In this work the laser-induced ultrafast demagnetization and switching dynamics of magnetically ordered materials were simulated by means of atomistic spin-dynamics simulations. The dynamics of the system were calculated numerically using the stochastic Landau-Lifshitz-Gilbert equation. The obtained results were compared with experimental measurements performed by collaborators from the University of California in Berkeley and at the Fritz-Haber Institute in Berlin, as well as with previously published data. First, various ferrimagnetic GdFeCo alloys were investigated as they are particularly well suited for all-optical switching. During this process, the magnetization is reversed within a few picoseconds of excitation by an ultrashort short laser pulse (approximately 100 fs). Of great technical interest is switching using electrical pulses, which are, however, significantly longer (5-6~ps). Therefore, a wide range of pulse durations were simulated in order to investigate their ability to switch various GdFeCo alloys. It was found that single pulse all-optical switching is possible for pulse durations that span two orders of magnitude. The same underlying physics, based on atomistic spin-dynamics simulations, is able to describe switching within hundreds of femtoseconds as well as tens of picoseconds. Furthermore, element-specific damping was found to be a key parameter for switching using longer pulse durations. The simulation results were compared to experiments, yielding a quantitative agreement when including local Gd-concentration inhomogeneities. Furthermore, the Heusler alloy MnRuGa was modeled. The derived model was able to reproduce various key material properties, such as the Curie temperature, the magnetization curve or the Ru-concentration dependence of the magnetization-compensation temperature. Moreover the model was able to quantitatively reproduce the magnetization dynamics of single pulse toggle switching as measured by Banerjee t al.. It was also demonstrated that, contrary to previous understanding coming from rare-earth transition metal alloys, toggle switching in MnRuGa is possible even when both Mn sublattices demagnetize at very similar rates.
After simulating these two ferrimagnets a general study of switching and magnetization dynamics in ferrimagnetic materials was carried out. A general macroscopic theory for the magnetization dynamics of ferrimagnetic materials driven by femtosecond laser photo excitation was derived. The theory reproduces all stages of the switching process observed in experiments. It was found that during the switching process the magnetization dynamics transitions from a relativistic relaxation path to an exchange-dominated regime due to the strong enhancement of the exchange relaxation.
Next, the special case of an antiferromagnet was considered. The previously developed macroscopic model was applied to antiferromagnets and an equation of motion for their magnetic order were derived. With the help of atomistic spin simulations, a faster, exchange-enhanced magnetization dynamic of antiferromagnets was found and systematically investigated, which was previously only suspected. Notably, the found exchange enhancement depends strongly on the number of neighboring spins of the other sublattice.
In order to better understand switching of magnetic materials, other systems such as the electron and the phonon system are also of great importance. Therefore, spin dynamics simulations in nickel, cobalt and iron were performed using ab initio calculations with the aim of better understanding experimentally measured lattice dynamics. It was found that the energy flow to and from the spin system is of great importance and has a slowing effect on the phonon dynamics. Comparison with experimental data showed that the atomistic spin dynamics simulations provide a consistent quantitative description of all three subsystems, which is an improvement on previously used models such as the three-temperature model.
Im Rahmen dieser Arbeit wurden Laser-induzierte ultraschnelle Entmagnetisierungs- und Schaltungsdynamiken von magnetisch geordneten Materialien mittels atomistischer Spindynamik-Simulationen durchgeführt. Dazu wurde ein semiklassisches Spinmodell verwendet, dessen Dynamik mit Hilfe der stochastischen Landau-Lifshitz-Gilbert-Gleichung berechnet wurde. Die Ergebnisse wurden mit experimentellen Messungen verglichen, die von Mitarbeitern der University of California in Berkeley und des Fritz-Haber-Instituts in Berlin durchgeführt wurden, sowie mit anderen, bereits veröffentlichten Daten.
Zunächst wurden verschiedene ferrimagnetische GdFeCo-Legierungen untersucht. Diese sind von besonderem Interesse, da seit etwa 15 Jahren bekannt ist, dass sich GdFeCo besonders gut für ultraschnelles Schalten eignet. Dabei wird die Magnetisierung innerhalb kürzester Zeit nach Anregung durch einen kurzen Laserpuls (100 fs) invertiert. Von großem technischen Interesse ist das Schalten mittels elektrischer Pulse, die jedoch deutlich länger sind (5-6 ps). Deswegen wurde ein breites Spektrum von Pulsdauern auf ihre verursachten Schaltungsdynamiken untersucht und mit experimentellen Ergebnissen verglichen. Es wurde festgestellt, dass das voll-optische Schalten für Pulsdauern über zwei Größenordnungen möglich ist, und dass das verwendete Modell in der Lage ist, das experimentell gemessene Schaltverhalten über größere Zeitskalen quantitativ korrekt zu beschreiben.
Des Weiteren wurde erstmals die Heusler-Legierung MnRuGa mit Hilfe eines atomistischen Spinmodells modelliert. Das erst kürzlich experimentell gefundene Schaltverhalten dieser Legierung konnte in Computersimulationen reproduziert werden. So wurde gezeigt, dass das erarbeitete Modell das von Banerjee et al. gemessene Schaltverhalten nach Anregung mit einem einzigen Laserpuls reproduziert.
Nach der Simulation dieser beiden Ferrimagnete wurde eine allgemeine Studie über das Schalten und die Magnetisierungsdynamik in ferrimagnetischen Materialien durchgeführt. Dabei wurde ein allgemeines makroskopisches Modell für die Magnetisierungsdynamik nach Anregung durch einen Femtosekundenlaser hergeleitet. Die Theorie ist in der Lage, alle Phasen des in Experimenten beobachteten Schaltvorgangs in Ferrimagneten zu reproduzieren. Des Weiteren wurde festgestellt, dass die Magnetisierungsdynamik während des Schaltprozesses von einem relativistischen Relaxationspfad zu einem Austausch-dominierten Bereich übergeht, was auf die dominierende Verstärkung der Austauschrelaxation zurückzuführen ist.
Anschließend wurde der Spezialfall eines Antiferromagneten betrachtet. Dazu wurde das zuvor entwickelte makroskopische Modell auf Antiferromagneten angewandt und eine Bewegungsgleichung für die magnetische Ordnung hergeleitet. Mit Hilfe atomistischer Spinsimulationen und des makroskopischen Modells wurde eine bisher nur vermutete schnellere, Austausch-verstärkte Magnetisierungsdynamik von Antiferromagneten festgestellt und systematisch untersucht.
Um das Schalten von magnetischen Materialien besser zu verstehen, sind auch andere Systeme, wie etwa das Elektronen- und das Phononensystem von großer Bedeutung. Deswegen wurden Spindynamik-Simulationen in Nickel, Kobalt und Eisen unter Verwendung von Ab-initio-Berechnungen durchgeführt, mit dem Ziel, experimentell gemessenene Gitterdynamiken besser zu verstehen. Dabei wurde festgestellt, dass der Energiefluss zum und vom Spinsystem von zentraler Bedeutung ist und einen verlangsamenden Effekt auf die Phononendynamik hat. Der Vergleich mit experimentellen Daten zeigt, dass die atomistischen Spindynamik-Simulationen eine konsistente quantitative Beschreibung aller drei Teilsysteme liefern, was eine Verbesserung bekannter Modelle, wie etwa des Drei-Temperaturmodells darstellt.
