Coherent diffractive imaging with X-ray free-electron lasers (X-FEL) promises high-resolution structure determination of single microscopic particles without the need for crystallization. The diffraction signal of small samples can be very weak, a difficulty that can not be countered by merely increasing the number of photons because the sample would be damaged by a high absorbed radiation dose. Traditional X-ray crystallography avoids this problem by bringing many sample particles into a periodic arrangement, which amplifies the individual signals while distributing the absorbed dose. Depending on the sample, however, crystallization can be very difficult or even impossible. This thesis presents algorithms for a new imaging approach using X-FEL radiation that works with single, non-crystalline sample particles. X-FELs can deliver X-rays with a peak brilliance many orders of magnitude higher than conventional X-ray sources, compensating for their weak interaction cross sections. At the same time, FELs can produce ultra-short pulses down to a few femtoseconds. In this way it is possible to perform ultra-fast imaging, essentially “freezing” the atomic positions in time and terminating the imaging process before the sample is destroyed by the absorbed radiation. This thesis primarily focuses on the three-dimensional reconstruction of single (and not necessarily crystalline) particles using coherent diffractive imaging at X-FELs: in order to extract three-dimensional information from scattering data, two-dimensional diffraction patterns from many different viewing angles must be combined. Therefore, the diffraction signal of many identical sample copies in random orientations is measured. The main result of this work is a globally optimal algorithm that can recover the sample orientations solely based on the diffraction signal, enabling three-dimensional imaging for arbitrary samples. The problem of finding three-dimensional orientations is reduced to one-dimensional sub-problems by arranging diffraction patterns in geodesic similarity sequences. Relations between the one-dimensional sub- problems are established by identifying rotations about the X-ray axis and one-dimensional solutions are combined into a three-dimensional orientation recovery. The global optimization approach ensures that information is extracted from the whole diffraction dataset, not only individual diffraction patterns. Therefore this method can cope with diffraction data sets consisting of individual diffraction patterns with weak signals. The geodesic approach can handle datasets from inhomogeneous samples as well as samples with symmetries. A successful application to experimental X-FEL data is shown, resulting in the first three-dimensional reconstruction of a nanoparticle using X-FEL coherent diffractive imaging.
Kohärente Abbildung mit Röntgenlasern (X-ray free-electron lasers, X-FEL) ermöglicht die Strukturbestimmung von einzelnen mikroskopischen Teilchen mit hoher Auflösung, ohne dass ihre Kristallisation notwendig ist. Das gestreute Signal von kleinen Proben kann jedoch sehr schwach sein. Diese Schwierigkeit kann nicht einfach durch mehr einfallende Photonen umgangen werden, da die Probe bei der Absorption einer hohen Strahlendosis Schaden nimmt. Herkömmliche Kristallographie vermeidet dieses Problem durch das periodische Anordnen vieler Probenteilchen, wodurch das Signal verstärkt und die Strahlendosis verteilt wird. Je nach Probe kann die Kristallisation jedoch sehr aufwändig oder gar unmöglich sein. Diese Arbeit behandelt Algorithmen für ein neues bildgebendes Verfahren mit X-FEL Strahlung, das ohne Kristallisation auskommt. Mit X-FELs können Röntgenstrahlen mit sehr viel höherer Spitzenbrillanz erzeugt werden als mit herkömmlichen Röntgenquellen; somit können die schwachen Wechselwirkungsquerschnitte von Röntgenphotonen mit Materie kompensiert werden. Gleichzeitig können diese Röntgenstrahlen sehr kurz gepulst werden, bis hin zu wenigen Femtosekunden. Dadurch kann eine Bildgebung erreicht werden, die so schnell ist, dass die Atompositionen zeitlich „eingefroren“ werden und ein Abbild der Probe erzeugt wird, bevor diese durch die absorbierte Strahlung zerstört wird. Das Hauptaugenmerk dieser Arbeit liegt auf der dreidimensionalen Rekonstruktion: Um dreidimensionale Information aus Streudaten zu gewinnen ist es erforderlich viele zweidimensionale Streubilder aus verschiedenen Blickwinkeln zusammenzufassen. Dazu werden Streubilder von vielen identischen Kopien der Probe sequentiell gesammelt, wobei jede Probenkopie eine zufällige Orientierung hat. Das wichtigste Ergebnis dieser Arbeit ist ein global optimaler Algorithmus, der die Orientierungen allein mit Hilfe der Streubilder rekonstruiert, wodurch eine dreidimensionale Bildgebung für beliebige Proben möglich wird. Dazu wird das Problem dreidimensionale Orientierungen zu rekonstruieren in eindimensionale Teilprobleme unterteilt, indem Streubilder aufgrund ihrer Ähnlichkeit in geodätische Bildfolgen angeordnet werden. Die eindimensionalen Teilprobleme werden dann miteinander in Bezug gebracht, indem gemeinsame Drehungen um die Röntgenachse identifiziert werden. Somit können eindimensionale Lösungen in eine dreidimensionale Rekonstruktion der Orientierungen kombiniert werden. Die globale Optimierung stellt dabei sicher, dass die Information des gesamten Datensatz genutzt wird, anstatt nur einzelne Streubilder zu berücksichtigen. Aus diesem Grund kann diese Methode auch bei Datensätzen eingesetzt werden, bei denen einzelne Streubilder nur ein schwaches Signal erhalten. Die auf Geodäten beruhende Methode kann sowohl Datensätze von inhomogenen Proben bewältigen, als auch mit Objektsymmetrien umgehen. In dieser Arbeit wird eine erfolgreiche Anwendung auf experimentelle X-FEL Daten gezeigt, die die erste dreidimensionalen Rekonstruktion eines Nanopartikels mit Hilfe von kohärenten Abbildungen mit X-FELs ermöglichte.
