The inter-Coulombic decay (ICD) is an ultrafast energy transfer process between an electronically excited species that relaxes and a neighboring one that is simultaneously ionized. This Coulomb interaction mediated mechanism has been recently discovered likewise in atomic, molecular, biological, and nanostructured systems, whereas the latter ones require more sophisticated theoretical interpretations as well as an experimental proof. In this thesis, ICD is theoretically studied focusing on the role of the efficient decay of a two-electron resonance excited state in a pair of negatively charged quantum dots (QD). The outcome is an electron in the continuum and the second one in the ground level of the formerly excited QD. To this end, electron dynamics calculations are performed with the antisymmetrized multiconfiguration time-dependent Hartree method. The initiation and control of ICD are carried out by means of a resonant infrared laser pulse of picosecond length. The process is optimized by studying competing excitation processes under a variation of the focus and the intensity of the exciting laser. Those competing processes are direct ionizations and multi-photon excitations, which prevent the QDs from undergoing ICD and shall therefore be avoided. Moreover, the impact of the laser polarization on the electron emission direction is studied. Two types of QDs are examined. In the first type the QDs are embedded inside a nanowire, such that emitted electrons can only move along a single continuum direction. For reasons of experimental feasibility and in view of potential device applications, the second type of QD conformation is considered, which is generally more widely investigated. In this case, the QDs are arranged on a two-dimensional wetting layer and the electrons can escape from the dots into the continuous surface. Consequently, the highest ICD efficiency is achieved for excitations by resonant π-pulses. Moreover, the laser should be focused on the specific dot that shall be brought to an excited level as part of the resonance state. Additional efficiency gain is obtained when allowing for a two-dimensional continuum as in laterally arranged dots. For these QDs the laser polarization has an impact on the decaying state, which is a mixture of resonance states of both directions. The QD-ICD in the presented systems is an efficient and promising process for future QD infrared photodetectors. This is due to its sensitivity to weak and low-frequency light. Besides, the energy conversion into an electric current is enhanced through the intermediate ICD process, in comparison to already existing devices that function via direct QD ionization.
Der inter-Coulomb-Zerfall (aus dem Englischen auch kurz ICD genannt) ist ein ultraschneller Energietransferprozess zwischen einem elektronisch angeregten Partner, welcher relaxiert, und einem Nachbarn, der infolgedessen ionisiert wird. Dieser durch Coulombwechselwirkung herbeigeführte Mechanismus wurde kürzlich entdeckt und gilt in Atomen, Molekülen, biologischen System und Nanostrukturen. Letztere benötigen im Vergleich zu den anderen Systemen noch mehr ausgereifte theoretische Interpretationen sowie einen experimentellen Nachweis. Diese Doktorarbeit befasst sich mit der Theorie um ICD, wobei der effiziente Zerfall eines resonant angeregten zwei-Elektronen Zustands in einem Paar einfach negativ geladener Quantenpunkte (QP) betrachtet wird. Am Ende befindet sich ein Elektron im energetischen Kontinuum und das andere im Grundlevel des zuerst angeregten QPs. Die Berechnungen der Elektronendynamik werden mithilfe der antisymmetrierten “multiconfiguration time-dependent Hartree” (MCTDH) Methode durchgeführt. Die Anregung und Kontrolle des ICD Prozesses werden mittels resonanter Laserpulse realisiert, welche energetisch im infraroten Bereich des Spektrums und zeitlich bei ein paar Picosekunden liegen. Zur Optimierung von ICD werden konkurrierende Prozesse unter variierendem Fokus und Intensität des anregenden Lasers untersucht. Dabei handelt es sich um direkte Ionisationen oder Multiphotonen-Angregungen, welche verhindern dass ICD in den QP stattfinden kann und deshalb möglichst vermieden werden sollen. Daneben wird auch der Einfluss der Laserpolarisation auf die Elektronenemissionsrichtung untersucht. Es werden hier zwei verschiedene Arten von QP betrachtet. Zum einen befindet sich das QP-Paar in einem Nanodraht, sodass sich emittierte Elektronen nur entlang einer Kontinuumsdimension bewegen können. Aus Gründen der experimentellen Durchführbarkeit und mit Blick auf potentielle Anwendung für elektronische Bauelemente, wird noch eine zweite Art von QP-Formation betrachtet, welche auch generell mehr erforscht ist. In diesem Fall sind die QP auf einer zweidimensionalen Benetzungsschicht angeordnet. Folglich kann sich das ICD-Elektron in zwei Raumrichtungen bewegen. Es kann gezeigt werden, dass ICD besonders effizient nach der Anregung mit einem resonanten π-Puls ist. Des weiteren sollte der Laser nur auf denjenigen QP fokussiert werden, welcher das angeregte Elektron des Zerfallszustands tragen soll. Daneben kann die Effizienz erhöht werden, wenn sich das ICD-Elektron in zwei Kontinuumsdimensionen bewegen kann. In diesem Fall haben auch verschiedene Laserpolarisationen einen Einfluss auf den Zerfallszustand, welcher sich aus den Resonanzzuständen beider Dimensionen zusammensetzt. Der QP-ICD Prozess ist für beide Systeme, die hier präsentiert werden, ein effizienter und vielversprechender Mechanismus für zukünftige QP Infrarotdetektoren. Dies kommt durch seine Sensitivität für schwaches und niederfrequentes Licht. Daneben ist durch ICD, als Zwischenschritt der Lichtabsorption, die Energieumwandlung in elektrischen Strom verbessert im Vergleich zu existierenden Detektoren, welche durch direkte Ionisation des QPs funktionieren.
