Oxygen delivering processes in groundwater and their relevance for iron- related well clogging processes– a case study on the quaternary aquifers of Berlin

Abstract

Redox condition, in particular the amount of oxygen in groundwater used for drinking water supply, is a key factor for the drinking water quality as well as for the production well’s lifecycle. Thus, a process-based and quantitative understanding about the oxygen fluxes in groundwater systems is fundamental in order to predict e.g. the removal capacity of pollutants or in particular the likelihood of iron-related well clogging. Such well ageing is a major thread for well operators and objective in practice and science. The formation of iron oxides responsible for well clogging is mainly known for wells abstracting groundwater from unconsolidated aquifers with a distinct redox zonation. The accumulation of precipitates is primarily taking place at the slots of the well screens, but also affects aquifers, pumps and collector pipes. Several studies already identified interacting hydro-chemical and microbiological processes as major cause for the development of iron oxides in wells. They develop in the presence of dissolved species of iron and oxygen in the water. The co-occurrence of both, the dissolved iron and oxygen, is the result of a mixing of groundwater with different redox states. The abstraction of groundwater by wells is known to promote such mixing processes. Particularly, frequent water table oscillations with high amplitudes in contrast to natural conditions and managed aquifer recharge measures may deliver oxygen to groundwater. But the impact of different well management strategies on the sources and rates of oxygen delivery to aquifers was not studied in detail so far. Within the thesis presented here, oxygen fluxes to groundwater were qualified and quantified based on statistical, modelling, laboratory and field site studies and their impact on well performance was determined for different well operation schemes and different hydrogeological conditions. Processes were exemplarily investigated for the quaternary aquifers of Berlin, which are the exclusive source for the drinking water supply of the German capital. Analysis of design, operation, geological setting, hydro-chemical composition and maintenance activities of Berlin’s drinking water wells illustrated the vulnerability of wells for clogging processes and revealed the relevance of detailed investigations on this topic. A general estimation of the two main oxygen delivering processes influencing groundwater aeration, air entrapment and bank filtration, was done by a generic transport model. Simulation of oxygen fluxes with regard to different hydrogeological and operational boundary conditions revealed air entrapment as major source. Oxygen delivery by bank filtration was subsidiary and strongly depending on flow gradients and permeability of the banks. Air entrapment due to oscillating water tables was quantified by aeration tests in column experiments under laboratory conditions. Results pointed at a downward shift of oxygen caused by repeated oscillations as a consequence of oxygen dissolution and advective transport of dissolved oxygen inside the column. A downward propagation of oxygen into the permanently water-saturated zone was not observed for switching intervals shorter than 24 hours. Such repeated short-termed oscillations led to enrichment of oxygen, but with a constantly decreasing increment per oscillation. Oxygen degradation was not accounted for in simulation and inhibited in laboratory studies. But, in situ monitoring of oxygen at three selected well sites in Berlin provided a real insight into oxygen fluxes and their effects on well ageing processes under field conditions. The monitoring network included multi-level observation wells and vertical strings of oxygen sensors installed in the aquifer and inside the wells. Thus, it was feasible to measure changes in hydraulic conditions and redox dynamics. Oxygen distribution could be observed as a function of depth and recharge source in a high temporal and spatial resolution for the first time. It was possible to detect traces of oxygen in the well-near aquifer and inside the wells, which are sufficient to oxidize high loads of dissolved iron when supplied constantly. All three well sites showed oxygen distribution patterns, which significantly differed from the others. These variations referred not only to the initial distribution, sampled at idle equilibrium, but also to the progression of oxygen saturation during abstraction and recovery