dc.contributor.author
Lupulescu, Cosmin
dc.date.accessioned
2018-06-07T17:00:21Z
dc.date.available
2004-07-22T00:00:00.649Z
dc.identifier.uri
https://refubium.fu-berlin.de/handle/fub188/3279
dc.identifier.uri
http://dx.doi.org/10.17169/refubium-7479
dc.description
Title 1
1\. Introduction 7
2\. Femtosecond Laser Pulses 13
2.1 Generation of Femtosecond Laser Pulses 13
2.2 Diagnostic Techniques 25
3 Femtosecond Pulse Shaping with Liquid Crystal Modulators 35
3.1 Shaped Femtosecond Laser Pulses 35
3.2 The Pulse Shaper 39
3.3 Examples of Other Pulse Shaping Techniques 52
4 Experimental Details 55
4.1 Molecular Beam Apparatus 55
4.2 The Laser Systems 63
4.3 Acquisition of the Experimental Data 71
5 Theoretical Considerations 73
5.1 Molecular Dynamics - A Short Introduction 73
5.2 Control of Molecular Reactions 86
6 Analysis and Control of Ultrafast Processes in CpMn(CO)3 97
6.1 Choice of the System 98
6.2 Experimental Preparations 100
6.3 Femtosecond Analysis of CpMn(CO)3+ 102
6.4 Control of CpMn(CO)2+ Ionization Process 124
6.5 Summary and Outlook 129
7 Femtosecond Time-Resolved Spectroscopy of Na2F 133
7.1 Choice of the System 134
7.2 Experimental Preparations 135
7.3 Mass-spectrometric Studies 137
7.4 Pump-Probe Experiments on Na2F 139
7.5 Summary and Outlook 143
8 Frequency-Dependent Optimization of the NaK Ionization Process 145
8.1 Choice of the System 146
8.2 Generation of NaK Dimers in Molecular Beams 149
8.3 Frequency-Dependent Optimization Factors 149
8.4 Analysis of the Optimal Pulse Forms 154
8.5 Summary and Outlook 159
9 Isotope Ratio Control of K2+ 161
9.1 Choice of the System 162
9.2 Experimental Preparations 164
9.3 Acquisition of the Experimental Data 165
9.4 Two-Pulse Optimization of the 39,39K2+ / 39,41K2+ Ratio 167
9.5 Single-Pulse Optimization of the 39,39K2+ / 39,41K2+ Ratio 174
9.6 Summary and Outlook 204
10 Concluding Remarks 209
11 Kurzzusammenfassung 213
Bibliography 216
Appendix A Alignment of the Pulse Shaping Apparatus 231
Appendix B Phase Retrieval Software: FROGGUI 233
Lebenslauf 235
Acknowledgments 243
dc.description.abstract
The goal of this work was to analyze and control ultrafast laser-induced
processes occurring in model species, like the organometallic molecule
CpMn(CO)3 and alkali systems. The control experiments were performed by
employing the adaptive feedback-loop scheme. The analysis of the optimal
pulses demonstrated that intrinsic information about the control process
itself can be gained. The pump-probe experiments on CpMn(CO)3 together with ab
initio quantum mechanical analysis allowed us to explain for the first time
the ionization mechanism performed by the optimal pulse obtained for
maximization of CpMn(CO)3+. The optimized laser field avoided intelligently
any fragmentation channels favorizing exclusively the ionization pathway. A
method of producing sodium-fluoride clusters in a molecular beam was
elaborated, as well. For the Na2F trimer, geometric rearrangement between the
linear and triangular configurations with a period of 185 fs was successfully
observed. Characteristic motions of the involved wave packets were proposed as
an attempt to explain the optimized dynamics in NaK. The proposed scheme is in
good agreement with the developed theoretical model for the ionization
mechanism. Furthermore, a technique advanced in this work allowed the control
of isotope ionization ratio. This approach was first demonstrated for the
potassium dimer isotopes. One was able to learn about the optimized process
(the transitions involved on the way to the ion states) from the acquired
optimal pulses, in particular their spectra. The studies were extended to the
comparison between phase and amplitude modulation and phase-only or amplitude-
only modulation. he control of isotope ratio demonstrated for K2 can be very
well seen as a new spectroscopic approach of a distinct frequency pattern on
femtosecond time scales due to the superposition of the spectral components.
