dc.contributor.author
Heeg, Sebastian
dc.date.accessioned
2018-06-07T20:42:02Z
dc.date.available
2015-05-29T10:57:30.969Z
dc.identifier.uri
https://refubium.fu-berlin.de/handle/fub188/7036
dc.identifier.uri
http://dx.doi.org/10.17169/refubium-11235
dc.description.abstract
The field of plasmonics studies the interaction between electromagnetic fields
and free electrons in a metall, which enhance the optical near-field in the
vicinity of the metal. For metallic nanostructures, the enhanced near-field is
confined to a small volume called a plasmonic hotspot. Light scattering and
absorption in a hotspot increases by several orders of magnitude. In this
thesis I study the inelastic light scattering of graphene and carbon nanotubes
subject to an enhanced near-field by Raman spectroscopy. First, I introduce
and verify the concept of strained graphene as a local probe for plasmon-
enhanced Raman scattering. Second, I probe the coupling of carbon nanotubes to
the enhanced optical near-field in a plasmonic hotspot. To achieve the
required interface, I suggest the directed dielectrophoretic deposition of
nanotubes onto metallic nanostructures as a new method to couple nanotubes to
plasmonic hotspots. A graphene-covered nanodimer was probed by Raman
spectroscopy. The high intensity electromagnetic near-field at the plasmonic
hotspot in the dimer gap enhanced the Raman signal by a factor of thousand.
The enhancement occurred for strained graphene. Strain shifts the graphene
phonon frequency; vibrations at the plasmonic hotspot differ in energy from
vibrations originating from other areas and acts as a local probe for
enhancement. We verified the Raman enhancement by the combination of spatially
resolved, polarization and excitation energy dependent measurements. As these
parameters do not affect the Raman signal of graphene, we proved that the
experiment probed the Raman process caused by the enhanced optical near-field.
For carbon nanotubes in the gap of a plasmonic dimer we observed Raman signal
enhancements of the order 10^3 − 10^4. Following the approach developed using
graphene, we addressed the extrinsic plasmonic and the intrinsic nanotube
optical response independently by varying excitation energy and polarization.
We showed that (i) the Raman enhancement scales with the projection of light
polarization on the tube axis and that (ii) carbon nanotube Raman features
arise from fully symmetric vibrations, even in the presence of a high
intensity near-field. Raman modes that require light polarizations
perpendicular to the nanotube axis were impossible to observe. This settled a
long standing debate in the literature on the symmetry of the experimentally
observed phonon modes. The placement of the carbon nanotubes in the gap of
plasmonic dimers was achieved by directed dielectrophoretic assembly, which we
suggest as a new method to achieve nanotube-nanoplasmonic interfaces. The
methodologies and approaches that I developed in this thesis to couple
graphene and carbon nanotubes with plasmonic structures provide a powerful and
flexible tool to study the fundamentals of plasmon-enhanced Raman scattering.
de
dc.description.abstract
Das physikalische Gebiet der Plasmonik beschreibt Wechselwirkungsprozesse
zwischen elektromagnetischen Feldern und freien Elektronen in Metallen. Die
optischen Nahfelder in der unmittelbaren Umgebung der Metalle weisen hohe
Intensitäten auf. Metallische Nanostrukturen führen zu plasmonischen
Hotspots, in denen hohe Feldstärken auf kleinste Volumen konzentriert sind.