phases. Enrichment and downward propagation of oxygen as result of abstracting water could be observed at all well sites, although absolute concentrations varied strongly between the well sites. By this, it was possible to correlate oxygen variations to hydrogeological boundary conditions. Infiltrating oxic surface water via river, lake or artificial pond banks delivers high amounts of oxygen to the groundwater and can cause an enormous widening of the oxic zone towards the abstracting well. As a result, the oxic/anoxic interface moves downward close to the well once water is abstracted. But, clogging of wells abstracting bank filtrate or artificial recharge strongly depends on the residence times of the filtrate, the hydraulic connection between banks and groundwater and seasonal variations. Only under certain conditions a significant enhancement of clogging can be expected. To directly link well operation, oxygen delivery and ochre formation with well performance development, a well model scaled up to realistic proportions was designed, built and operated with natural groundwater. The tank experiment enabled to study distribution patterns of ochre formation with regard to the different structural zones of the well, including aquifer, filter pack and screen slots and its influence on pressure losses and well performance. It could be shown, that groundwater was enriched with oxygen during the tank passage by oscillating water tables and that permeability and specific well yield generally decreased over time. The distribution of ochre deposits in the well tank showed a distinct mineral zonation with high deposition rates of manganese and iron in the filter pack at the top of the well screen. Further, interfaces of aquifer and/or filter pack were strongly affected by iron deposits. Thus, preventing ochre formation is an appropriate measure. The preventive treatment of wells with hydrogen peroxide could be such a measure, but could also be a potential source for oxygen in well and filter pack. By reviewing the latest research activities and operator’s data and by investigating at laboratory and field site scale, the current treatment procedure was evaluated. Investigations revealed a clear improvement potential for the treatment with hydrogen peroxide. Impacts of the treatment were however low, especially if incrustations were already established. Results of column batch studies and field tests did not fully prove the effectiveness of the preventive treatment, but indicated that with higher concentrated solutions and an improved treatment procedure ochre formation can be retarded and rehabilitation potential can be improved. Another approach to prevent ochre formation is the classification of well sites considering their ageing vulnerability and the development of adapted operation schedules. At least such a measure can support a sustainable construction, operation and maintenance of wells. A statistical approach was used to quantify well ageing and to identify factors promoting well performance loss. Most appropriate clogging indicators could be identified and were used to analyse worst and best site conditions with regard to their impact on ochre formation. Accordingly, a well in high distance to the next surface water with a thick groundwater layer above the well screen situated in a confined aquifer with high redox potential gains the lowest ageing potential. Compared to worst site conditions and calculated for the mean life time of a typical Berlin drinking water well, this can account for a difference in well capacity of up to 90%. In addition to that, optimized rehabilitation intervals for the identified well classes based on their ageing potential could be exemplarily determined. Based on the results of this thesis, strategies for an optimized monitoring of well ageing processes and strategies for an adapted well management aiming at the reduction of ochre formation can be developed.

