This work investigates ultrafast magnetization dynamics driven by hot carrier (HC) transport in metallic multilayer (ML) structures using femtosecond time- resolved linear and nonlinear optical spectroscopy. The linear magneto-optical Kerr effect (MOKE) and magneto-induced second harmonic (SH) generation (mSHG) have been utilized to study optically induced spin dynamics in highly excited state of matter with 20-femtosecond (fs) time resolution approaching the time scales of underlying elementary processes in metals. The spin transfer from a ferromagnet to a noble metal or from one ferromagnet to another one through a non-magnetic spacer by means of HC transport is of particular interest in this thesis. Investigation of these effects is of great importance for understanding of ultrafast spin dynamics and has a potentially high impact on future spintronic devices. Epitaxial Au/Fe/MgO(001) and Fe/Au/Fe/MgO(001) structures have been used as basic model systems, where in the latter case one Fe layer serves as a spin-emitter and another Fe layer serves as a spin- collector. As a first step towards understanding of the spin transfer in metallic MLs, HC transport has been investigated in simpler two-layer Au/Fe/MgO(001) structures. It has been shown that pumping the Fe film through a transparent MgO substrate leads to the generation of a spin current (SC) flowing from the ferromagnetic film into the non-magnetic layer. This phenomenon is an analog of the spin Seebeck effect, but in this case the SC is dominated by non-equilibrium (NEQ) HCs propagating in Au in a quasi-ballistic regime. According to the first principle quantum transport calculation, the emission of majority electrons from the Fe film into the Au layer is much more efficient than the emission of other HCs, which provides a net flux of the positive SP into the bulk of Au. Quantitative analysis of the MOKE signals, measured from the Fe side of Au/Fe/MgO(001) structures with different Fe thicknesses, reveals a considerable contribution of the HC transport to ultrafast demagnetization of the Fe film, followed by a build-up of transient magnetization in the Au layer which also contributes to the MOKE signal. Finally, magnetization dynamics induced in a ferromagnet by the injection of the spin-polarized HCs has been studied on three-layer Fe/Au/Fe/MgO(001) structures. Owing to different coercitivities of the Fe films, the magnetizations in the spin-emitter and the spin-collector can be aligned parallel, antiparallel or orthogonal to each other. For the orthogonal alignment, it has been demonstrated that the optically-driven SC pulse excites standing spin waves in the spin-collector via the spatially non-uniform spin transfer torque (STT) mechanism. Realization of different mutual orientations of the external magnetic field and the magnetizations in the spin-emitter and the spin-collector makes it possible to disentangle STT from laser-induced heating of the sample. Moreover, in the analysis of the mSHG response measured in different magnetic geometries it has been undoubtedly proven that the SC pulse gives rise to the SH field originating in the bulk. All data are in a good agreement with the experimental results obtained on two-layer structures and sustains the model of spin-polarized HC transport.
Diese Arbeit umfasst die Untersuchung der ultraschnellen Magnetisierungsdynamik durch Transport heißer Ladungträger (HC) in metallischen Multilayer(ML)-Strukturen anhand zeitaufgelöster linearer und nichtlinearer optischer Femtosekundenspektroskopie. Der lineare magneto- optische Kerr-Effekt (MOKE) und die magnetisch induzierte Erzeugung der zweiten Harmonischen (mSHG) wurden verwendet, um lichtinduzierte Spindynamik in hoch angeregten Zuständen der Materie mit 20 Femtosekunden (fs) Zeitauflösung zu untersuchen, was den Zeitskalen zugrundeliegender Elementarprozesse in Metallen entspricht. Der Spintransfer von einem Ferromagneten zu einem Edelmetall, oder von einem Ferromagneten zum anderen Ferromagneten mittels HC-Transport durch eine nichtmagnetische Zwischenschicht hindurch ist von besonderem Interesse in dieser Arbeit. Untersuchungen dieser Effekte sind von großer Bedeutung für das Verständnis der ultraschnellen Spindynamik, und die gewonnenen Erkenntnisse haben möglicherweise einen großen Einfluss auf zukünftige Spintronik-Geräte. Als Modellsysteme wurden epitaktische Au/Fe/MgO(001) und Fe/Au/Fe/MgO(001) Strukturen verwendet, wobei im letztgenannten Fall eine Fe-Schicht als Spinemitter und die andere Fe- Schicht als Spinkollektor dient. Als erster Schritt zum Verständnis des Spin- Transfers in metallischen MLs, wurde der HC Transport in einfachen Zweischicht-Au/Fe/MgO(001)-strukturen untersucht. Es wurde gezeigt, dass die optische Anregung von Fe zur Erzeugung eines Spin-Stroms führt, der von der ferromagnetischen Schicht in die nicht-magnetische Schicht fließt. Dieses Phänomen ist ein Analogon zum Spin-Seebeck-Effekt, wobei in diesem Fall der Spin-Strom in Gold von nicht-gleichgewichts HCs dominiert wird, die sich im quasi-ballistichen Regime bewegen. Die quantitative Analyse der MOKE Signalen, die von der Fe-Seite der Au/Fe/MgO(001)-Strukturen mit unterschiedlichen Fe- Dicken gemessen wurden, zeigt den bemerkbaren Beitrag des HC-Transports zur ultraschnellen Entmagnetisierung des Fe-Films, gefolgt von einer vorübergehenden Magnetisierung der Au-Schicht, die zusätzlich zum MOKE Signal beiträgt. Abschließend wurde Magnetisierungsdynamik, die in einem Ferromagneten mittels der Injektion von spinpolarisierten HCs induziert wird, an Dreischicht-Fe/Au/Fe/MgO(001)-strukturen untersucht. Aufgrund unterschiedlicher Koerzitiv-kräfte in den Fe-Filmen können die Magnetisierungen im Spinemitter und im Spinkollektor parallel, antiparallel oder orthogonal zueinander ausgerichtet werden. In der orthogonalen Ausrichtung zeigt es sich, dass der optisch erzeugte Spinstrompuls stehende Spinwellen im Spinkollektor erzeugt, die durch das räumlich inhomogen Spin- Transfer-Drehmoment (STT) induziert werden. Die Realisierung verschiedener gegenseitigen Orientierungen der äußeren Magnetfeldes und der Magnetisierungen im Spin-emitter und im Spin-kollektor ermöglicht es, das Signal des STT unabhängig vom Signal der laserinduzierter Erwärmung der Probe zu messen. Außerdem in der Analyse der mSHG-Antwort, die in verschiedenen magnetischen Geometrien gemessen wurde, kann es deutlich bewiesen werden, dass der Spinstrompuls resultiert im SH-Feld, das im Volum erzeugt wird. Alle Daten zeigen eine gute Übereinstimmung mit den erhaltenen Versuchsergebnissen der Zweischichtstrukturen und untermauern somit das Modell des spinpolarisierten HC-Transports.
