Political regulations are an efficient instrument to reduce emissions, but developing mitigation strategies require information on the source contributions. Informations on local traffic emissions are usually available, but the contribution to the regional background is often missing. CTMs are widely used to assess the air pollution and support policy decisions. This study focuses on improving the quantification of the source contribution to the concentration levels of PM, NO2 and O3 in Germany. A source apportionment was performed to identify the most important sources for NOX in Germany and Berlin. Contributions to NOX were calculated using the labeling system in LOTOS-EUROS. Most important contributions to NO2 are road transport (~45 %), non-road transport (~24 %), energy & industry (~20 %) and households (~10 %). The impact of emission reduction was calculated using the brute force technique. Main differences between potential impacts (upscaling the impact to 100 %) and contributions were observed for ozone-limiting conditions. At night and in winter, the non-linear photochemical reaction between source sectors is often hampered and no regime change in the titration of O3 takes place. In the urban background, the sum of the potential impacts from each source sector overestimates the unperturbed baseline concentration for NO by about 50 % on annual average. For rural background sites, the overestimation is roughly 10 % lower. Larger overestimation was observed for hourly time series and small-sized source categories. For NO2, the attributed concentration from the brute force simulation is about 5 % lower close to emission sources than that of the labeling system. For larger cities, differences between the two calculations are about -15 %. The differences between both techniques increase with smaller NOX reduction. A 25 % reduction in NOX emissions was identified as the limit for application of the brute force technique. As prior research studies show similar deficiencies for PM, the source attribution for PM was performed using the labeling system. Combustion processes from residential heating (~30 %), industry & energy production (~19 %) and road-transport (~12 %) are the most important sources in Berlin. Agriculture and the boundary contribute about 12 % and about 14 % respectively on annual average. The remaining contribution is explained by natural emissions. Domestic sources from Berlin (~25 %) and Germany (~24 %) explain about a half to the annual average concentration. About 33 % originate from transboundary transport. The rest can be attributed to natural sources. For PM episodes in winter up to a third of the PM concentration originates from sources in neighboring countries further east. Seasonal variations were caused by emissions from residential heating and energy production, most important in winter. Agriculture is a large source of PM in spring and summer. Households (~53 %) and road-transport (~17 %) contribute most to the urban increment in Berlin. Road transport explains about 22 % of coarse material in urban background sites. Previous research studies show larger traffic contributions of up to a factor of 4 in summer. Incomplete reporting of non-exhaust emissions from road traffic and land management activities may partly explain the underestimation. Model simulations with COSMO-CLM were performed to downscale meteorological reanalysis from ECMWF to the national scale for Germany and were used for the first time as input data in LOTOS-EUROS. This paves the way for forthcoming modeling in Germany and to incorporate meteorological forecasts from DWD. The study shows improved statistics for meteorological conditions in Germany with COSMO-CLM compared to the lower resolved ECMWF forecasts. Simulations with the dynamic mixed-layer set-up show too high mixing from the planetary boundary layer to higher model layers in LOTOS-EUROS. Different turbulence parameterizations were used in COSMO-CLM, but show no clear indication to improve the mixing in LOTOS-EUROS. The pollutants stay closer to the surface when a larger number of vertical layers is used. The refined vertical layering improves the