Die Redoxbedingungen und insbesondere der Sauerstoffgehalt im Grundwasser haben nicht nur einen wesentlichen Einfluss auf die Qualität des daraus gewonnenen Trinkwassers, sie beeinflussen auch in erheblichem Maße die Leistungsfähigkeit und Lebenserwartung der Förderbrunnen. Daher sind ein prozessbasiertes Verständnis und eine quantitative Analyse der in Grundwasserleitern stattfindenden Sauerstoffströme grundlegend, um neben dem Rückhalt von Schadstoffen, auch die Wahrscheinlichkeit von Brunnenalterungsprozessen zu ermitteln und vorherzusagen. Gerade die Brunnenalterung ist für die Betreiber von Brunnenanlagen ein zentrales Thema und deshalb von großer Bedeutung für Praxis und Forschung. Unlösliche Eisenverbindungen, auch bekannt als Verockerung, vermindern durch ihre Ablagerung in den Brunnenfiltern, aber auch im angrenzenden Grundwasserleiter, die Produktivität der Brunnen in erheblichem Maße. Die notwendige Instandhaltung und der Neubau von Brunnenanlagen verursachen erhebliche Kosten für die Betreiber. Produktivitätsabnahmen durch Verockerungen werden hauptsächlich bei solchen Brunnen beobachtet, die Grundwasser aus Grundwasserleitern mit einer ausgeprägten Redoxzonierung fördern. Mehrere wissenschaftliche Studien haben bereits ein Zusammenspiel von hydrochemischen und mikrobiologischen Prozessen als Hauptursache für die Entstehung von Eisenausfällungen in Brunnen identifiziert. Diese bilden sich, sobald Sauerstoff und Eisen in gelöster Form im Wasser vorhanden sind. Beide Stoffe treten gemeinsam im Wasser auf, wenn sich Grundwässer mit unterschiedlichen Redoxbedingungen mischen. Es ist nachgewiesen, dass die Entnahme von Grundwasser mittels Brunnen solche Mischungsprozesse verstärkt auftreten lässt. Insbesondere häufige und ausgeprägte Schwankungen der Grundwasseroberfläche und Maßnahmen zur künstlichen Grundwasseranreicherung können größere Mengen an Sauerstoff ins Grundwasser eintragen. Die Auswirkungen unterschiedlicher Grundwasserbewirtschaftungsstrategien auf die Quellen und den Transport von Sauerstoff im Grundwasser wurden jedoch bisher nicht explizit betrachtet. In der hier vorgestellten Arbeit werden die Sauerstoffströme ausgehend von statistischen, modellbasierten und labortechnischen Verfahren sowie im Geländemaßstab beschrieben und quantifiziert. Die Bedeutung der Sauerstoffströme für die Leistungsentwicklung von Brunnen wird basierend auf den Ergebnissen für verschiedene Bewirtschaftungsszenarien und verschiedene hydrogeologische Randbedingungen bewertet. Die Prozesse wurden beispielhaft für die quartären Grundwasserleiter Berlins untersucht. Diese bilden die wichtigste Trinkwasserressource für die Bundeshauptstadt. Die Analyse von Stamm- und Betriebsdaten der Brunnen, sowie von Instandhaltungsdaten zeigt die Anfälligkeit der Brunnen für Alterungsprozesse und verdeutlicht wie wichtig detailliertere Untersuchungen zu diesem Thema sind. Um die Auswirkungen der beiden wichtigsten Eintragspfade von Sauerstoff, Lufteintrag durch Schwankungen der Wasseroberfläche und Uferfiltration abzuschätzen, wurde ein generisches Transportmodell erstellt. Durch die für beide Eintragspfade unter verschiedenen hydraulischen Randbedingungen berechneten Sauerstoffströme konnte der Eintrag über Wasserstandschwankungen als dominanter Prozess identifiziert werden. Der Eintrag von Sauerstoff über Uferfiltration war nachrangig und stark von den hydraulischen Randbedingungen bei der Infiltration abhängig. Zur Quantifizierung der Sauerstoffmengen, die durch schwankende Grundwasseroberflächen ins Grundwasser eingetragen werden, wurden Belüftungsversuche an Säulen mit sauerstofffreiem Wasser durchgeführt. Die Ergebnisse zeigten, dass sich Luftsauerstoff durch wiederholte Schwankungen im Wasser löste und advektiv in der Säule nach unten transportiert wurde. Es konnte jedoch nicht beobachtet werden, dass Sauerstoff sukzessive im permanent wassergesättigten Bereich der Säule angereichert wurde, solange die Schwankungsintervalle kürzer als ein Tag waren. Diese kurzzeitigen Schwankungen führten lediglich zu einer kontinuierlichen Sauerstoffanreicherung in der Schwankungszone. Die unter natürlichen Bedingungen stattfindende Sauerstoffzehrung spielt eine wichtige Rolle bei der Sauerstoffverteilung im Grundwasser. Sie wurde bei der Simulation jedoch nicht berücksichtigt und in den Laborversuchen gezielt unterdrückt. Deshalb sollten in situ-Messungen von Sauerstoff an drei ausgewählten Brunnenstandorten in Berlin einen Einblick in die natürlichen Sauerstoffströme und deren Auswirkungen auf Brunnenalterungsprozesse geben. Mehrfachmessstellen und Sauerstoffsonden sollten in unterschiedlichen Tiefen im Grundwasserleiter und im Brunnen Änderungen in Hydraulik und Redoxverhalten erfassen. So konnte zum ersten Mal die Sauerstoffverteilung in hoher zeitlicher und räumlicher Auflösung beobachtet werden. Es konnten Spurenkonzentrationen von Sauerstoff sowohl im Grundwasser als auch im Brunnen nachgewiesen werden, die bei konstantem Auftreten ausreichend wären um auch höhere Konzentrationen von im Wasser gelösten Eisen zu oxidieren. Dabei unterschieden sich alle drei untersuchten Brunnenstandorte deutlich in ihrer Sauerstoffverteilung. Diese Unterschiede zeigten sich nicht nur im Ruhezustand zu Beginn der Versuche