Der Gegenstand dieser Arbeit ist die Untersuchung von nichtlinearen optischen Effekten, die durch Femtosekundenlaserpulse in Mikrotropfen erzeugt werden können. Es wird ein experimenteller Aufbau beschrieben, der mit hoher Präzision die Winkelabhängigkeit des von Mikrotropfen emittierten Lichtes detektieren kann. Die Messungen führen zu einem besseren Verständnis der in den Tropfen ablaufenden elementaren Prozesse, die insbesondere im Hinblick auf die Anwendung mit einem Femtosekunden-Lidar-System diskutiert werden. Die Frequenzverdreifachung ergibt eine starke Vorwärtsstreuung, die je nach Größenparameter eine unterschiedlich ausgeprägte Strukturierung aufweist. Für kleine Tropfen stimmen die Messungen sehr gut mit dem von D. Carroll und X.H. Zheng theoretisch vorhergesagten Verhalten überein. Für große Größenparameter ist diese Theorie aufgrund des Rechenaufwands derzeit nicht anwendbar. Daher wird aus einer Kombination von Mie-Theorie und geometrischer Optik ein einfaches Modell beschrieben, mit dem die Meßergebnisse interpretiert werden können. Zusätzlich ist zum ersten Mal die Erzeugung der Fünften Harmonischen in Mikrotropfen beobachtet und winkelabhängig gemessen worden. Bei der Wechselwirkung von Femtosekundenlaserpulsen mit Mikrotröpfchen kommt es zu einem explosionsartigen Verdampfen der Tropfen. Es konnten photographische Sequenzen aufgenommen werden, die die - in Bezug zur Tropfenmitte \- asymmetrische Verdampfung des Tropfens und den ungefähren Zeitrahmen dieses Vorgangs beschreiben. Bei der Kontinuumsemission des Plasmas im sichtbaren Spektralbereich kann eine verstärkte Vorwärts- und Rückwärtsstreuung beobachtet werden, wobei die Vorwärtsstreuung leicht überwiegt. Die "Emissionsquelle" liegt aufgrund der verwendeten Laserintensitäten direkt nach Eintritt des Pulses in den Tropfen auf der dem Laser zugewandten Seite. Über inverses Ray-Tracing kann die beobachtete Winkelverteilung interpretiert werden. Bei der Verwendung von Tropfen, die aus einer 5-molaren Natriumchloridlösung bestehen, kann zusätzlich zum Plasmakontinuum die Emission der durch das Plasma angeregten Natriumatome spektral- und winkelaufgelöst gemessen werden. Dabei hat sich gezeigt, daß die Plasmafluoreszenz verstärkt in Rückwärtsrichtung emittiert wird.
The subject of this thesis is the study of nonlinear optical effects which are produced by femtosecond laser pulses in microdroplets. An experimental setup is described which is able to detect with high precision the angular dependence of the light emitted by the microdroplets. The measurements lead to a better understanding of the processes occurring in the droplets and are discussed with regard to an implementation of a femtosecond lidar system. Third Harmonic Generation was observed and shows an enhanced forward scattering with a pronounced pattern depending on the size parameter. For smaller droplets the measurements are in good agreement with the theoretical studies of D. Carroll and X.H. Zheng. At this time for larger size parameters their theory is not yet applicable. Therefore a simple model is described based on a combination of Mie theory and geometrical optics, by which the results can be interpreted. Additionally, for the first time Fifth Harmonic Generation was observed in microdroplets and its angular dependence was measured. High intensity laser interaction with transparent microdroplets induces an explosive vaporization of the droplets. We took photographical sequences, which show the - in respect to the center of the droplet - asymmetrical vaporization and the approximate timescale of this process. The emission of the plasma continuum in the visible spectral range shows a forward and backward emission, with an enhanced forward scattering. Due to the high laser intensity the emitting region inside the droplet is located on the side toward the laser. The observed angular distribution can be interpreted by the inverse ray-tracing method. In addition to the plasma continuum the emission of the sodium atoms exited by the plasma was characterized with spectral and angular dependent resolution using droplets containing a 5-M NaCl solution. An enhanced backward emission for the plasma fluorescence was observed.
