Die zunehmende Verknappung fossiler Brennstoffe erfordert den Ausbau und die Erforschung erneuerbarer, alternativer Energieträger und deren Nutzung. Eines der größten Probleme bei regenerativ erzeugtem Strom ist die Diskrepanz zwischen zur Verfügung gestellter und verbrauchter Strommenge, sowohl tageszeitlich, als auch saisonal. Daher wurden verschiedene Ideen entwickelt, wie der überschüssige Strom gespeichert und zu Zeiten geringer Stromproduktion wieder bereitgestellt werden kann. Eine der erfolgversprechendsten Ideen ist die Erzeugung von Wasserstoff durch Elektrolyse. Der so erzeugte Wasserstoff kann gespeichert und zu Zeiten von erhöhtem Strombedarf durch Brennstoffzellen wieder in Strom umgewandelt werden. Brennstoffzellen, insbesondere Hochtemperatur-Polymerelektrolytmembran Brennstoffzellen, eignen sich dabei aufgrund ihrer höheren Betriebstemperatur, ihres einfacheren Wassermanagements sowie ihrer verbesserten katalytischen Aktivität. Trotz dieser vielversprechenden Eigenschaften müssen allerdings noch einige Herausforderungen bis zu ihrer großflächigen stationären und mobilen Anwendung überwunden werden. Dabei leidet ihre Leistung unter der geringen Sauerstofflöslichkeit und -transport, der schlechten Anbindung der protonenleitenden Phosphorsäure sowie der stetigen Vergiftung von katalytisch aktiven Platinzentren. In der vorliegenden Dissertation wurden zwei unterschiedliche Ansätze zur Lösung der oben genannten Probleme verfolgt. Dazu wurde zum einen ein kommerziell erhältlicher Platin-Katalysator nachträglich durch die Verwendung von organischen Additiven modifiziert und zum anderen mithilfe des koaxialen Elektrospinnverfahrens eine integrierte GDE-GDL erzeugt, die es zukünftig ermöglichen wird, auf die Gasdiffusionslage zu verzichten.
Die verwendeten polyzyklischen aromatischen Kohlenwasserstoffe sind aufgrund ihrer hohen chemischen, thermischen und mechanischen Stabilität bevorzugte Additive. Die Synthese dieser Additive wurde unter folgenden Gesichtspunkten verfolgt: (i) Erhöhung der Sauerstofflöslichkeit, (ii) bessere Anbindung der protonenleitenden Phosphorsäure und (iii) Stabilisierung der Pt-Nanopartikel, wobei verschiedene Bausteine mit unterschiedlichen Eigenschaften erzeugt und anschließend elektrochemisch untersucht wurden. Dabei besitzen die organischen Additive ein großes π-Netzwerk und funktionelle Gruppen zur Selbstorganisation, die über π-π-Stapelung mit dem Kohlenstoffträger wechselwirken. Die Wechselwirkung mit den Pt-Partikeln erfolgte hier über die angehängten funktionellen Gruppen. Zwar zeigten Deckschicht-Voltammogramme bei verschiedenen Phosphorsäurekonzentrationen, dass die Additive die aktiven Pt-Zentren nur teilweise blockieren, jedoch nicht in der Lage sind das Konkurrieren der überschüssigen Phosphorsäure mit den OH-Adsorbaten um freie aktive Stellen zu verhindern. Rotierende Scheibenelektrode Messungen der additiv-modifizierten Pt-Oberflächen lieferten einen starken Anstieg des gemessenen Grenzstroms im Vergleich zum Pt/C-Referenzsystem. Es wird angenommen, dass dies mit einem erhöhten Sauerstofftransport zu den Reaktionsstellen korreliert. Chronoamperometrische Messungen untermauerten diese Vermutung, da der modifizierte Pt-Katalysator den Strom mit und ohne Zusatz von Phosphorsäure deutlich länger als das Pt/C-Referenzsystem aufrechterhalten konnte. Abschließend wurden die organischen Additive im Brennstoffzellenbetrieb getestet und zeigten eine deutliche Verbesserung in der Strom-Spannungskurve.
Um den verringerten Sauerstofftransport und den damit verbundenen Transportbeschränkungen entgegenzuwirken, wurde ein innovatives Vorhaben verfolgt, bei dem die Gasdiffusionslage in einem vollständig elektrogesponnenen Konzept in die Gasdiffusionselektrode integriert wird. Zu diesem Zweck wurde das koaxiale Elektrospinnverfahren angewendet, indem zwei nicht mischbare Polymerlösungen gleichzeitig gesponnen werden, um eine Kern-Schale-Struktur zu erzeugen. Durch die Phasentrennung von PAN als Kohlenstoffvorläufer und PVP als Opferkomponente wurden bei einer anschließenden Temperaturbehandlung poröse Kohlenstoffnanofasern erhalten. Das im Kern verwendete PMMA ist für die mechanische Stabilität der resultierenden Fasern verantwortlich, welche in einem Folgeschritt mit Pt-Nanopartikeln dekoriert wurden. Elektrochemische Impedanzspektroskopiemessungen in Verbindung mit DRT-Analysen zeigten, dass die kleinen Poren in der Kohlenstoffstruktur entscheidend für die Verbesserung des Sauerstofftransports innerhalb der Elektrode waren. Brennstoffzellentests mit der auf den Platingehalt normierten Leistungsdichte demonstrierten, dass der katalytische Wirkungsgrad den Wirkungsgrad eines Standard-Elektrodendesigns mit Sprühbeschichtung übersteigt. Basierend auf diesen Ergebnissen zeigen die elektrogesponnenen Vliese, dass unsere GDL-Eliminierungsstrategie ein vielversprechendes und kostengünstiges Konzept für zukünftige Elektroden in HT-PEMFCs darstellt.
