In this work, the coherence properties of the matter is studied in the frame of photoassociation of ultracold alkali atoms by using short and ultrashort laser pulses. Ultracold can be described with temperatures below 100 microK. When energy approaches the ultracold regime, quantum properties of matter becomes visible. In this regime matter such as atoms and molecules show wave properties. Coherent control employs the wave properties of matter to steer a physical process toward a desired target. It can be implemented with coherent radiation such as laser light. In particular, femtosecond laser pulses can be shaped. They thus have become a standard tool for coherent control. Since matter shows its wave properties most clearly at ultralow temperatures, ultracold matter represents the perfect object for coherent control. In the other hand using incoherent fields on ultracold matter does not give us good opportunities to drive quantum properties of it. In this work, it is aimed to bring together ultracold and ultrafast regimes in the frame of photoassociation. Photoassociation, excitation of two colliding atoms by laser light creates very weakly bound molecules. In the first part of this study, femtosecond photoassociation experiments are simulated. In these experiments and simulations, the broad spectrum of the femtosecond pulses addressing both atomic and molecular transitions is manipulated in a way to prevent the atomic transitions and to promote the molecular transitions. Then the effect of chirp and the effect of additional phase to the pulse are examined. Excited and ground state population are monitored by carrying out quantum dynamical simulations. The driving ultrafast dipole dynamics are presented. The photoassociation rate is limited by the low initial atomic pair density at inter-nuclear separations where photoassociation is feasible. In the second part of this study, a new scheme is proposed in order to manage this low pair density by manipulating the shape resonances of the initial atom pair. A shape resonance which is a metastable state occurs when some part of the wavefunction of partial waves with J > 0 trapped by a rotational barrier shows a bound structure in the closer internuclear distances where the rest of it shows a scattering wavefunction behavior. Most of the shape resonances in alkaline and alkaline earth metals occur typically at temperatures of a few milli-Kelvin. Therefore, the thermal weight of a shape resonance at photoassociation temperatures is quite small. By applying a non-resonant laser to the system the energy of the resonant state is brought close to the energies those corresponding to the photoassociation temperatures. Thus, the thermal weight of a shape resonance is amplified and initial pair density is enhanced. This effect is studied in both adiabatic and non-adiabatic time scales with respect to the rotational period of the system, intensity effects on the resonance energy and lifetime are presented.
In dieser Arbeit werden die Kohärenz Eigenschaften der Materie im Rahmen der Photoassoziation von ultrakalten Alkali-Atomen mit kurzen und ultrakurzen Laserpulsen untersucht. Der ultrakalte Bereich kann mit Temperaturen unterhalb von 100 microK beschrieben werden. Wenn die relevante Energien in der Nähe des ultrakalten Regimes ist, werden Quanten-Eigenschaften der Materie sichtbar. In diesem Regime zeigt Materie, wie Atome und Moleküle, Welleneigenschaften. Kohärente Kontrolle benutzt die Welleneigenschaften der Materie, um einen physikalischen Prozess in Richtung eines gewünschten Ziels zu lenken. Das kann mit kohärenter Strahlung wie Laser-Licht realisiert werden. Insbesondere können Femtosekunden-Laserpulse geformt werden. Sie sind damit zu einem Standardwerkzeug für kohärente Kontrolle geworden. Da die Materie ihre Welleneigenschaften am deutlichsten bei extrem niedrigen Temperaturen zeigt, stellt ultrakalte Materie das perfekte Objekt für kohärente Kontrolle dar. Die Verwendung inkohärenter Felder auf ultrakalte Materie gibt uns keine gute Möglichkeiten, ihre Quanten-Eigenschaften zu kontrollieren. Das Ziel dieser Arbeit ist es, ultrakalte und ultraschnelle Regime im Rahmen der Photoassoziation zusammen zu bringen. Photoassoziation, d.h. die Anregung von zwei kollidierenden Atomen durch Laserlicht, erzeugt sehr schwach gebundene Moleküle. Im ersten Teil dieser Arbeit sind Femtosekunden-Photoassoziation- Experimente simuliert worden. In diesen Experimenten und Simulationen wird das breite Spektrumder Femtosekunden-Pulse, sowohl atomarer als auch molekularer übergänge, so manipuliert, dass atomaren übergänge verhindert und die molekularen übergänge gefördert werden. Dann werden die Wirkung von Chirp und der Effekt der zusätzlichen Phase auf den Puls untersucht. Die Population im angeregten Zustand und im Grundzustand wird mit Hilfe von Quantendynamischen Simulationen überprüft. Die treibende ultraschnelle Dipol-Dynamik wird vorgestellt. Die Photoassoziation-Rate wird begrenzt durch die niedrige anfängliche Dichte von atomare Paaren mit einem Atomabstand, bei dem die Photoassoziation durchf ührbar ist. Im zweiten Teil dieser Arbeit untersuchen wir eine neue Methode, welche Shape-Resonanzen benutzt, um die Dichte von atomaren Paaren mit demrichtigen Abstand für Photoassoziation, zu erhöhen. Eine Shape-Resonanz ist ein metastabiler Zustand, welcher auftritt wenn ein Teil der Wellenfunktion die Rotationsbarriere bei J>0 überkommt, und einen gebundene Zustand bildet, wahernd der andere Teil der Wellenfunktion von der Barriere gestreut wird. Die meisten der Shape-Resonanzen in alkalischen und Erdalkalimetallen treten typischerweise bei Temperaturen von wenigen Milli- Kelvin auf. Deshalb ist das thermische Gewicht einer Shape-Resonanz bei Photoassoziation-Temperaturen recht klein. Durch Anlegen eines nicht- resonanten Lasers an das System wird die Energie des resonanten Zustands in die Nähe der Energien gebracht, bei der Photoassoziation geschehen kann. Somit werden das thermische Gewicht einer Shape-Resonanz verstärkt und die anfängliche Paar-Dichte erhöht. Dieser Effekt wird sowohl auf adiabatischen als auch nicht-adiabatische Zeitskalen in Bezug auf die Rotationsperiode des Systems untersucht. Intensitätsauswirkungen auf die Resonanz-Energie und die Lebensdauer werden vorgestellt.
