In dieser Arbeit wurden die elementaren Streu- und Transportprozesse in dia- und ferromagnetischen Metallen mit zeitaufgelöster Photoemission (TR-PES) und 2-Photonen-Photoemission (2PPE) untersucht. Dabei wird durch Absorption eines Femtosekunden-Laserpulses (Pump) eine Nichtgleichgewichtsverteilung heißer Elektronen und Löcher präpariert, deren Relaxation durch mit einem zeitverzögerten Laserpuls (Probe) spektroskopiert wird.
Der Einfluss der Elektronen-Transports auf die Dynamik der Elektronenpopulation an der Oberfläche von Metallen wurde an epitaktischen Cu(111)/Si(111)-7x7-Filmen mit Dicken im Bereich 6 bis 44 nm und an einem Cu(111)-Einkristall untersucht. Im Energiebereich 0,2 eV ≤ E \- EF ≤ 1,0 eV wurden mit der Filmdicke abnehmende Relaxationszeiten der Elektronenpopulation beobachtet und als diffusiver Transport-Effekt interpretiert. Für E \- EF > 0,4 eV kann die Abnahme der Relaxationszeit durch einen zusätzlichen Relaxationskanal mit einer effektiven Transport-Relaxationszeit von τtr = (400 ± 100) fs beschrieben werden.
Die Dynamik der Energieumverteilung an Metalloberflächen nach einer intensiven optischen Anregung wurde an Ru(0001), 1 BL D2O/Ru(0001) und an 50 nm dicken epitaktischen Gd(0001)/W(110)-Filmen direkt durch Analyse der Elektronen- Verteilungsfunktion untersucht. In Ru thermalisiert das Elektronengas innerhalb 400 fs. Eine Analyse der Energiedichte im Elektronensystem an der Oberfläche zeigt, dass in Ru die Anregungsenergie extrem gut dissipiert wird. Um dies zu beschreiben wurde ein erweitertes 2TM entwickelt, das nicht- thermische Elektronen und ballistischen Transport berücksichtigt. Eine Übereinstimmung mit dem Experiment lässt sich nur erzielen, wenn die e-ph- Kopplung der nicht-thermischen Elektronen auf 20% reduziert und eine ballistische Transportgeschwindigkeit von vb = 7 · 105 m/s verwendet wird. In Gd thermalisieren die Elektronen hingegen innerhalb 100 fs und eine Beschreibung mit dem 2TM ist ausreichend. Die e-ph-Kopplungskonstante von Gd wurde bestimmt zu g = (2,5 ± 0,1) · 1017 Wm-3K-1.
Die Dynamik der Magnetisierung eines Ferromagneten direkt nach einer intensiven optischen Anregung innerhalb der ersten Pikosekunde wurde mit TR- PES an 10 nm dicken Gd(0001)/W(110)-Filmen studiert. Während Messungen mit SHG [Mel03] zeigen, dass die Spin-Polarisation des Oberflächenzustands innerhalb von 100 fs um 60% einbricht, zeigen die TR-PES-Messungen dieser Arbeit, dass seine Austauschaufspaltung im Rahmen des Messgenauigkeit (100 meV) konstant bleibt. Für den Einbruch der Spin-Polarisation wird ein Elektron-Spin-Umklapp Streuprozess innerhalb von Spin-Mischungs-Zuständen verantwortlich gemacht. Der Drehimpuls wird dabei vermutlich durch Anregung des Magnonen-Systems abgeführt.
Die Anregung einer kohärenten Phonon-Magnon-Mode [Mel03] an der Gd(0001)-Oberfläche zeigt sich in TR-PES als Oszillation der Bindungsenergie des Oberflächenzustands mit einer Frequenz von 3,0 THz und einer Anfangsamplitude von 2,2 meV. Durch Vergleich mit Bandstrukturrechnungen [Kur02,Kur04] konnte die anfängliche Auslenkung des Gitters (Kompression) und die Amplitude zu 1,1 pm abgeschätzt werden.
In this work the elementary scattering and transport processes in dia- and ferromagnetic metals were studied by time-resolved photoemission (TR-PES) and 2-photon photoemission (2PPE). By absorption of a femtosecond laser pulse a non-equilibrium electron distribution is prepared and studied by photoemission with a second time-delayed laser pulse.
The influence of electron transport on the dynamics of the electron population at the surface of metals was studied for epitaxial Cu(111)/Si(111)-7x7 films with thickness between 6 and 44 nm and for a Cu(111) single-crystal. For electron energies 0,2 eV ≤ E \- EF ≤ 1,0 eV decreasing population relaxation times were observed with increasing film thickness, which is explained by diffusive transport. For E \- EF > 0,4 eV the decrease of the relaxation time can be modeled by an effective transport relaxation time of τtr = (400 ± 100) fs.
The dynamics of energy dissipation at metal surfaces after excitation with an intense optical pulse was studied for Ru(0001), 1 BL D2O/Ru(0001) and 50 nm thick epitaxial Gd(0001)/W(110) films. In Ru the electrons thermalise within 400 fs. The analysis of the energy density in the electron system at the Ru surface shows an extremely efficient energy dissipation. To describe this an extended two-temperature model was developed, which accounts for non-thermal electron distributions and ballistic transport. Agreement with experimental data can only be achieved when the e-ph coupling of non-thermal electrons is reduced to 20% and ballistic transport with vb = 7 · 105 m/s is used. In Gd the electrons thermalise within 100 fs and a description with the two- temperature model is sufficient. The e-ph coupling constant in Gd was determined as g = (2,5 ± 0,1) · 1017 Wm-3K-1.
The magnetisation dynamics of a ferromagnet within the first picosecond after excitation with an intense optical pulse was studied for 10 nm thick Gd(0001)/W(110) films. While second-harmonic generation shows a 60% drop of the spin-polarisation of the surface state within 100 fs [Mel03], the TR-PES measurements in this work show that the exchange splitting of this state remains constant within the error bars (100 meV). Therefore the elementary scattering process responsible for the ultrafast drop of the spin-polarisation is identified as an electron spin-flip within spin-mixed states. Angular momentum is conserved by excitation of the magnon system.
The excitation of a coherent phonon-magnon mode [Mel03] of the Gd(0001) surface shows up in TR-PES as an oscillation of the surface state binding energy by 2.2 meV with a frequency of 3.0 THz. By comparison with band structure calculations [Kur02,Kur04] the real space amplitude of the phonon mode can be estimated to 1.1 pm and the initial motion is a compression of the interlayer distance between (0001) planes of the surface.
