In this study, the laser-induced magnetization dynamics of the lanthanide ferromagnets Gadolinium (Gd), Terbium (Tb) and their alloys is investigated using femtosecond (fs) time-resolved x-ray magnetic circular dichroism (XMCD), the magneto-optical Kerr effect (MOKE) and magnetic second harmonic generation (MSHG). The magnetization dynamics is analyzed from the time scale of a few fs up to several hundred picoseconds (ps). The contributions of electrons, phonons, spin fluctuations, as well as the temporal regimes corresponding to the spin-orbit and exchange interactions are disentangled. In addition to possible applications in magnetic storage devices, understanding magnetization dynamics in lanthanides is also important because of their different magnetic structure compared to well-studied itinerant ferromagnets. Lanthanides are model Heisenberg-ferromagnets with localized 4f magnetic moments and long range magnetic ordering through indirect exchange interaction. By optical excitation of the conduction electrons, which mediate the exchange interaction, and studying the induced dynamics of the localized 4f and delocalized 5d6s magnetic moments, one can obtain insight into the angular momentum transfer at ultrafast time scales. Moreover, lanthanides offer the possibility to tune spin-lattice coupling via the 4f shell occupation and the concomitant changes in the 4f spin and orbital moments due to Hund’s rules. Utilizing this fact, the importance of spin-lattice coupling in laser-induced demagnetization is also analyzed by comparing the magnetization dynamics in Gd and Tb. By investigating the magnetization dynamics of localized 4f moments of Gd and Tb using time-resolved XMCD, it is found that the demagnetization proceeds in both metals in two time scales, following fs laser excitation, which are classified as: (i) non-equilibrium (t ~ 1 ps) and (ii) quasi- equilibrium (t ≫ 1 ps), with respect to equilibration of electron and phonon temperatures. The characteristic demagnetization time in this non-equilibrium regime is similar for Gd and Tb, while in the quasi-equilibrium regime it differs following the strength of the spin-orbit coupling. To disentangle different microscopic mechanisms, conduction electron magnetization dynamics of Gd(0001) is investigated in further detail using time-resolved MOKE. By comparing the dynamics of the 4f moments with the delocalized 5d6s moments, an insight into the angular momentum transfer is obtained and the importance of the intra-atomic exchange interaction is analyzed. The critical spin fluctuations strongly affect the static magnetic properties near Curie temperature (TC). In this study, a real time observation of the critical fluctuations in laser-induced magnetization dynamics near the ferro- to paramagnetic phase transition is described. Moreover, it is concluded that the spin fluctuations contribute to the magnetization dynamics in the quasi- equilibrium regime as well as to the recovery of magnetization while the non- equilibrium dynamics is weakly affected by these fluctuations. The well known phonon distribution as a function of equilibrium temperatures (T0) allowed us to investigate the role of phonons in magnetization dynamics. From the observed temperature dependence of demagnetization in the quasi-equilibrium regime (t ≫ 1 ps), it is concluded that the phonons contribute to the amplitude of demagnetization while the demagnetization time is not affected by them. In order to disentangle different microscopic contributions in the non- equilibrium regime (t ∼ 1 ps), magnetization dynamics is investigated for different laser fluences and equilibrium temperatures by analyzing the MOKE rotation and ellipticity. A slowing down of magnetization is observed with increasing T0. Using input from theoretical modeling by the Landau-Lifshitz- Bloch equation, it is shown that both electrons as well as phonons contribute to demagnetization in non-equilibrium demagnetization. Analyzing the dynamics further in the non-equilibrium regime (t < 300 fs) directly after laser excitation, the observation of magnetic as well as non-magnetic contributions is reported. The comparison of the surface sensitive MSHG and the bulk sensitive MOKE signal gave us the opportunity to investigate the spin- dependent transport processes, which occur from the surface to the bulk of Gd. Finally, owing to the tunability of spin-orbit coupling in GdTb alloys, ultrafast magnetization dynamics of these alloys is investigated as a function of Tb concentration. The characteristic quasi-equilibrium demagnetization time increases six times by decreasing the Tb content from 70% to Gd metal, due to the known spin-orbit coupling of the system. The non-equilibrium demagnetization time, on the other hand, changes only weakly with concentration due to the fact that this time scale is faster than the spin- orbit coupling.
