Time-dependent density functional theory (TDDFT) provides a successful approach to calculate excitation energies of atomic and molecular systems. In part I of this work we present a double-pole approximation (DPA) to the response equations of TDDFT. The double-pole approximation provides an exact description of systems with two strongly coupled excitations which are isolated from the rest of the spectrum. In contrast to the traditional single- pole approximation of TDDFT the DPA also yields corrections to the Kohn-Sham oscillator strengths. Several critical pole separations can be identified, e.g. we find that the pole coupling can cause transitions to vanish entirely from the optical spectrum. We also demonstrate how to invert the double-pole solution which allows us to predict matrix elements of the exchange- correlation kernel fxc from experimental input. This can serve as benchmark for the construction of future approximations for the kernel fxc. Reduced density matrix functional theory (RDMFT) has emerged recently as promising candidate to treat strongly correlated electronic many-body systems beyond traditional density functional theory (DFT). The research within RDMFT was so far focussed on the static theory. In this work we attempt some first steps towards a time-dependent generalization of RDMFT. In part II we derive equations of motion for natural orbitals and occupation numbers. Using the equation of motion for the occupation numbers we show that an adiabatic extension of presently known ground-state functionals of static RDMFT always leads to occupation numbers which are constant in time. From the stationary conditions of the equations of motion for the N-body correlations (correlated parts of the N-body matrices) we derive a new class of ground-state functionals which can be used in static RDMFT. Applications are presented for a one-dimensional model system where the time-dependent many-body Schrödinger equation can be propagated numerically. We use optimal control theory to find optimized laser pulses for transitions in a model for atomic Helium. From the numerically exact correlated wavefunction we extract the exact time evolution of natural orbitals and occupation numbers for (i) laser-driven Helium and (ii) electron-ion scattering. Part III of this work considers time-dependent quantum transport within TDDFT. We present an algorithm for the calculation of extended eigenstates of single- particle Hamiltonians which is especially tailored to a finite-difference discretization of the Schrödinger equation. We consider the propagation of finite mesoscopic systems and demonstrate the limitations of such an approach. To overcome the shortcomings of a description of quantum transport in terms of finite systems we develop a time-propagation scheme for extended states which utilizes a mixed basis representation. Our discretization scheme allows to treat central device and lead regions on the same footing thus preventing artificial reflections at grid boundaries.
Zeitabhängige Dichtefunktionaltheorie (TDDFT) wird als erfolgreiches Werkzeug zur Berechnung von Anregungsenergien in atomaren und molekularen Systemen eingesetzt. Im ersten Teil dieser Arbeit leiten wir eine Doppelpol-Näherung für die TDDFT-Gleichungen der linearen Antwortfunktion her. Diese Näherung erlaubt die exakte Beschreibung von Systemen mit zwei stark gekoppelten Anregungsenergien, die vom Rest des Spektrums klar getrennt sind. Im Gegensatz zur klassischen Einpol-Näherung liefert die Doppelpol-Näherung Korrekturterme für die Kohn-Sham Oszillator-Stärken. In der vorliegenden Arbeit konnten mehrere kritische Polabstände identifiziert werden. Es stellt sich z.B. heraus, dass die Kopplung zwischen Anregungsenergien das Verschwinden von Übergängen im optischen Spektrum bewirken kann. Weiterhin zeigen wir wie sich die Gleichungen der Doppelpol-Näherung invertieren lassen, was dazu genutzt werden kann, Matrix-Elemente des Austausch-Korrelations-Kernels fxc mit Hilfe von experimentellen Daten zu bestimmen. In Zukunft kann dies als Grundlage für die Konstruktion von Funktionalen dienen. Die Theorie der reduzierten Dichtematrizen (RDMFT) gilt als vielversprechender Zugang, der eine über DFT hinausgehende Beschreibung von stark korrelierten Vielteilchensystemen ermöglicht. Bisherige Forschungsarbeiten auf dem Gebiet der RDMFT beschränken sich hauptsächlich auf die Beschreibung von stationären Systemen. In der vorliegenden Arbeit versuchen wir erste Schritte im Hinblick auf eine zeitabhängige Erweiterung von RDMFT zu unternehmen. Wir leiten Bewegungsgleichungen für die natürlichen Orbitale und deren Besetzungszahlen ab und zeigen mit Hilfe der Bewegungsgleichung für die Besetzungszahlen, dass eine adiabatische Erweiterung bestehender Funktionale der statischen RDMFT zu zeitlich konstanten Besetzungszahlen führt. Aus den stationären Bedingungen für die Bewegungsgleichungen der N-Teilchen Korrelationen (korrelierte Anteile der N-Teilchen Dichtematrizen) leiten wir eine Klasse von Grundzustands- Funktionalen ab, die für Rechnungen innerhalb der statischen RDMFT verwendet werden können. Als Anwendung betrachen wir Zeitpropagationen der Vielteilchen- Schrödinger Gleichung für eindimensionale Modellsysteme. Mit Hilfe der Theorie der optimalen Kontrolle berechnen wir optimierte Laserpulse für atomare Übergänge in einem Modell für das Helium-Atom. Wir ermitteln mit Hilfe der korrelierten und - zumindest numerisch - exakten Wellenfunktion die exakte Zeitentwicklung der natürlichen Orbitale und Besetzungszahlen für (i) Helium im starken Laserfeldern und (ii) Elektron-Ionen Streuung. Teil III der vorliegenden Arbeit beschäftigt sich mit zeitabhängigem elektronischen Transport im Rahmen der TDDFT. Wir stellen einen Algorithmus vor, mit dessen Hilfe sich ausgedehnte Eigenzustände von Einteilchen- Hamiltonoperatoren berechnen lassen. Die Methode ist speziell auf eine Finite- Differenzen Diskretisierung der Schrödinger Gleichung zugeschnitten. Wir untersuchen die Zeitpropagation von mesoskopischen Systemen mit Hilfe von endlichen Gittern und diskutieren die Einschränkungen eines solchen Zugangs. Um die Limitierungen von endlichen Simulationsgebieten zu überwinden, entwickeln wir ein Propagations-Schema welches auf einer Darstellung mit gemischter Basis beruht. In unserem Verfahren werden Zuleitungen und zentrales Streugebiet gleichermaßen behandelt, so dass Artefakte durch Reflexionen an den Gitterrändern vermieden werden.