de
dc.description.abstract
Das Ziel dieser Arbeit war die Analyse und Steuerung ultraschneller
photoinduzierter molekularer Prozesse in Modellsystemen, wie dem
organometallischen Molekül CpMn(CO)3 und Alkali Systemen. Die
Kontrollexperimente wurden unter Anwendung des Schemas der adaptiven
Rückkopplungsschleife durchgeführt. Die Analyse der optimalen Pulsformen hat
gezeigt, dass intrinsische Informationen über den Kontrollprozess selbst
gewonnen werden können. Die Pump-Probe Experimente an CpMn(CO)3 zusammen mit
der ab initio quantenmechanischen Analyse haben erstmalig den
Ionisierungsmechanismus erklärt, der von der optimalen Pulsform für die
Maximierung des CpMn(CO)3+ Ionensignals durchgeführt worden ist. Das
optimierte Laserfeld vermeidet intelligent jeden Fragmentationskanal und nur
der Ionisationspfad wird favorisiert. Eine Methode zur Erzeugung von
Natriumfluorid-Clustern in Molekularstrahlen wurde ebenfalls entwickelt. Für
das Na2F Trimer wurde mit Hilfe der Pump-Probe Spektroskopie die geometrische
Veränderung zwischen linearer und gewinkelter Struktur mit einer Periode von
185 fs erfolgreich aufgelöst. Charakteristische Bewegungen von Wellenpaketen
wurden vorgeschlagen als ein Erklärungsversuch für die optimierte Dynamik in
NaK. Das vorgeschlagene Schema stimmt mit dem theoretischen Modell für den
Ionisierungsmechanismus überein. Darüber hinaus hat eine während dieser Arbeit
entwickelte Technik die Steuerung des Isotopenionisierungsverhältnisses
ermöglicht. Diese Vorgehensweise wurde für die Kaliumdimer Isotope gezeigt.
Die optimierten Pulsspektren haben es ermöglicht, über den optimierten Prozess
(die Übergänge, die vom Grundzustand bis zum Ionenzustand involviert sind) zu
lernen. Die Untersuchungen wurden um einen Vergleich zwischen Phasen- und
Amplitudenmodulation mit reiner Phasen-, bzw. reiner Amplitudenmodulation
erweitert. Die Steuerung des Isotopenverhältnisses für K2 könnte als ein neuer
spektroskopischer Ansatz angesehen werden von eindeutigen Frequenzmustern auf
einer Femtosekundenzeitskala, aufgrund der Überlagerung der
Spektralkomponenten.
de
dc.rights.uri
http://www.fu-berlin.de/sites/refubium/rechtliches/Nutzungsbedingungen
dc.subject
isotope separation
dc.subject.ddc
500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik::530 Physik
dc.title
Femtosecond Analysis and Feedback Control of Molecular Processes in
Organometallic and Alkaline Systems
dc.contributor.firstReferee
Prof. Dr. Ludger Wöste
dc.contributor.furtherReferee
Prof. Dr. Jörn Manz
dc.date.accepted
2004-07-14
dc.date.embargoEnd
2004-07-27
dc.identifier.urn
urn:nbn:de:kobv:188-2004001889
dc.title.translated
Femtosekunden-Analyse und Rückkoppelungskontrolle von molekularen Prozessen in
organometallischen und alkalischen Systemen
de
refubium.affiliation
Physik
de
refubium.mycore.fudocsId
FUDISS_thesis_000000001304
refubium.mycore.transfer
http://www.diss.fu-berlin.de/2004/188/
refubium.mycore.derivateId
FUDISS_derivate_000000001304
dcterms.accessRights.dnb
free
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open access