Coupling boundary conditions in continuum-particle approach for open systems: theoretical analysis and computational implementation

Abstract

Adaptive Resolution Simulation (AdResS) is a multi-resolution method with open system characteristics for modelling atomistic-level systems. In AdResS, a high-resolution open system is in contact with a reservoir of particles and energy, and the system is recreating the thermodynamics and physics of the full atomistic system of reference. In this thesis, the fundamental characteristics of the AdResS method are studied to provide a better understanding of the statistical mechanics undergoing within open system.

Among the most relevant results, it is worth underlining the equivalence of the grand potential, determined theoretically, with the pressure, calculated numerically for the same volume of the atomistically resolved region. Moreover, such analysis led to a straightforward calculation of the chemical potential of the liquid under investigation for a wide range of thermodynamic conditions. It has been shown that the pressure difference resulting from the abrupt change of resolutions is compensated by the energy provided by the external force (thermodynamic force) in AdResS. Moreover, the chemical potential of AdResS is related to the chemical potential of the full-atomistic simulation of reference by calculating different contributions corresponding to the abrupt change of resolutions.

Next, a fluctuating hydrodynamics (FHD) solver is designed to capture the small-scale fluctuations in the continuum simulations by adding a stochastic flux term to the Navier-Stokes equation of the compressible flow. Then, this continuum solver is coupled to the previously developed AdResS simulator through a small interface region by employing a novel coupling algorithm according to the non-equilibrium AdResS simulation. To this aim, a set of pre-calculated thermodynamic forces is prepared and the information on the continuum side transfers to the particle subdomain by interpolating proper thermodynamic force. The AdResS-FHD coupling system is developed and tested for various cases with different conditions and showed satisfactory agreement with the results of the reference continuum and fully atomistic simulations.

Die Adaptive Resolution Simulation (AdResS) ist eine Mehrfachauflösungsmethode mit Eigenschaften eines offenen Systems zur Modellierung von Systemen auf atomistischer Ebene. Bei AdResS steht ein hochaufl¨osendes offenes System in Kontakt mit einem Reservoir von Teilchen und Energie, und das System bildet die Thermodynamik und Physik des vollständigen atomistischen Bezugssystems nach. In dieser Arbeit werden die grundlegenden Eigenschaften der AdResS-Methode untersucht, um ein besseres Verständnis der statistischen Mechanik in einem offenen System zu ermöglichen.

Zu den wichtigsten Ergebnissen gehört die Aquivalenz zwischen dem theoretisch ermittelten Großkanonischen Potential und dem numerisch berechneten Druck. Darüber hinaus führte diese Analyse zu einer einfachen Berechnung des chemischen Potenzials der untersuchten Flüssigkeit für ein breites Spektrum thermodynamischer Bedingungen. Es wurde gezeigt, dass der Druckunterschied, der sich aus der abrupten Anderung der Auflösung ergibt, durch die Energie kompensiert wird, die von der Äußeren Kraft (thermodynamische Kraft) in AdResS bereitgestellt wird.

Als Nächstes wird ein fluktuierender hydrodynamischer (FHD) Solver entwickelt, um die kleinräumigen Fluktuationen in den Kontinuumssimulationen zu erfassen, indem ein stochastischer Flussterm zur Navier-Stokes-Gleichung der kompressiblen Strömung hinzugefügt wird. Anschließend wird dieser Kontinuumslöser mit dem zuvor entwickelten AdResS-Simulator durch eine kleine Schnittstellenregion gekoppelt, indem ein neuartiger Kopplungsalgorithmus entsprechend der Nicht-Gleichgewichts AdResS-Simulation eingesetzt wird. Zu diesem Ziel wird ein Satz von vorberechneten thermodynamischen Kräften vorbereitet und die Informationen auf der Kontinuumsseite werden durch Interpolation geeigneter thermodynamischer Kräfte auf das Partikel-Subdomain transferieren. Das AdResS-FHD-Kopplungssystem wurde für verschiedene Fälle mit unterschiedlichen Bedingungen entwickelt und getestet und zeigte zufriedenstellende Übereinstimmung mit den Ergebnissen der Referenzkontinuums- und vollständig atomistischen Simulationen.