dc.contributor.author
Schell, Felix
dc.date.accessioned
2020-09-29T08:28:59Z
dc.date.available
2020-09-29T08:28:59Z
dc.identifier.uri
https://refubium.fu-berlin.de/handle/fub188/28350
dc.identifier.uri
http://dx.doi.org/10.17169/refubium-28100
dc.description.abstract
Studying dynamics in molecules occurring on the few-femtosecond to subfemtosecond
timescale is a formidable challenge, due to the wealth of phenomena
exhibited by molecular systems. Complex manifolds of electronic states
featuring electron-nuclear and electron-electron correlations complicate the
interpretation of experimental data. In order to improve the situation, it is
desirable to perform experiments where as much information as possible is
obtained about the processes under scrutiny. When ionization is involved,
this amounts to the detection of the full momentum vectors of all charged
particles created in a single event, i.e. electrons and ions, the latter of which
may dissociate into smaller fragments. This can be accomplished in coincidence
experiments using a reaction-microscope detector. In this thesis, a reaction
microscope is employed with the aim of studying attosecond dynamics taking
place in molecules.
First, the polyatomic molecule 1,3-butadiene is investigated using intense
femtosecond laser pulses. According to the well-known three-step model, an
electron is released from the molecule via strong-field ionization and may
subsequently return to and rescatter from its parent ion, all of which happens
within a single laser cycle. A common phenomenon in the response of molecules
to strong fields is ionization to multiple final electronic states of the cation.
Here, the coincidence capabilities of the reaction microscope are exploited to
demonstrate directly for the first time that the resulting multiple electron
continua display differences in their rescattering behaviour. Using aligned
molecules, it is furthermore shown that the probability for the electron to
return to the core is dependent on the orientation of the molecule with respect
to the laser polarization direction, since the returning electron wave packet
retains structural information on the shape of its initial bound state.
The other goal of the thesis is to take the step from experiments relying on
the sub-cycle dynamics occurring in a femtosecond laser pulse to attosecond
pump-probe coincidence spectroscopy. To this end, a beamline combining
a reaction microscope with a two-colour, attosecond-stable interferometric
setup based on high-harmonic generation is presented. The setup is designed
to operate at a repetition rate of 100 kHz, which is an order of magnitude
larger than other setups currently combining attosecond spectroscopy with
coincidence detection and which affords shorter acquisition times for coincidence
experiments. First test results, in particular the first full characterization of
attosecond pulse trains driven by sub-8 fs pulses at a repetition rate of 100 kHz,
permit an optimistic perspective that, in the near future, the beamline will be
capable of providing attosecond and few-cycle femtosecond pulses for pumpprobe
experiments on molecular targets, promising to uncover novel insights
into the complex attosecond dynamics of polyatomic molecules.
en
dc.description.abstract
Die direkte Beobachtung ultraschneller dynamischer Prozesse in Molekülen,
welche auf einer Zeitskala von weniger als einer Femtosekunde ablaufen können,
stellt aufgrund der großen Komplexität solcher molekularen Systeme eine große
Herausforderung dar. Daher ist es wünschenswert, experimentell möglichst
viele Informationen über die zu untersuchenden Prozesse zugänglich zu machen.
Durch Koinzidenzmessungen mit einem Reaktionsmikroskop ist es möglich,
in Ionisationsexperimenten die vollständigen Impulsvektoren aller geladenen
Teilchen (Elektronen und positiv geladene Ionen), die in einem einzelnen Ionisationsereignis
entstehen, zu bestimmen. In der vorliegenden Arbeit wird ein
solches Reaktionsmikroskop mit dem Ziel, Attosekunden-Prozesse in Molekülen
zu untersuchen, eingesetzt.
Zunächst wird der Einfluss intensiver Femtosekunden-Laserpulse auf das
mehratomige Molekül 1,3-Butadien betrachtet. Die Vorgänge, welche in
Atomen und Molekülen im starken elektrischen Feld solcher Pulse ablaufen,
können durch ein gängiges Dreischrittmodell beschrieben werden, wobei die
drei Schritte innerhalb einer einzigen Oszillationsperiode des elektrischen Feldes
stattfinden: Ein Elektron wird durch Starkfeldionisation freigesetzt und dann
kurze Zeit später durch das Laserfeld zu seinem Mutterion zurückbeschleunigt,
an welchem es schließlich rückstreuen kann. Es ist weiterhin bekannt, dass
in Molekülen mehrere elektronische Zustände des Ions durch Starkfeldionisation
besetzt werden können. Mit Hilfe von Koinzidenzmessungen wird in der
vorliegenden Arbeit nun erstmals direkt gezeigt, dass die mehreren daraus
resultierenden Elektronenkontinua ein unterschiedliches Rückstreuverhalten
aufweisen. Des Weiteren wird mit Hilfe ausgerichteter Moleküle demonstriert,
dass in 1,3-Butadien die Rückkehrwahrscheinlichkeit des Elektrons von der
Molekülorientierung abhängt, da das zurückkommende Elektronenwellenpaket
die Struktur des ursprünglichen gebundenen Zustands des Elektrons teilweise
beibehält.
Ein weiteres Ziel dieser Arbeit ist es, Attosekunden-Pump-Probe- und
Koinzidenzspektroskopie miteinander zu verbinden. Daher wird ein neuer
experimenteller Aufbau vorgestellt, der ein Reaktionsmikroskop und ein attosekundenstabiles
Zweifarben-Interferometer, basierend auf der Erzeugung
hoher Harmonischer, kombiniert. Die Repetitionsrate von 100 kHz ist um
eine Größenordnung höher als in vergleichbaren Aufbauten, die derzeit in
Verwendung sind, was eine kürzere Messdauer für Koinzidenzexperimente
ermöglicht. Ergebnisse erster Testmessungen mit dieser Apparatur werden
vorgestellt, insbesondere die erste vollständige Charakterisierung von kurzen,
durch sub-8 fs-Pulse und bei 100 kHz erzeugten Attosekunden-Pulszügen. Diese
Ergebnisse zeichnen ein positives Bild im Hinblick auf die Möglichkeit künftiger
Koinzidenzexperimente an Molekülen mit Hilfe des präsentierten Attosekunden-
Pump-Probe-Aufbaus, welche tiefe Einblicke in die komplexen Vorgänge solcher
Systeme ermöglichen könnten.
de
dc.format.extent
vi, 193 Seiten
dc.rights.uri
http://www.fu-berlin.de/sites/refubium/rechtliches/Nutzungsbedingungen
dc.subject
strong field
en
dc.subject
three-step model
en
dc.subject
1,3-butadiene
en
dc.subject
channel-resolved
en
dc.subject
molecular alignment
en
dc.subject
rescattering
en
dc.subject.ddc
500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik::530 Physik
dc.subject.ddc
500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik::539 Moderne Physik
dc.title
Sub-Femtosecond Processes in Molecules Studied by Coincidence Spectroscopy
dc.contributor.gender
male
dc.contributor.firstReferee
Vrakking, Marc
dc.contributor.furtherReferee
Moshammer, Robert
dc.date.accepted
2020-09-17
dc.identifier.urn
urn:nbn:de:kobv:188-refubium-28350-9
dc.title.translated
Subfemtosekunden-Prozesse in Molekülen untersucht mit Hilfe von Koinzidenzspektroskopie
en
refubium.affiliation
Physik
dcterms.accessRights.dnb
free
dcterms.accessRights.openaire
open access