From single atoms to magnetic chains: Fe atoms on 2H-NbSe2

Abstract

Superconductivity and magnetism are two phenomena which seem to be incompatible on macropscopic view. Microscopically, this can be traced back to the different spin-orders of both phases: Spin-singlet Cooper pairs versus ferromagnetic spin order. In this thesis we investigate magnetic Fe atoms on the quasi-2D superconductor 2H-NbSe2 by means of combined scanning tunneling microscopy and spectroscopy. The magnetic moment of the Fe atoms locally interacts with the Cooper pair condensate and gives rise to in-gap quasiparticle states - the so-called Yu-Shiba-Rusinov (YSR) states. The peculiar properties of NbSe2 manifest in versatile features of the YSR states which we explore in detail. Capable of atomic manipulation we assemble customized structures - atomic dimers and extended chains - and investigate the hybridization within these structures.

We start by characterizing the pure substrate which exhibits an incommensurate charge-density wave (CDW) that coexists with superconductivity at low temperatures. Both correlated phases are driven by electron-phonon coupling yielding a highly anisotropic superconducting order parameter which appears as a peculiar quasiparticle peak distribution in differential conductance spectra around the superconducting gap.

Fe atoms adsorbed on the surface exhibit multiple YSR resonances with extended wave functions due to the quasi-2D nature of the substrate. The CDW wave induces local variations of the density of states which affect the energy and symmetry of the YSR states. Hence, apart from the two different crystalline hollow sites, the incommensurate CDW creates a multitude of inequivalent sites for Fe atoms. The influence of the CDW on the YSR states was systematically investigated and could be qualitatively modeled in collaboration with theorists.

We study the influence of the CDW on the hybridization between the long-ranged YSR states within the versatile energetic landscape arising from the incommensurate CDW. We assemble various dimers and show that equal positions relative to the CDW are a prerequisite for substantial hybridization. Further, we detect signatures of the quantum spin nature in the coupling of atomic dimers.

We go beyond dimers and stepwise assemble a dilute chain where the coupling between adjacent atoms is entirely mediated via the substrate. We track the formation of YSR bands which are identified by tunneling into their van Hove singularities. In longer chains, the incommensurate CDW induces band bending of the YSR bands. As a last step we investigate chains consisting of densely packed Fe atoms in which direct exchange between d orbitals drives the formation of Fe2 molecules on the surface.

Supraleitung und Magnetismus sind zwei sehr interessante physikalische Phänomene, welche aufgrund ihrer unterschiedlichen Spinstruktur - Spin-Singulett Cooperpaare und ferromagnetische Spinordnung - widersprüchlich erscheinen. Im Zuge dieser Arbeit untersuchen wir die Wechselwirkung zwischen magnetischen Fe Atomen und dem quasi-2D Supraleiter 2H-NbSe2 mittels Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie. Das magnetische Moment der Eisenatome schwächt lokal die Supraleitung und führt zu lokalen Quasiteilchenzuständen, so genannten Yu-Shiba-Rusinov-(YSR-)Zuständen, welche von den besonderen Eigenschaften des Substrats beeinflusst werden. Zudem haben wir die Möglichkeit, Atome auf der Oberfläche zu manipulieren, wodurch die Untersuchung der Kopplung zwischen YSR-Zuständen in diversen Strukturen ermöglicht wird.

Anfangs gehen wir auf die vielfältigen Eigenschaften des Substrats ein, welches bei tiefen Temperaturen neben Supraleitung eine inkommensurable Ladungsdichtewelle (LDW) aufweist. Beide Phasen beruhen auf stark anisotroper Elektron-Phonon-Kopplung. Dies spiegelt sich in dem hochanisotropen Paarpotenzial wieder, welches wir in differenziellen Leitfähigkeitsspektren als Multi-Peak-Struktur der supraleitenden Quasiteilchenzustandsdichte auflösen.

Einzelne Fe Atome induzieren mehrere YSR-Zustände, welche aufgrund der 2D-Eigenschaften des Substrats sehr langreichweitig sind. Die LDW kreiert periodische Schwankungen der lokalen Zustandsdichte, was zu vielen inäquivalenten Adsorptionsplätzen führt. Durch eine systematische Studie vieler Fe Atome konnten wir den Einfluss der LDW auf die Symmetry, sowie auf die Energie der YSR-Zustände nachweisen. Die Ergebnisse konnten im Rahmen einer Zusammenarbeit mit Theoretikern qualitativ reproduziert werden.

Die vielfältige Oberfläche und die Langreichweitigkeit der YSR-Zustände nutzen wir, um den Einfluss der LDW auf the Kopplung zwischen Fe Atomen in diversen, gezielt zusammengesetzten atomaren Dimeren zu untersuchen. Hierbei wählen wir den Abstand zwischen Fe Atomen so groß, dass die Wechselwirkung ausschließlich durch das Substrat vermittelt wird und enthüllen gleiche Positionen der einzelnen Atome relativ zur LDW als Voraussetzung für Hybridsierung ihrer Wellenfunktionen.

In den Dimeren finden wir Signaturen des Quanten-Charakters der Spins, welche in längeren Ketten bestehen bleiben. Durch den schrittweisen Aufbau längerer Ketten untersuchen wir die Entstehung von YSR-Bändern, welche wir durch Tunneln in ihre Van-Hove-Singularitäten identifizieren. Die LDW prägt langen Ketten ein kontinuierliches Hintergrundpotenzial auf, was Bandverbiegungen hervorruft. Zu guter Letzt analysieren wir die direkte Kopplung zwischen den d-Orbitalen in Ketten aus dicht-gepackten Fe Atomen, wo wir Anzeichen für die Ausbildung von Fe2-Molekülen auf der Kristalloberfläche finden.