Three-dimensional topological insulators are fascinating materials with insulating bulk yet metallic surfaces that host highly mobile charge carriers with a spin orientation locked to the propagation direction. Such spin- velocity coupling facilitates the exciting possibility to launch spin- polarized charge currents by simply applying electric fields. Remarkably, illumination with light can also launch surface currents with tunable direction and magnitude, thereby potentially making topological insulators relevant for optoelectronic devices. In this thesis, we use terahertz (1 THz = 1 / ps) spectroscopy to investigate ultrafast charge-carrier dynamics in topological insulators. We develop a technique to reliably measure ultrafast photocurrents with unprecedented time resolution (20 fs) and apply this technique to detect currents on the surface and in the bulk of topological insulators. To also gain insight into the current dynamics of charge carriers close to the Fermi energy, shortest available stimuli are desired with an excitation energy below the thermal energy to meet conditions as in electronic devices. Therefore, we use only recently available intense THz-electric fields to drive near-equilibrium electrons and phonon dynamics in topological insulators. We monitor electron and phonon dynamics by a pump-probe scheme that detects the pump-induced changes in the dielectric function with subsequent time-delayed probe pulses. To separate the contributions of surface and bulk signals, we use thin-film samples and theoretical modeling of the optical probe process. With this, we observe a coherent phonon at a buried interface driven by a new mechanism that is resonant at the sum frequency (rather than the difference frequency) of all frequency pairs of the THz-pump spectrum. When the Fermi level position of our samples is tuned monotonously from n-type to p-type conductance, we observe a correlated change of the pump- induced THz-conductance. This dependence allows us to assign contributions of electron-phonon dynamics related to the bulk and to the surface. Remarkably, the strength of the electron-phonon coupling also depends on the Fermi level that culminates in an extremely long-lived excited state at the Dirac point in p-type topological insulators. Our measurements strongly suggest that the often observed coupling of bulk and surface states is significantly reduced in our p-type samples even at room temperature, where transport measurements often find a bulk dominated conductance. Therefore, we believe that for fundamental and applied reasons our results will stimulate further detailed investigations of surface transport at THz frequencies.
Topologische Isolatoren sind eine neuartige Klasse von Festkörpern, die sich durch hervorragende Oberflächenleitfähigkeit auszeichnet, obwohl das Innere des Festkörpers ein Isolator ist. Der Spin der Elektronen der metallischen Oberflächenzustände ist an ihre Bewegungsrichtung gekoppelt. Deshalb können spinpolarisierte Ströme durch das Anlegen eines äußeren elektrischen Feldes einfach erzeugt werden. Bestrahlt man einen topologischen Isolator mit Licht, so kann man Photoströme erzeugen, deren Größe und Richtung von der Polarisation des Lichts abhängen. In der vorliegenden Arbeit wird Terahertz- Spektroskopie (1 THz = 1/ps) eingesetzt, um die ultraschnelle Dynamik in topologischen Isolatoren zu untersuchen. Dafür wurde ein Messverfahren entwickelt um ultraschnelle Photoströme mit zuvor nicht erreichter Zeitauflösung (20 fs) zu detektieren. Um darüber hinaus Einsichten in die Dynamik von Ladungsträgern nahe der Fermi-Energie zu gewinnen, sind die kürzest zur Verfügung stehenden Feldanregungen anzustreben, deren Anregungsenergie unterhalb der thermischen Energie der Elektronen liegt. Für diesen Zweck setzen wir intensive elektrische THz-Felder (1 THz = 4 meV) ein, um Elektronen und Gitterschwingungen (Phononen) nahe des Gleichgewichtzustandes anzuregen. Wir verfolgen die Dynamik von Elektronen und Phononen mit Anrege-Abfrage Experimenten, die eine anregungsinduzierte Änderung der dielektrischen Funktion mit zeitverzögerten Abfragepulsen detektiert. Um Oberflächensignale vom Volumen zu unterscheiden, nutzen wir dünne Probenfilme und theoretische Modelle zur Beschreibung der optischen Abfrageprozesse. Somit werden wir empfindlich für verborgene Grenzflächen zwischen Probe und Substrat. An der Grenzfläche beobachten wir eine kohärente Gitterschwingung, die durch einen neuartigen Prozess angeregt wird, nämlich einer Resonanz, beschrieben durch die Summe (im Gegensatz zur Differenz) aller Frequenzpaare im Spektrum der Anregung. Wenn wir das Fermi-Niveau unserer Proben monoton von n- nach p-Dotierung ändern, beobachten wir eine korrelierte Änderung der THz-Leitfähigkeit, die wir einem Übergang von volumen- zu oberflächendominierten Signalen zuordnen. Sie geht mit einer starken Änderung der Elektronen-Phononen-Wechselwirkung einher, was sich insbesondere in einem außerordentlich langlebigen Anregungszustand am Dirac-Punkt äußert. Unsere Ergebnisse weisen auf eine stark reduzierte Wechselwirkung zwischen Oberflächen- und Volumenzuständen in p-dotierten Proben hin, was sie von Transportmessungen unterscheidet, die häufig bei Raumtemperatur ein volumendominiertes Verhalten zeigen.
