Advances in the generation of high-field terahertz (THz) pulses over the past 15 years have opened up opportunities to control semiconductor properties with high efficiency, selectivity, and at ultrafast speeds. This thesis focuses on two aspects of THz-driven ultrafast material control: the direct driving of lattice vibrations (phonons) to modulate the crystal structure, and the rapid acceleration of charge carriers to high energies, both occurring on picosecond timescales. In particular, the following research questions are addressed: How can THz pulses with field strengths exceeding 1 MV/cm be fully and accurately characterized? How can phonon-driven ultrafast material control be achieved in lead halide perovskites, a promising class of emerging semiconductors for the next generation of photovoltaics? How can THz pulses control the photoluminescence (PL) emission in semiconductors?
First, this thesis establishes widely available and low-cost alpha-quartz plates as a novel electro-optic detector for full amplitude, phase, and polarization characterization of high THz fields. By determining the quartz detector response function and developing a protocol for measuring arbitrary THz polarization and helicity states, this work addresses limitations of conventional THz detectors and will support ongoing efforts to drive circular phonons and prepare states of phonon angular momentum.
The thesis then demonstrates that intense THz pulses can nonlinearly excite octahedral twist modes of the inorganic sublattice in hybrid MAPbBr3 and all-inorganic CsPbBr3 lead halide perovskites (LHPs). Using THz-induced Kerr effect spectroscopy, it is shown that these Raman-active phonons at ~1 THz dominate the lattice contribution to the nonlinear THz polarizability at low temperatures and may constitute a higher-order charge carrier screening contribution beyond the Fröhlich polaron model. Since the octahedral twist modes strongly couple to the electronic bandgap, this finding demonstrates the potential for phonon-driven ultrafast control of the electronic bandgap in LHPs.
Finally, this thesis shows that intense THz pulses can quench the total PL emission in the wide-bandgap semiconductor ZnTe by more than 60%. Using optical pump-THz probe techniques, it is observed that the THz field reduces the carrier lifetime, suggesting enhanced non-radiative recombination as the origin of the THz-induced PL quenching. These results also provide a foundation for future studies of charge carrier dynamics under high electric fields in emerging semiconductors, such as 2D lead halide perovskites.
Together, these findings demonstrate the potential of intense THz pulses to control structural and charge carrier dynamics in conventional and emerging semiconductors, enabling ultrafast control of the electronic bandgap, carrier lifetime, and photoluminescence emission. This work also introduces new tools for nonlinear THz spectroscopy and provides novel insights into the ultrafast semiconductor physics relevant to modern nanoscale electronic and optoelectronic devices.
Fortschritte in der Erzeugung von Hochfeld-Terahertz-(THz)-Impulsen in den letzten 15 Jahren haben Möglichkeiten eröffnet, Halbleitereigenschaften mit hoher Effizienz, Selektivität und ultraschneller Geschwindigkeit zu steuern. Diese Arbeit untersucht zwei Aspekte der THz-getriebenen ultraschnellen Steuerung von Materialeigenschaften: die Anregung von Gitterschwingungen (Phononen) zur gezielten Änderung der Kristallstruktur und die starke Beschleunigung von Ladungsträgern auf hohe Energien, beides auf Pikosekunden-Zeitskalen. Im Fokus stehen dabei folgende Fragen: Wie können THz-Impulse mit Feldstärken über 1 MV/cm vollständig und präzise charakterisiert werden? Wie lässt sich Phonon-getriebene Steuerung von Materialeigenschaften in Blei-Halogenid-Perowskiten realisieren, einer neuen vielversprechenden Halbleiterklasse für die Photovoltaik der Zukunft? Wie können THz-Impulse die Photolumineszenz (PL) in Halbleitern beeinflussen?
Zunächst wird in dieser Arbeit gezeigt, wie weitverbreitete und kostengünstige Alpha-Quarzplättchen als elektro-optische Detektoren zur vollständigen Charakterisierung intensiver THz-Felder in Amplitude, Phase und Polarisation verwendet werden können. Durch die Bestimmung der Detektorantwortfunktion von Quarz und die Entwicklung eines Protokolls zur Messung beliebiger THz-Polarisationen und Helizitätszustände wird somit eine wichtige Einschränkung herkömmlicher THz-Detektoren überwunden. Diese Entwicklung unterstützt laufende Bemühungen, zirkulare Phononen anzuregen und Zustände von Phononen mit Drehimpuls zu erzeugen.
Diese Arbeit zeigt außerdem, dass intensive THz-Impulse die oktaedrischen Drehmoden des anorganischen Untergitters in hybriden MAPbBr3 und rein anorganischen CsPbBr3 Blei-Halogenid-Perowskiten nichtlinear anregen können. Mittels des THz-induzierten Kerr-Effekts wird gezeigt, dass diese Raman-aktiven Phononen bei ~1 THz den Gitterbeitrag zur THz-Polarisierbarkeit bei tiefen Temperaturen dominieren und zu einer höheren Ordnung der Ladungsträgerabschirmung beitragen könnten. Diese geht über das herkömmliche Fröhlich-Polaron-Modell hinaus. Aufgrund der starken Kopplung der Oktaederdrehungen an die elektronische Bandlücke zeigen diese Ergebnisse das Potenzial für eine Phonon-getriebene ultraschnelle Steuerung der elektronischen Bandlücke dieser Halbleiter.
Abschließend zeigt diese Arbeit, dass intensive THz-Impulse die PL-Emission in ZnTe, einem Halbleiter mit breitem Bandabstand, um mehr als 60% löschen können. Mittels optischer-Anrege-THz-Abfrage-Techniken wird beobachtet, dass das THz-Feld die Lebensdauer der Ladungsträger reduziert, was auf eine verstärkte nichtstrahlende Rekombination als Ursache der THz-induzierten PL-Löschung in ZnTe hindeutet. Diese Ergebnisse bilden die Grundlage für zukünftige Studien zur Ladungsträgerdynamik unter hohen elektrischen Feldern in neuen Halbleitern, wie etwa zweidimensionalen Blei-Halogenid-Perowskiten.
Zusammenfassend zeigen diese Ergebnisse das Potenzial intensiver THz-Impulse zur Steuerung von Struktur- und Ladungsträgerdynamik in konventionellen und neuen Halbleitern und ermöglichen damit die ultraschnelle Steuerung von Bandlücken, Ladungsträgerlebensdauern und der PL. Zudem werden neue Werkzeuge für die nichtlineare THz-Spektroskopie entwickelt und neue Einblicke in die ultraschnelle Halbleiterphysik gewonnen, die für moderne nanoelektronische und optoelektronische Bauteile relevant sind.
