Hochintensive Femtosekundenlaser sind wirkungsvolle Instrumente zur Erforschung von sowohl inter- als auch intramolekularen Dynamiken auf Zeitskalen der Kernbewegung und mit einer Ortsauflösung in der Größenordnung der Molekülbindungen. Die vorliegende Dissertation widmet sich der Studie von Moleküldynamiken mithilfe von Starkfeldionisation durch ultrakurze Laserpulse. Im ersten Teil der Dissertation präsentieren wir eine detaillierte Studie über die verschiedenen Aufbruchkanäle in der durch Starkfeldionisation induzierten Coulomb-Explosion von dreifach positiv geladenem Bromiodmethan. Die Impulse der resultierenden Fragmente wurden mithilfe eines Reaktionsmikroskops in Koinzidenz gemessen. Wir haben fünf verschiedene Fragmentationspfade nachgewiesen: eine nicht sequentielle Coulomb-Explosion in welcher die C-I Bindung und die C-Br Bindung gleichzeitig aufbrechen und zusätzlich vier sequentielle Pfade in welchen die Fragmentierung über einen doppelt geladenen Zwischenzustand abläuft und der Bindungsbruch nacheinander erfolgt. Zudem diskutieren wir sowohl die Möglichkeiten als auch die Beschränkungen, die Ergebnisse der Coulomb-Explosion zur Molekülstrukturbestimmung zu verwenden. Im zweiten Teil der Dissertation stellen wir die Ergebnisse eines zeitaufgelösten Pump-Probe Experiments vor, in welchem die N-N Streckschwingung von Distickstofftetroxid untersucht wurde. Wir haben die Schwingung durch einen impulsiven stimulierten Raman Stoßprozess mit dem Pump-Puls angeregt, um anschließend das oszillierende Molekül mit einem zeitverzögerten Probe-Puls in einem Starkfeldprozess zu ionisieren. Durch die von der Zeitverzögerung abhängige, gemessene kinetische Energie erzeugter einfach positiv geladenener Stickstoffdioxid Fragmente, konnten wir den inneren Umkehrpunkt, die Amplitude und die Phase der Schwingen bestimmen. Wir haben für das Experiment eine Kombination aus einem Velocity-Map Imaging Spektrometer, einem im Vakuum integrierten Pixeldetektor und einem Lasersystem, welches 7 fs kurze Impulse erzeugt, verwendet. Im letzten Teil der Dissertation präsentieren wir eine detaillierte Beschreibung des Designs und der Implementierung eines neuen Messaufbaus. Dieser stellt den ersten Schritt der Entwicklung einer neuen Methode vor, die es ermöglichen soll die zeitabhängige Änderung der Molekülstruktur während einer bimolekularen chemischen Reaktion zu erforschen. Wir wollen dabei zwei etablierte Techniken verbinden: (1) Die Präparation der Ausgangsprodukte einer chemischen Reaktion in kleinen ionischen Clustern und Molekülen und (2) Coulomb-Explosion zur Strukturbestimmung von transienten Molekülkonfigurationen. Der neue Aufbau beinhaltet eine Ionenquelle, ein Flugzeitmassenspektrometer, ein Coulomb-Explosion Imaging Spektrometer und eine zusätzliche neutrale Molekularstrahlquelle.
Strong-field femtosecond lasers are powerful tools to explore inter- and intramolecular dynamics on the time scales of the nuclear motion and with a spatial resolution of the molecular bond length. This thesis is dedicated to the investigation of molecular dynamics with strong-field ionization induced by ulta-short laser pulses. In the first part of this thesis, we present a detailed study on the different fragmentation pathways in the Coulomb explosion of triply-charged bromoiodomethane upon strong-field ionization. The momenta of the final fragments were measured in coincidence in a reaction microscope. We detected five different break-up pathways. The non-sequential Coulomb explosion where the C-I and the C-Br bond break at the same time and in addition four sequential channels with a successive bond cleavage and a fragmentation pathway which proceeds via an intermediate doubly-charged state. Furthermore, we discuss the possibilities and limitations of Coulomb explosion imaging as a tool to recover the molecular structure. In the second part of the thesis we present the results of a time-resolved pump-probe experiment exploring the N-N vibration of dinitrogen tetroxide. We excited the vibration in an impulsive stimulated Raman scattering process with the pump pulse and strong-field ionized the vibrating molecule with the time-delayed probe pulse. From the time-dependent kinetic energy release of created singly-charged nitrogen dioxide fragments we could extract the inner turning point, the amplitude, and the phase of the vibration. In the experiment, we used the combination of a velocity map imaging spectrometer, an in-vacuum pixel detector, and a laser system delivering few-cycle 7 fs long pulses. In the last part of the thesis, we present the detailed description of the design and implementation of a new setup. The built machine is the first step towards the development of a new approach to study the time-dependent structural change during bimolecular chemical reactions. We want to combine two established methods: (i) the preparation of reaction precursors in small ionic clusters and molecules (ii) Coulomb explosion imaging to determine the transient molecular structure. The new setup includes an ion source, a time-of-flight mass-spectrometer, a Coulomb explosion imaging spectrometer, and an additional neutral molecular beam source.