sondern auch im weiteren Verlauf während der verschiedenen Betriebsphasen. An allen drei Standorten konnte mit beginnender Grundwasserförderung eine Verlagerung des oberflächennahen Sauerstoffs in die Tiefe beobachtet werden. Die Höhe der Sauerstoffkonzentrationen war jedoch sehr standortabhängig, was Korrelationen zwischen den Sauerstoffströmen und den hydrogeologischen Randbedingungen ermöglichte. Hohe Sauerstoffgehalte im Grundwasser konnten infiltrierendem sauerstoffreichem Oberflächenwasser zugeordnet werden und führten zu einer erheblichen Vergrößerung der oxischen Zone rund um den Brunnen. Die Entstehung von Eisenablagerungen hängt bei diesen Brunnen im Wesentlichen von den Fließzeiten des Filtrats, von der hydraulischen Anbindung der Uferbereiche an das Grundwasser und von saisonalen Effekten ab. Nur unter bestimmten Ausgangsbedingungen trat eine signifikant stärkere Verockerung dieser Brunnen auf. Um die tatsächlich vorhandene Auswirkung des Sauerstoffeintrages auf die Entstehung von Eisenausfällungen zu untersuchen, wurde ein real-skaliertes Brunnenmodell konstruiert und mit natürlichem Grundwasser durchströmt. Diese Versuchsanordnung ermöglichte es, die Verteilung der Eisenausfällungen den verschiedenen Brunnenelementen zuzuordnen und deren Einfluss auf die Entwicklung von Druckverlusten und Brunnenleistung zu ermitteln. Es konnte gezeigt werden, dass das Grundwasser während der Modellpassage durch Brunnenschaltungen über Lufteinschlüsse mit Sauerstoff angereichert wurde und sowohl die hydraulische Durchlässigkeit, als auch die spezifische Brunnenergiebigkeit über die Zeit abnahmen. Die entstandenen Mineralausfällungen traten dabei vermehrt in der Filterschüttung und dort im Bereich der Filteroberkante auf. Hier war zudem eine Zonierung von Mangan- und Eisenverbindungen zu erkennen. Des Weiteren waren die Übergangsbereiche von Grundwasserleiter zu äußerer und äußerer zu innerer Filterschüttung stark von Eisenablagerungen betroffen. Zur Verhinderung von Eisenausfällungen können sich präventive Maßnahmen als wirksam darstellen. Die Behandlung von Brunnen mit Wasserstoffperoxid könnte eine solche präventive Maßnahme sein. Sie könnte aber auch eine zusätzliche Quelle für Sauerstoff in Brunnen und Filterschüttung darstellen. Die bereits bestehende und von den Berliner Wasserbetrieben angewandte Behandlung wurde deshalb anhand des aktuellsten Forschungsstands, der Brunnenbetriebsdaten und anhand von Labor- und Felduntersuchungen überprüft und bewertet. Im Ergebnis zeigte sich ein deutliches Optimierungspotential. So sind die Auswirkungen der Behandlung generell nur gering, insbesondere wenn sich bereits Eisenablagerungen im Brunnen etabliert haben. Auch die durchgeführten Versuche konnten die Effektivität der Behandlung nicht gänzlich nachweisen, deuteten jedoch Effektivitätssteigerungen bei der Verwendung höher konzentrierter Wasserstoffperoxidlösungen bei veränderter Behandlungsprozedur an. Den Ergebnissen zufolge hatte die präventive Behandlung vor allem einen positiven Effekt auf die Regenerierbarkeit der Brunnen. Ein weiterer Ansatz Eisenablagerungen erst gar nicht entstehen zu lassen, ist die Klassifizierung von Brunnen entsprechend ihres Alterungspotentials und die Entwicklung von spezifischen Betriebsregimen. Diese Maßnahme kann auch einen nachhaltigen Bau und Betrieb sowie eine optimierte Instandhaltung der Brunnen unterstützen. Es wurde ein statistischer Ansatz gewählt um die Brunnenalterung zu quantifizieren und um die Faktoren zu identifizieren, die hauptverantwortlich für die Leistungsverluste sind. Die ermittelten Faktoren wurden verwendet um die günstigsten, beziehungsweise ungünstigsten Randbedingungen für Brunnenalterungsprozesse darzustellen. Demzufolge besitzt ein Brunnen, der (i) in großem Abstand zu einem Oberflächengewässer liegt und (ii) Wasser mit einem hohen Redoxpotential (iii) aus einem bedeckt-gespannten Grundwasserleiter (iv) mit einer mächtigen Grundwasserüberdeckung fördert das geringste Alterungspotential. Verglichen mit den ungünstigsten Randbedingungen und bezogen auf die durchschnittliche Lebensdauer eines Berliner Trinkwasserbrunnens kann dies einen Unterschied in der Ergiebigkeit von bis zu 90 % ausmachen. Darüber hinaus konnten für die ermittelten Brunnenklassen entsprechend ihres Alterungspotentials optimierte Instandhaltungszyklen berechnet werden. Basierend auf den Ergebnissen dieser Arbeit, können neue Strategien für eine optimierte Überwachung der Brunnenalterungsprozesse und Strategien für einen angepassten Brunnenbetrieb mit dem Ziel die Eisenablagerungen zu minimieren, entwickelt werden.