modeling with LOTOS-EUROS for Berlin and lowers the bias in the urban background, especially for cold and stagnating weather conditions in winter. Ammonium and nitrate responded most sensitive to the higher resolved vertical layering and show increased concentrations. Modeling of O3 with LOTOS-EUROS for Germany was evaluated with three other CTMs in a national scale multi model inter-comparison. The individual models often show lower model-measurement agreement and a lower statistical skill than the ensemble mean of all models, especially at night and for high ozone levels. A dynamic model evaluation was designed that compares modeled and observed concentration regimes for temperature and humidity. Room for improvement was identified to reproduce the O3 sensitivity to temperature, where a large spread was observed between the models. LOTOS-EUROS captures the regional build-up and removal of O3 for day-to-day and season-to-season variations, but underestimates the O3 sensitivity to temperature. Different sensitivities of O3 to temperature between rural and urban background sites and spring and summer are captured with LOTOS-EUROS. Detailing the emission inventories at national level, the integration of resuspended coarse material as an additional source and the use of the high resolved vertical layering are recommended for future modeling with LOTOS-EUROS. Contributions from the labeling system must be the first guess for emission reduction scenarios using the brute-force technique. The calculation of potential impacts must be avoided for NO and for small-sized emission categories. The implementation of the labeling system for O3 will allow to account for the contributions of O3 in Germany with LOTOS-EUROS. The dynamic evaluation must be expanded to longer timeframes and to other pollutants.
Politische Regelungen sind ein wirksames Instrument zur Reduktion von Emissionen. Die Entwicklung von Strategien zur Minderung von Emissionen erfordert Informationen zum Beitrag einzelner Quellen. Informationen über lokale Verkehrsemissionen sind in der Regel verfügbar, aber der Beitrag zum regionalen Hintergrund ist häufig unbekannt. CTMs werden häufig zur Bewertung der Luftqualität und als Stütze für politische Entscheidungen eingesetzt. Im Rahmen dieser Arbeit wird die Berechnung der Quellenbeiträge zur Gesamtkonzentration von PM, NO2 und O3 in Deutschland verbessert. Um die wichtigsten Quellen für NOX in Deutschland zu ermitteln, wurde eine Quellenzuordnung durchgeführt. Die Beiträge für NOX wurden mit dem Kennzeichnungssystem in LOTOS-EUROS berechnet. Die wichtigsten Beiträge zu NO2 sind der Straßenverkehr (~45 %), der nicht straßengebundene Verkehr (~24 %), die Energiewirtschaft und der industrielle Sektor (~20 %) sowie die Beheizung von Wohngebäuden (~10 %). Die Auswirkungen einer Emissionsreduktion wurden mit der Brute-Force-Technik ermittelt. Die größten Unterschiede zwischen den potenziellen Einwirkungen (Skalierung der Auswirkung auf 100 %) und den Beiträgen wurden für ozonbegrenzende Bedingungen festgestellt. Nachts und im Winter ist die nichtlineare Photochemie zwischen den Quellensektoren gehemmt und es findet kein Regimewechsel in der Titration von O3 statt. Im städtischen Hintergrund ist die Summe der potenziellen Einwirkungen jedes Quellensektors für NO im Jahresdurchschnitt etwa 50 % größer als die Konzentration der ungestörten Simulation. Für Stundenwerte und kleine Quellenkategorien ist eine größere Abweichung festzustellen. Im ländlichen Hintergrund ist die Überschätzung etwa 10 % geringer. Für NO2 ist die Summe der potentiellen Einwirkungen in der Nähe von Emissionen etwa 5 % niedriger als die Basissimulation. In Großstädten betragen die Unterschiede etwa -15 %. Mit geringerer NOX-Reduktion nehmen die Abweichungen zwischen den beiden Verfahren zu. Die Grenze der Anwendbarkeit des Brute-Force-Verfahrens liegt bei einer 25-prozentigen Reduktion der NOX-Emissionen. Die Quellenzuordnung für PM wurde mit dem Kennzeichnungssystem vorgenommen. Private Haushalte (~30 %), die Industrie & Energieerzeugung (~19 %) und der Straßenverkehr (~12 %) sind wichtige Quellen in Berlin. Der Anteil der Landwirtschaft und