This thesis is devoted to the development of novel passively mode-locked lasers around 2 micron based on the Tm and Ho trivalent ion stimulated emission in this spectral range. The main objective of the experimental work was to investigate the limits of ultrashort pulse generation with this kind of solid-state lasers. To this aim, novel active media and novel saturable absorbers were studied and the performance of the mode-locked lasers was characterized. A fundamental prerequisite for the generation of femtosecond pulses from a mode-locked laser is the available gain bandwidth. For the given two ions which have no alternative in this spectral range this can be optimized in terms of flat and broad spectral gain cross-sections only by selection of suitable host materials. The materials which were exclusively available for this research included ceramic samples of the isotropic garnets Y3Al5O12 (YAG) and Lu3Al5O12 (LuAG), one uniaxial disordered crystal, CaGdAlO4 (CALGO), and one biaxial crystal with pronounced distortion of the crystal field, MgWO4. The samples used were designed on the basis of careful spectroscopic characterization of the relevant properties and in particular the anisotropy which offers more options for selection of the proper orientation. The saturable absorbers employed in the 2 micron spectral range included novel GaSb-based semiconductor saturable absorber mirrors (SESAMs) with faster relaxation times, as well as low-loss carbon nanostructures (graphene and single-walled carbon nanotubes, SWCNTs) deposited on transparent substrates, which typically exhibit broadband nonlinear response. All of them can be considered as being slow in their recovery compared to the pulse durations achieved. Stable and self-starting SESAM mode-locking was achieved with three garnet ceramics (Tm:YAG, Ho:YAG, and Tm:LuAG) generating picosecond pulses. Sub-picosecond durations were obtained with the SESAM mode-locked Tm:CALGO laser. Finally, all the saturable absorbers were compared with the Tm:MgWO4 crystal and for a specific orientation, this laser generated for the first time sub-100 fs pulses which were characterized by frequency-resolved optical gating (FROG) measurements.
Diese Arbeit widmet sich der Entwicklung von neuartigen, passiv modengekoppelten Lasern im 2-µm Wellenlängenbereich auf der Basis von Tm- und Ho-dotierten aktiven Materialien. Das Hauptziel der experimentellen Arbeit war es, die Grenzen der Ultrakurzpulserzeugung mit dieser Art von Festkörperlasern zu erforschen. Zu diesem Zweck wurden neuartige aktive Medien und neuartige sättigbare Absorber untersucht und deren Potential in modengekoppelten Laser charakterisiert. Eine Grundvoraussetzung für die Erzeugung von Femtosekunden- Impulsen mit einem modengekoppelten Laser ist die verfügbare spektrale Verstärkungsbandbreite. Diese sollte ein breites und flaches Verstärkungsprofil aufweisen, was nur durch die Auswahl geeigneter Wirtsmaterialen optimiert werden kann. Für Tm3+- und Ho3+-Ionen, welche im 2-µm Spektralbereich alternativlos sind, standen folgende Wirtsmaterialien exklusiv zur Verfügung: keramische Proben der isotropen Granate Y3Al5O12 (YAG) und Lu3Al5O12 (LuAG), ein uniaxialer ungeordneter Kristall, CaGdAlO4 (CALGO) und ein biaxialer Kristall mit ausgeprägter Verzerrung des Kristallfeldes, MgWO4. Die verwendeten Laserkristalle wurden auf der Grundlage einer sorgfältigen spektroskopischen Charakterisierung der relevanten Eigenschaften konzipiert. Der Anisotropie wurde besonderes Augenmerk gewidmet, da sie Auswahlmöglichkeiten für geeignete Kristallorientierungen bietet. Die eingesetzten sättigbaren Absorber für den 2-µm Spektralbereich umfassten neuartige, auf GaSb basierende, sättigbare Absorberspiegel (SESAMs) mit kurzen Relaxationszeiten sowie verlustarme Kohlenstoff-Nanostrukturen (Graphen und einwandige Kohlenstoff-Nanoröhrchen, SWCNTs). Letztere wurden auf transparenten Substraten abgeschieden und weisen typischerweise eine breitbandige nichtlineare Response auf. Die Relaxationszeiten aller eingesetzten sättigbaren Absorber sind lang im Vergleich zu den erreichten Laserimpulsdauern. Stabile und selbststartende Modenkopplung unter Verwendung von SESAMs wurde mit drei Granatkeramiken erreicht (Tm:YAG, Ho:YAG und Tm:LuAG). Die emittierten Pulsdauern lagen bei wenigen Pikosekunden. Kürzere Pulse, im sub-Pikosekundenbereich, wurden mit dem gleichen Prinzip mit einen Tm:CALGO Laser erzielt. Der Vergleich aller eingesetzter sättigbarer Absorber wurde mit dem, hinsichtlich der spektroskopischen Eigenschaften, vielversprechendsten aktiven Material, Tm:MgWO4, durchgeführt. Unter Verwendung eines Graphen-basierten sättigbaren Absorbers und einer spezifischen Kristallorientierung wurden erstmals Impulse mit sub-100 fs Dauer für Festkörperlaser im 2-µm Spektralbereich erzeugt. Die Charakterisierung dieser Pulse mittels frequenzaufgelöstem optischem Gating (FROG) lieferte eine nahezu Fourier-limitierte Pulsqualität.
