Quantum materials are solids with tantalizing properties arising from special symmetry, dimensionality, topology, and many-body interactions between elementary degrees of freedom (charge, spin, orbital, and lattice). They are host to fascinating emergent phenomena such as unconventional superconductivity, Mott transitions, charge density waves (CDWs), and topologically-protected electronic states, and hold promise for revolutionizing electricity generation and distribution, (quantum) computing, and data storage. Gaining a microscopic understanding of quantum materials to experimentally realize and control many-body phases is one of the overarching goals of modern condensed-matter physics. A promising pathway to fulfilling this goal are ultrashort optical excitations. Tracking the response of a broken-symmetry state after perturbation by a light pulse grants access to the relevant many-body interactions governing the emergence of equilibrium quantum states. Additionally, the interaction of quantum materials with light can induce novel emergent phenomena by steering a system towards specific transient or metastable states, facilitating control over additional functionalities within the light-enriched phase diagram.
This thesis explores the electronic structure and ultrafast dynamics of several single-layer and layered quasi-2D quantum materials using femtosecond time- and angle-resolved photoemission spectroscopy (trARPES). We first establish a novel time-of-flight-based photoelectron detector for trARPES, a momentum microscope, and benchmark its performance against the widely used hemispherical analyzers. Next, we utilize the complementary nature of both detectors to characterize the electronic nonequilibrium properties of a novel 2D topological insulator, bismuthene. We map the transiently occupied conduction band after photoexcitation, observe faint signatures of topological edge states within the large fundamental bulk band gap, and track the full relaxation pathway of hot photocarriers. Next, using trARPES in combination with a complementary time-resolved structural probe, we investigate the dynamics of a prototypical layered CDW compound, TbTe3, after optical excitation. Tracking the system's order parameter during the photoinduced CDW melting and recovery reveals a surprising reemergence of CDW order at elevated electronic temperatures far greater than the thermal critical temperature, which we attribute to strong nonequilibrium between coupled electronic and lattice degrees of freedom. Additionally, we show how changes of the CDW energy gap during the CDW-to-metal transition can lead to a transient modulation of the relaxation rates of excited high-energy photocarriers. Theoretical calculations based on a nonequilibrium Green's function formalism reveal the critical role of the phase space of electron-electron scattering and the interplay of elementary interactions and the electronic band structure. Lastly, we study the ultrafast nonthermal pathway to a long-lived metastable quantum state in bulk 1T-TaS2 after optical excitation. Utilizing a double-pulse excitation of a vibrational CDW coherence, we demonstrate a high degree of control over the phase transition, laying the basis for actively controlling macroscopic material properties on ultrafast timescales. The thesis concludes with an outlook on future research of quantum materials enabled by time-resolved momentum microscopy.
Quantenmaterialien weisen emergente Phänomene mit faszinierenden Eigenschaften auf, wie beispielsweise unkonventionelle Supraleitung, Mott-Übergänge, Ladungsdichtewellen (CDWs) und topologisch geschützte elektronische Randzustände, welche zukunftsweisende Anwendungen in der Stromerzeugung und -verteilung, dem (Quanten-) Computing und der Datenspeicherung ermöglichen. Die außergewöhnlichen Eigenschaften von Quantenmaterialien resultieren aus einem komplexen Zusammenspiel von Symmetrie, Dimensionalität, Topologie, und Vielteilchen-Wechselwirkungen zwischen elementaren Freiheitsgraden (Ladung, Spin, Orbital und Gitter). Um emergente Phänomene zu realisieren und die makroskopischen Eigenschaften von Quantenmaterialien zu kontrollieren, ist jedoch ein mikroskopisches Verständnis dieses Zusammenspiels erforderlich. Einen vielversprechenden Ansatz hierzu bieten ultrakurze optische Anregungen. Die dynamische Antwort einer geordneten Phase auf eine optische Anregung ermöglicht Rückschlüsse auf fundamentale Wechselwirkungen. Darüber hinaus kann die Manipulation von Quantenmaterialien mit Licht neue Phänomene mit vielversprechenden Eigenschaften hervorrufen, indem Materialien gezielt in transiente oder metastabile Zustände überführt werden.
Die vorliegende Arbeit untersucht die elektronische Struktur und ultraschnelle Dynamik verschiedener Quantenmaterialien mithilfe von zeit- und winkelaufgelöster Photoemissionsspektroskopie (trARPES). Zunächst etablieren wir einen neuartigen Photoelektronendetektor, das sogenannte Flugzeit-Impulsmikroskop, und vergleichen dessen Leistungsfähigkeit mit einem konventionellen Halbkugelanalysator im Rahmen üblicher trARPES Experimente. Anschließend nutzen wir die komplementäre Funktionsweise beider Detektoren um die elektronischen Eigenschaften des neuartigen 2D topologischen Isolators Bismuthen nach optischer Anregung zu charakterisieren. Wir bestimmen den Verlauf des Leitungsbands, beobachten Signaturen topologischer Randzustände innerhalb der Bandlücke und identifizieren den gesamten Relaxationspfad angeregter Elektronen. Daraufhin untersuchen wir mittels trARPES und komplementärer struktureller Messmethoden die Dynamik des quasi-2D CDW-Materials TbTe3 nach optischer Anregung. Der Verlauf des Ordnungsparameters während der photoinduzierten Unterdrückung und Rückkehr der CDW zeigt ein überraschendes Wiederauftreten der CDW-Ordnung bei elektronischen Temperaturen, die weit über der thermischen Übergangstemperatur liegen, was wir auf das Nicht-Gleichgewicht zwischen gekoppelten elektronischen und Gitter-Freiheitsgraden zurückführen. Zudem zeigen wir, wie sich das Schließen der elektronischen CDW-Bandlücke infolge des photoinduzierten Phasenübergangs auf die Relaxationsrate angeregter Elektronen auswirkt, was wir auf ein komplexes Wechselspiel zwischen Elektron-Elektron-Streuung und Bandstruktur zurückführen. Zuletzt untersuchen wir den photoinduzierten Übergang in eine langlebige metastabile Nicht-Gleichgewichtsphase in 1T-TaS2. Dabei nutzen wir eine Sequenz optischer Pulse zur Anregung einer CDW Kohärenz und erzielen ein hohes Maß an Kontrolle über die Stabilisierung der Nicht-Gleichgewichtsphase. Die Arbeit schließt ab mit einem Ausblick auf zukünftige Forschung an Quantenmaterialien mit einem Fokus auf zeitaufgelöste Impulsmikroskopie.
