repulsion are analyzed. Finally, in the fourth part of the work the explosion of $Xe$ clusters induced by intense laser pulses is investigated. Using a microscopic theoretical approach we analyze the ultrafast ionization and explosion of clusters. It is shown, that the remarkable correlation between the kinetic energy and the charge of the produced ions, as observed in different experiments, can be described as arising from strongly inhomogeneous charge densities in the clusters, which are induced by the strong quantum dynamics of the electrons after laser excitation.

Diese Arbeit befasst sich mit der Untersuchung von Gleichgewichts- und Nichtgleichgewichtseigenschaften von Elektronen in Nanostrukturen. Insbesondere interessieren wir uns für die durch kohärentes Licht veranlasste ultraschnelle Dynamik. Die hier präsentierten Studien lassen sich in vier Teile einteilen: Im ersten Teil entwickeln wir eine analytische Theorie für optimale Kontrolle über ein begrenztes Zeitintervall in Quanten-Systemen mit Relaxation. Diese Theorie ist allgemeiner als frühere Formulierungen und enthält die übliche Theorie die optimale Kontrolle zu einer gegebenen Zeit $t_c$ als einen Spezialfall. Durch Verwenden eines Variationsprinzips werden Euler-Lagrange-Differenzialgleichungen hergeleitet, aus denen die optimalen Kontrollfelder analytisch für einige Grenzfälle erhalten werden. Diese Methode garantiert die Eindeutigkeit der erlangten Lösung. Mit der adiabatischen Näherung für die Einhüllende des Kontrollfeldes wird eine analytische Lösung für die Liouville-Differenzialgleichung hergeleitet. Die Theorie wird auf Zwei-Niveau-Quanten-Systeme angewandt. Im zweiten Teil unserer Studien wird eine neue theoretische Methode entwickelt, die auf genetischen Algorithmen beruht. Sie erlaubt eine effiziente Bestimmung des Grundzustands und der angeregten Zustände von einigen wenigen Elektronen in einem Quantenpunkt. Die Methode basiert auf dem Variationsprinzip. Wir benutzen eine Variationsformulierung für die Grundzustands-Energie und für die Zustandssumme. Um die Suche nach der passenden Wellenfunktion durchzuführen, wird der genetische Algorithmus (GA) erweitert, um quantenmechanische Probleme zu behandeln. Wir finden, dass diese Methode sehr gute Konvergenz in allen untersuchten Fällen ergibt. Der dritte Teil ist der optimalen Kontrolle der Elektronen-Dynamik in Nanostrukturen gewidmet. Das durch einen ultrakurzen elektrischen Feldpuls zwischen zwei metallischen Kontakten, die durch einen doppelten Quantenpunkt gekoppelt sind, veranlasste Tunneln der Elektronen wird theoretisch analysiert. Die Bewegungsgleichungen für die reduzierte Dichte- Matrix zur Bestimmung der übergebenen Ladung, die ein Funktional des äußeren Feldes ist, werden gelöst. Unter Benutzung von genetischen Algorithmen wird dann der optimale Zeitverlauf des elektrischen Feldes, das die übergebene Ladung maximiert, bestimmt. Die Fälle von verschwindender und unendlicher Coulomb-Abstoßung zwischen Elektronen in Quantenpunkten werden analysiert. Schließlich wird im vierten Teil der Arbeit die Explosion von $Xe$-Clustern aufgrund von intensiven Laserpulsen untersucht. Mit einer mikroskopische Theorie analysieren wir die durch intensive Femtosekunden-Laserpulse induzierte ultraschnelle Ionisierung und Explosion von Clustern. Es wird gezeigt, dass die bemerkenswerte Korrelation zwischen kinetischer Energie und Ladung der erzeugten Ionen, wie in verschiedenen Experimenten beobachtet, ausgehend von stark inhomogen Ladungsdichten in den Clustern beschrieben werden kann, die durch die starke Quantendynamik der Elektronen nach Lasererregung verursacht werden.