des Grenzbeitrags beträgt ~12 % und ~14 %. Natürliche Emissionen erklären den Rest. Emissionen in Berlin (~25 %) und Deutschland (~24 %) tragen zur Hälfte der Konzentration im Jahresdurchschnitt bei. Etwa 33 % sind dem Ferntransport zuzuschreiben. Der übrige Anteil ist auf natürliche Quellen zurückzuführen. Emissionen aus östlich gelegenen Nachbarländern tragen im Winter ein Drittel zur Konzentration in Berlin bei. Saisonale Schwankungen sind auf Emissionen aus der Energieerzeugung und der Beheizung von Wohngebäuden zurückzuführen, die überwiegend im Winter anfallen. Im Frühjahr und Sommer trägt die Landwirtschaft wesentlich zur Konzentration bei. Der Straßenverkehr (~17 %) und die Beheizung von Wohngebäuden (~53 %) zeigen größere Beiträge im Stadtgebiet von Berlin und sind im Umland geringer. Der Straßenverkehr hat einen Anteil von etwa 22 % am Grobmaterial im städtischen Hintergrund. Frühere Studien haben einen bis zu 4-fach größeren Beitrag des Verkehrs im Sommer festgestellt. Die Unterschätzung lässt sich zum Teil durch eine lückenhafte Berichterstattung von nicht abgasbedingten Emissionen aus dem Straßenverkehr und der Bewirtschaftung von landwirtschaftlichen Flächen erklären. In dieser Studie wurden erstmalig meteorologische Daten aus COSMO-CLM als Antrieb für die Simulation mit LOTOS-EUROS verwendet. Die Reanalyse des ECMWF wurde mit COSMO-CLM auf die nationale Skala für Deutschland skaliert. Dies eröffnet die Möglichkeit in einer zukünftigen Modellierung, die meteorologischen Vorhersagen des DWD einzubeziehen. Die Simulation mit COSMO-CLM erfasst die meteorologischen Bedingungen in Deutschland besser als die niedrige aufgelöste ECMWF-Vorhersage. In LOTOS-EUROS wird standardmäßig von einer gut durchmischten Grenzschicht ausgegangen. Die Durchmischung von der planetaren Grenzschicht in höhere Modellschichten ist dabei oft zu stark ausgeprägt. Verschiedene Turbulenzparametrisierungen wurden in COSMO-CLM verwendet, zeigten aber keinen klaren Hinweis auf eine Verbesserung der Durchmischung in LOTOS-EUROS. Wenn eine höhere Anzahl von vertikalen Schichten verwendet wird, verbleiben die Schadstoffe näher an der Oberfläche. Dies reduziert den Modellfehler im städtischen Hintergrund für Berlin, insbesondere bei kalten und stagnierenden Wetterlagen im Winter. Ammoniak und Nitrat reagieren am empfindlichsten auf die höher aufgelöste vertikale Schichtung und zeigen erhöhte Konzentrationen. Die Modellierung von O3 mit LOTOS-EUROS in Deutschland wurde im Rahmen eines nationalen Multimodellvergleichs mit drei weiteren CTMs bewertet. Die einzelnen Modelle zeigen häufig eine geringere Übereinstimmung zwischen der modellierten Konzentration und den Messwerten und verfügen über eine schlechtere Statistik als das Ensemble-Mittel aller Modelle, insbesondere in der Nacht und bei hohen Ozonwerten. Die tägliche und jahreszeitliche Variation in der Produktion und dem Abbau von O3 wird mit LOTOS-EUROS erfasst. Eine neue Methodik wurde zur Bewertung der Modelle entwickelt, bei der die modellierten und beobachteten Konzentrationen gegenüber der Temperatur und der Luftfeuchtigkeit betrachtet werden. Die Empfindlichkeit von O3 gegenüber der Temperatur wird von den Modellen sehr unterschiedlich abgebildet und mit LOTOS-EUROS unterschätzt. Die unterschiedliche Empfindlichkeit von O3 gegenüber der Temperatur zwischen dem ländlichen und städtischen Hintergrund sowie zwischen Frühling und Sommer wird meist erfasst. Für die zukünftige Modellierung mit LOTOS-EUROS wird empfohlen, eine hochauflösende vertikale Schichtung zu verwenden, die nationalen Emissionsinventare zu erweitern und grobes, wieder aufgewirbeltes Material als zusätzliche Quelle einzubeziehen. Mit dem Kennzeichnungssystem berechnete Beiträge müssen als erste Schätzung für Emissionsminderungsszenarien verwendet werden. Die Berechnung der potenziellen Einwirkung muss für NO und kleine Emissionskategorien vermieden werden. Um auch Beiträge für O3 mit LOTOS-EUROS berechnen zu können, muss ein Kennzeichnungssystem für O3 implementiert werden. Die Evaluation der modellierten Konzentration gegenüber meteorologischer Variablen bedarf längere Zeiträume und weitere Schadstoffe.
