Investigating the motion of electrons in atoms, molecules and solids on attosecond timescales is of widespread current research interest. In recent years, attosecond transient absorption spectroscopy (ATAS), has emerged as a versatile tool to study these dynamics. In ATAS the modification of absorption of an attosecond pulse in the extreme ultraviolet (XUV) wavelength region by a phase-locked infrared pulse (IR) is explored, revealing the dynamics of electronic coherences and light-induced couplings on attosecond timescales. To resolve the light-induced coupling of molecular valence and Rydberg states on the timescales of the cycle of the IR laser lightfield, an ATAS study on iodomethane is presented in the first part of this thesis. For the first time, ATAS is extended from atoms and homo-nuclear molecules to a polyatomic molecule, as well as to core-to-valence and core-to-Rydberg transitions in the XUV to soft X-ray spectral regimes that allow a site-specific insight into the molecular light-induced dynamics. The impact of symmetry on the observable coupling pathways in ATAS is unraveled and the possibility to obtain additional information from polar and chiral molecules in future experiments is discussed.
In the second part of this thesis, XUV refractive optics are developed using a dense gas jet. Refractive optics have so far been absent in the XUV region, due to a lack of materials with suitable properties. An XUV prism is introduced as the first demonstration of XUV refractive optics, based on the utilization of an inhomogeneous, dense gas jet. In a second application of XUV refractive optics, an XUV gas lens is constructed: A dense gas jet matching the XUV beam diameter is used to focus an XUV beam similar to the way conventional cylindrical lenses focus beams. Exploring the behavior of refractive indices in the XUV spectral domain a novel phase-matching concept is introduced that allows to efficiently modify and control the spectral bandwidth of an XUV source. The concept is experimentally demonstrated by means of XUV bandwidth compression in a krypton gas jet.
The results of the work reported in this thesis show how the complex transient dipole spectrum of atoms and molecules can be experimentally observed and theoretically understood from a transient absorption or refraction measurement and used to unravel dynamics on the attosecond timescale. The developed tools allow for a more versatile application of XUV spectroscopy in the future.
Die Bewegungen von Elektronen in Atomen, Molekülen und Festkörpern auf der Attosekundenzeitskala ist Gegenstand aktueller Forschung. In den vergangenen Jahren hat sich die Methode der "Attosecond Transient Absorption Spectroscopy" (ATAS) etabliert um diese Dynamiken zu ergründen. Dabei wird die Änderung der Absorption von Licht im extrem ultravioletten Spektralbereich (XUV) durch einen phasenkontrollierten Infrarotlaserpuls untersucht. Dieser erlaubt Rückschlüsse auf die Dynamiken von elektronischen Kohärenzen und lichtinduzierten Kopplungen mit Attosekundenauflösung. Im ersten Teil dieser Dissertation wird eine ATAS-Studie vorgestellt, in der die lichtinduzierte Kopplung von molekularer Valenz- und Rydbergzuständen auf der Zeitskala des Zyklus des IR-Feldes untersucht wurde. Zum ersten Mal wurde ATAS, das davor auf Atome und homonukleare Moleküle angewendet wurde, auf ein mehratomiges Molekül angewandt. Die Kern‐zu‐Valenz‐ und Kern‐zu‐Rydberg‐Über\-gänge im XUV- und weichem Röntgenlichtbereich erlauben hierbei Einblick in die elementspezifische lichtinduzierte Dynamik. Die Rolle von Symmetrien auf die beobachtbaren Kopplungspfade in ATAS werden genauer betrachtet und die Möglichkeit in zukünftigen Experimenten erweiterte Informationen über polare und chirale Moleküle zu erhalten wird erörtert.
Im zweiten Teil werden Brechungsoptiken im XUV-Bereich mittels eines dichten Gasjets präsentiert. Solche Optiken waren im XUV-Bereich bisher nicht verfügbar, da keine geeigneten Materialien bekannt waren. Ein XUV-Prisma wird als eine erste Anwendung von Brechungsoptiken im XUV-Bereich vorgestellt, basierend auf einem inhomogenen Gasjet. Als zweite Anwendung wird eine XUV-Gaslinse präsentiert: Ein dichter Gasjet, von ähnlichem Ausmaß wie der XUV-Strahldurchmesser, wird benutzt um diesen XUV-Strahl zylindrisch zu fokussieren. Die weitere Studie des Verhaltens der Brechungsindizes im XUV-Bereich ermöglicht die effiziente Umwandlung und Kontrolle der spektralen Bandbreite einer XUV-Quelle durch ein neues Konzept der Phasenanpassung. Dieses Konzept wird experimentell durch XUV-Bandbreitenkompression in einem Krypton Gasjet demonstriert.
Die Ergebnisse der Studien, die in dieser Dissertation präsentiert werden, zeigen, wie das komplexwertige transiente Dipolspektrum von Atomen und Molekülen in transienter Absorptionsspektroskopie und Refraktometrie experimentell beobachtet und mittels der Theorie verstanden werden kann um Dynamiken auf der Attosekundenskala zu enthüllen. Die entwickelten Werkzeuge erlauben eine flexiblere Anwendung von XUV Spektroskopie in der Zukunft.