Die Laser-induzierte Magnetisierungsdynamik der Lanthanid-Ferromagneten Gadolinium (Gd), Terbium (Tb) und deren Legierungen wird mit Hilfe von Femtosekunden (fs) zeitaufgelöstem Röntgenzirkulardichroismus (XMCD), dem magneto-optischen Kerr-Effekt (MOKE) und magnetischer Second Harmonic Generation (MSHG) untersucht. Die Magnetisierungsdynamik wird auf Zeitskalen von wenigen fs bis zu mehreren hundert Pikosekunden (ps) analysiert, um die verschiedenen Beiträge von Elektronen, Phononen und Spinfluktuationen zu unterscheiden und die Zeitskalen der Spin-Bahnund Austauschwechselwirkung herauszufinden. Zusätzlich zu ihren Anwendungen in magnetischen Speichermedien, ist das Verständnis der Magnetisierungsdynamik in Lanthaniden auch aufgrund ihrer, im Vergleich zu den intensiv untersuchten 3d- Ferromagneten, unterschiedlichen magnetischen Struktur von Interesse. Lanthanide sind Ferromagneten mit lokalisierten 4f magnetischen Momenten, deren langreichweitige magnetische Ordnung durch indirekte Austauschwechselwirkung zustande kommt. Durch optische Anregung der Leitungselektronen, die die Austauschwechselwirkung vermitteln, und die Untersuchung der induzierten Dynamik der lokalisierten 4f und delokalisierten 5d6s Momente, kann man Einblick in den Drehimpulstransfer sowie die intra- atomare Austauschwechselwirkung auf ultraschnellen Zeitskalen erhalten. Darüber hinaus bieten Lanthanide die Möglichkeit, die Spin-Gitter-Kopplung über die Besetzung der 4f Schale und den damit einhergehenden Veränderungen der Spin- und Bahndrehmomente aufgrund der Hundschen Regeln abzustimmen. Unter Verwendung dieser Tatsache wird die Bedeutung der Spin-Gitter- Wechselwirkung in der Laser-induzierten Entmagnetisierung auch durch den Vergleich mit der Magnetisierungsdynamik in Gd und Tb analysiert. Mittels zeitaufgelöster XMCD- Untersuchungen dieser Dynamik wird festgestellt, dass die Entmagnetisierung nach fs Laser-Anregung in beiden Metallen in zwei Schritten stattfindet: (i) dem Nicht-Gleichgewicht (t ~ 1 ps), wenn sich Elektronen und Gitter noch nicht im Gleichgewicht befinden und (ii) dem Quasi-Gleichgewicht (t ≫ 1 ps), wenn die Elektronen und das Gitter identische Temperaturen haben. Die charakteristische Entmagnetisierungszeit im Nicht-Gleichgewichts-Regime ist für Gd und Tb ähnlich, im Quasi-Gleichgewichts-Regime unterscheidet sie sich jedoch auf Grund der unterschiedlichen Stärke der Spin-Bahn-Kopplung für beide Materialien. Um die verschiedenen mikroskopischen Mechanismen zu separieren, wird die Magnetisierungsdynamik der Leitungselektronen von Gd (0001) ausführlich mittels zeitaufgelöstem MOKE untersucht. Durch den Vergleich der Dynamik der 4f-Magnetisierung mittels XMCD und der delokalisierten 5d6s- Magnetisierung mittels MOKE erhält man Einblick in den Drehimpulstransfer und die Bedeutung der intra-atomaren Austauschwechselwirkung. Die kritischen Spinfluktuationen beeinflussen die statischen magnetischen Eigenschaften in der Nähe der Curie-Temperatur (TC) stark. In dieser Arbeit wurde eine Echtzeit-Beobachtung der kritischen Fluktuationen in der Laser-induzierte Magnetisierungsdynamik in der Nähe des ferro- paramagnetischen Phasenüberganges durchgeführt. Darüber hinaus wird der Schluss gezogen, dass die Spin-Fluktuationen auf die Dynamik der Magnetisierung sowohl zum Quasi- Gleichgewichts-Regime als auch zur Relaxation der Magnetisierung beitragen, während die Nicht-Gleichgewichts-Dynamik eher schwach von diesen Schwankungen beeinflusst wird. Die bekannte Phononen-Verteilung als Funktion der Gleichgewichtstemperaturen (T0) gab uns die Möglichkeit, die Rolle der Phononen in der Magnetisierungsdynamik zu untersuchen. Aus der beobachteten Temperaturabhängigkeit der Entmagnetisierung im Quasi-Gleichgewichts-Regime (t ≫ 1 ps) wird der Schluss gezogen, dass die Phononen zur Amplitude der Entmagnetisierung beitragen, während die Entmagnetisierungzeit nicht von Phononen beeinflusst wird. Um verschiedene mikroskopische Beiträge im Nicht- Gleichgewichts-Regime (t ∼ 1ps) voneinander zu trennen, wurde die Magnetisierungsdynamik für verschiedene Laserfluenzen und Gleichgewichtstemperaturen durch Analyse der MOKE Rotation und Elliptizität untersucht. Eine Verlangsamung der Magnetisierungsdynamik wird mit zunehmender T0 beobachtet. Durch Heranziehen theoretischer Modellierung der Landau- Lifshitz-Bloch-Gleichung wird gezeigt, dass bei Temperaturen unterhalb der Debye- Temperatur ein durch heiße Elektronen vermittelter Prozess die experimentell festgestellte Entmagnetisierung gut beschreibt. Bei höheren Temperaturen müssen Phononvermittelte Prozesse berücksichtigt werden, um die weitere Verlangsamung der Entmagnetisierung zu erklären. Aus der Analyse der Dynamik zu früheren Zeiten des Nicht- Gleichgewichts-Regimes (t < 300 fs) direkt nach Laseranregung, wird auf magnetische als auch auf nicht-magnetische Beiträge zurückgeschlossen. Schließlich gibt uns der Vergleich der oberflächenempfindlichen MSHG mit der volumenempfindlichen MOKE die Möglichkeit, die Spin-Transport-Prozesse, die von der Oberfläche in das Volumen des Gd auftreten, zu studieren. Aufgrund der Einstellbarkeit der Spin- Bahn-Kopplung in GdTb Legierungen, wurde die ultraschnelle Dynamik der Magnetisierung dieser Legierungen als Funktion der Tb-Konzentration untersucht. Die charakteristische Entmagnetisierungszeit im Quasi- Gleichgewichts erhöht sich um das 6-fache bei einer Verringerung des Tb- Gehalts von 70% bis 0%. Dies wird mit einer Änderung der Spin-Bahn-Kopplung des Systems verknüpft. Die Nicht-Gleichgewichts-Entmagnetisierungzeit hängt nicht von dieser Konzentration ab, da sie auf einer kürzeren Zeitskala stattfindet und nicht durch die Spin-Bahn-Kopplung beeinflusst wird.