Die Absorption und Streuung von Licht steigt dort immens an. In der
vorliegenden Arbeit untersuche ich mittels Ramanspektroskopie die inelastische
Streuung von Licht an Graphen und Kohlenstoffnanoröhren unter dem Einfluss
plas- monisch verstärkter Nahfelder. Zunächst führe ich das Konzept
verspannten Graphens als Sonde zur Messung plasmonisch verstärkter
Ramanstreuung ein. Im Anschluss untersuche ich die Wechselwirkung von
Kohlenstoffnanoröhren mit plasmonischen Nahfeldern mittels Ramanstreuung. Die
Kopplung von Nanoröhren mit Bereichen hoher Nahfeldintensität erreiche ich
durch gezieltes dielelektrophoretisches Abscheiden der Nanoröhren auf
plasmonische Strukturen. Ein plasmonischer Dimer wurde mit Graphen belegt und
per Ramanstreuung charakterisiert. Die hohe Nahfeldintensität in der
Dimerkavität verstärkte das Graphensignal tausendfach. Die verstärkten
Signale stammen ausschliesslich von verspanntem Graphen. Verspannung
verschiebt die Vibrationsfrequenzen im Graphen; die Verspannung im Graphen
entspricht somit einer lokalen Sonde für die plasmonisch verstärkten
Nahfelder. Diese Sonde befindet sich automatisch am richtigen Ort, da sie von
der Nanostruktur selbst erzeugt wird. Wir verifizierten die Verstärkung durch
ortsaufgelöste Ramanmessungen mit unterschiedlichen Anregungsenergien und
-polarisationen. Unsere Methode delektiert die direkte Wechselwirkung von
Graphen mit verstärkten Nahfeldern misst: Das intrinsische Ramansignal von
Graphen hängt weder von der Polarization noch von der Wellenlänge des
einbestrahlten Lichtes ab. Für in der Kavität plasmonischer Dimere
platzierte Kohlenstoffnanoröhren konnten wir Verstärkungen der Ramansignale
in der Grössenordnung 10^3 bis 10^4 beobachten. Es gelang es uns, die
intrinsischen Resonanzen der Nanoröhren und die externen Resonanzen der
Dimere durch die Wahl von Anregungspolarisation und -energie getrennt zu
detektieren. Dies zeigte unter anderem, dass plasmonenverstärkte
Ramanstreuung an Kohlenstoffnanoröhren mit der Projektion der
Nahfeldpolarisation auf die Achse der Nanoröhre skaliert. Desweiteren konnten
wir zeigen, das selbst unter Einfluss starker Nahfelder ausschliesslich
vollsymmtrische Phononen zum Ramanspektrum von Kohlenstoffnanoröhren
beitragen: Ramanmoden, die für ihre Anregung Lichtpolarisationen rechtwinklig
zur Achse der Nanoröhre benötigen, können nicht beobachtet werden. Dies
klärt eine langjährigen wissenschaftliche Debatte über die Symmetrie der
Phononen in Nanoröhren. Das zielgerichtete Ablegen von Kohlenstoffnanoröhren
in die Kavitäten metallischer Dimere gelang uns per dielektrophoretischer
Abscheidung der Nanoröhren auf die Nanostrukturen. Dieses von uns entwickelte
Verfahren stellt in einer verallgemeinerten Form eine neuartige Methode zur
Verknüpfung von Kohlenstoffnanoröhren mit plasmonische Systeme dar. Die in
dieser Doktorarbeit entwickelten experimentellen und konzeptionellen
Methodiken zur Kopplung von Graphen und Kohlenstoffnanoröhren an plasmonische
Strukturen werden es in der Zukunft ermöglichen, die fundamentalen Grundlagen
plasmonisch-verstärkter Ramanstreuung zu ergründen.
de
dc.format.extent
VIII, 74 S.
dc.rights.uri
http://www.fu-berlin.de/sites/refubium/rechtliches/Nutzungsbedingungen
dc.subject
optical coupling
dc.subject
Raman scattering
dc.subject
plasmon-enhanced Raman scattering
dc.subject
carbon nantubes
dc.subject.ddc
500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik::530 Physik
dc.title
Plasmon-enhanced Raman scattering by graphene and carbon nanotubes
dc.contributor.contact
sebastian.heeg@fu-berlin.de
dc.contributor.firstReferee
Prof. Dr. Stephanie Reich
dc.contributor.furtherReferee
Prof. Dr. Janina Maultzsch
dc.contributor.furtherReferee
Prof. Dr. Frank Koppens
dc.date.accepted
2015-05-08
dc.identifier.urn
urn:nbn:de:kobv:188-fudissthesis000000099347-8
dc.title.translated
Plasmonenverstärkte Ramanstreuung an Graphen und Kohlenstoffnanoröhren
de
refubium.affiliation
Physik
de
refubium.mycore.fudocsId
FUDISS_thesis_000000099347
refubium.mycore.derivateId
FUDISS_derivate_000000017110
dcterms.accessRights.dnb
free
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open access