Image-potential states as a sensor for magnetism

Abstract

Ferromagnetism is one of the most fascinating phenomena in solid-state physics, especially with respect to its origin, its relation to the electronic band structure and its behavior at elevated temperatures. This work demonstrates that spin-resolved two photon-photoemission spectroscopy (2PPE), usually employed to study the energetics and dynamics of unoccupied states, also delivers considerable information about the occupied states of ferromagnets slightly below the Fermi level. The success of this technique is based on the resonant excitation via image-potential states, which leads to high count rates as well as a pronounced surface sensitivity. Ultrathin iron and cobalt films on the copper (100) surface served as test systems. The spin- dependent intensity of the image-potential states in the spin-resolved 2PPE spectrum allows us to identify the initial states of the excitation process. Tuning the photon energy of the pump pulse enables us to study occupied electronic states at binding energies between 0.8 eV and the Fermi level. Initial states with a particular symmetry are selected by switching between p- and s-polarized light in the pump-process. For the first time magnetic linear dichroism is observed in 2PPE, whose origin can be directly linked to the initial states. The relativistic representations of these states can be deduced from spin- and time-resolved measurements. Furthermore, the temperature dependence of the exchange splitting of the image-potential states in combination with the spin polarization allows us study the evolution of the magnetization as a function of temperature, which is explicitly demonstrated for ultrathin iron films. From spin-resolved and spin-integrated measurements a different temperature dependence is deduced, especially with respect to the magnetic phase transition. This can be interpreted in terms of domain formation below the Curie temperature (TC) or in terms of local magnetic moments of sufficient size to support exchange-split image-potential states above TC.

Ferromagnetismus ist insbesondere im Hinblick auf seinen Ursprung, seine Verbindung zur elektronischen Bandstruktur und seine Temperaturabhängigkeit eines der faszinierendsten Phänomene in der Festkörperphysik. Diese Arbeit zeigt, dass spinaufgelöste Zwei-Photonen Photoemissionsspektroskopie (2PPE), welche üblicherweise zur Untersuchung der Energetik und Dynamik unbesetzter Zustände eingesetzt wird, reichhaltige Information über die besetzten elektronischen Zustände in Ferromagneten knapp unterhalb des Fermi-Niveaus liefert. Ausgenützt wird dabei ein resonanter Anregungsprozess über Bildpotenzialzustände, der neben hohen Intensitäten auch zu einer erhöhten Oberflächensensitivität führt. Als Testsysteme dienten dünne Eisen- und Kobaltfilme, die auf einer Kupfereinkristalloberfläche mit (100) Orientierung epitaktisch aufgewachsen wurden. Die Spinpolarisation der Bildpotenzialzustände in spinaufgelösten 2PPE-Spektren gibt Aufschluss über die Anfangszustände des Anregungsprozesses. Durch Variation der Wellenlänge des Pumplasers werden Anfangszustände zwischen Ferminiveau und 0,8 eV Bindungsenergie abgestastet. Ihre Symmetrie kann durch eine Änderung der Polarisation des anregenden Lichtes bestimmt werden. Im Rahmen dieser Arbeit wird zudem zum ersten Mal in der 2PPE magnetischer linearer Dichroismus beobachtet, der wiederum auf die Anfangszustände zurückgeführt werden kann. Die relativistischen Quantenzahlen dieser Zustände können durch eine Kombination aus spin- und zeitaufgelösten Messungen bestimmt werden. Des Weiteren wird für dünne Eisenfilme die Möglichkeit aufgezeigt, über die Austauschaufspaltung und die Spinpolarisation der Bildpotenzialzustände die Temperaturabhängigkeit der Magnetisierung zu untersuchen. Linienbreitenanalyse und lichtpolarisationsabhängige Messungen, die auch ohne explizite Spinauflösung sensitiv auf die Austauschaufspaltung reagieren, zeigen im Vergleich zur Spinpolarisation einen anderen Verlauf der Magnetisierung, insbesondere in Bezug auf den magnetischen Phasenübergang. Dies kann entweder als Domänenbildung unterhalb der Curie Temperatur gedeutet werden oder auch als Existenz lokaler magnetischer Momente, die in einem signifikanten Temperaturfenster oberhalb der Curie Temperatur noch eine Austauschaufspaltung der Bildpotenzialzustände ermöglichen.