dc.contributor.author
Borowski, Stefan
dc.date.accessioned
2018-06-08T01:47:17Z
dc.date.available
2005-10-09T00:00:00.649Z
dc.identifier.uri
https://refubium.fu-berlin.de/handle/fub188/13879
dc.identifier.uri
http://dx.doi.org/10.17169/refubium-18077
dc.description
0\. Titelblatt/Inhaltsverzeichnis/Kurzfassung 1
1\. Einleitung 7
2\. Das quantendynamische Problem 11
3\. Parallelisierung 37
4\. Laserinduzierte Desorption: CO/Chrom(III)-oxid(0001) 59
5\. Zusammenfassung 111
A. Anhang/Literaturverzeichnis 115
dc.description.abstract
In der vorliegenden Arbeit wird die hochdimensionale Quantendynamik kleiner
Moleküle auf Festkörperoberflächen mit paralleler Rechentechnik simuliert.
Anhand der Analyse effizienter Darstellungen von Molekülen auf Oberflächen
werden pseudospektrale Algorithmen eingeführt, die zwei konjugierte
Darstellungen durch schnelle Transformationen miteinander verbinden. Für
solche Algorithmen wird systematisch ein allgemeines Parallelisierungskonzept
entwickelt, das auf der Kommunikation durch message passing beruht. Zuerst
wird eine flexible Datenzerlegung in allen Dimensionen präsentiert, die einen
perfekten Lastenausgleich in beiden Darstellungen sicherstellt. Danach wird
ein dreidimensionales Kommunikationsschema entworfen, das die schnellen
Transformationen auf der zerlegten Datenstruktur optimal vermittelt. Die
Rechenleistung der parallelisierten Implementation wird in einer nachfolgenden
Speedup-Analyse demonstriert. Als eine groß skalierende Anwendung wird zum
erstenmal eine vierdimensionale quantendynamische Simulation der
laserinduzierten Desorption am Beispiel des Adosorbat-Substrat-Systems
CO/Chrom(III)-oxid(0001) durchgeführt. Sowohl Rotations- als auch
Lateraldynamik der photodesorbierenden CO-Moleküle werden im Rahmen einer
stochastischen Wellenpaketmethode auf ab initio Potentialflächen untersucht.
Die Drehimpulsverteilung wird mit Orientierungs- und Ausrichtungsparametern
vollständig beschrieben und interpretiert. Die laterale
Geschwindikeitsverteilung wird bezüglich des Auftretens und der Bevorzugung
lateraler Geschwindigkeiten analysiert. Ein detaillierter Vergleich der
theoretischen Resultate mit experimentellen Ergebnissen
quantenzustandsaufgelöster (1+1') REMPI-Messungen wird vorgenommen.
de
dc.description.abstract
In the thesis on hand, high-dimensional quantum dynamics of small molecules on
solid surfaces is simulated on parallel computing power. By analyzing
efficient representations of molecules on surfaces, pseudospectral algorithms
are introduced that connect two conjugated representations by fast transforms.
Devised for such algorithms, a general parallelization concept based on
communication by message passing is systematically developed. First, a
flexible data decomposition in all dimensions is presented that ensures
perfect load balancing in both representations. Then, a three-dimensional
communication scheme is expounded that optimally arranges the fast transforms
on the decomposed data structure. The performance outcome of the parallelized
implementation is demonstrated in a following speedup analysis. As large scale
application, the first four-dimensional quantum dynamical simulation of laser
induced desorption is performed on the exemplary adsorbate-substrate system
CO/Chromium(III)oxide(0001). Both rotational and lateral dynamics of the
photodesorbing CO molecules are investigated within a stochastic wave packet
scheme employing ab initio potential energy surfaces. The angular momentum
distribution is completely described and interpreted in terms of orientation
and alignment parameters. The lateral velocity distribution is analyzed with
regard to occurrence and preference of lateral velocities. A detailed
comparison of the theoretical results with experimental findings from quantum
state resolved (1+1') REMPI measurements is drawn.
en
dc.rights.uri
http://www.fu-berlin.de/sites/refubium/rechtliches/Nutzungsbedingungen
dc.subject
quantum dynamics
dc.subject
parallelization
dc.subject
laser induced desorption
dc.subject.ddc
500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik::530 Physik
dc.title
Hochdimensionale Quantendynamik kleiner Moleküle auf Festkörperoberflächen
dc.contributor.firstReferee
Prof. Dr. Hans-Joachim Freund
dc.contributor.furtherReferee
Prof. Dr. Jörn Manz
dc.date.accepted
2005-07-04
dc.date.embargoEnd
2005-12-19
dc.identifier.urn
urn:nbn:de:kobv:188-2005002630
dc.title.translated
High-dimensional quantum dynamics of small molecules on solid surfaces
en
refubium.affiliation
Physik
de
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FUDISS_thesis_000000001861
refubium.mycore.transfer
http://www.diss.fu-berlin.de/2005/263/
refubium.mycore.derivateId
FUDISS_derivate_000000001861
dcterms.accessRights.dnb
free
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open access