2D materials and layered structures build from them (vdWHs), are made ideal targets for computational material science by the enormous variety of structures they allow for. This great freedom is though accompanied by almost equally great challenges as the weak interactions present within vdWHs, which are the origin of many of their fascinating properties, are theoretically difficult to describe, requiring the use of sophisticated computational methods. The starting point of my investigation were boron-nitride (BN) containing vdWHs. Using local correlation methods I studied interactions within graphane/BN vdWHs, whereby special focus was given to the effects of dispersive and mean-field (i.e. Hartree-Fock) interactions on the interlayer binding behavior. Further I investigated the effect of external electric fields on the the systems' electronic structure. Using G0W0 I subsequently focused on excitation energies in phosphorene/BN vdWHs. In both these cases, a delicate interplay between dispersive and mean-field interactions could be observed, resulting in interesting effects on the graphane/BN binding behavior as well as phosphorene-BN distance-dependent excitation energies. Additionally, I performed studies on the Ag(111) and Au(111) adsorption of graphene, in close collaboration with experimental partners from the university of Konstanz. These investigations were done using semi-empirical methods to account for vdW interactions. While they gave generally good agreement with the experimental findings, they at the same time demonstrated the shortcomings of the semi-empirical approach, as no method consistently outperformed all others. Another thin film material I investigated was Gadolinium nitride (GdN), whose large magnetic moment and properties as a semi conductor, make it an attractive material for use in spintronics. Using hybrid-DFT methods I studied the electronic structure of both bulk GdN and its (111) surface. While bulk GdN shows the aforementioned finite band gap, the formation of the (111) surface leads to the appearance of metallic surface states in the majority spin channel as well as the formation of an electron pocket in the minority spin channel which is located in center of the slab model. Aside from the study of known structures, a second major focus of my work was the exploration of new 2D materials. Using G0W0 and BSE, I investigated partially brominated/chlorinated fluorographene derivatives - particularly with respect to their optical properties. Via calculation of their band structures and adsorption spectra I was able to show some of these materials to possess promising characteristics for use in photovoltaics. Cyanated graphene derivatives were also investigated and, using electron- transport calculations, I could demonstrate BN-adsorbed cyanographone to show a strong and selective detector-response to CO adsorption in the presence of N2, CO2 and O2, making the material a potentially potent gas sensor.
2D Materialien sowie aus ihnen bestehende Schichtstrukturen (vdWHs) stellen durch die Vielfalt an möglichen Stoffen ein ideales Forschungsgebiet für die computergestützte Materialforschung dar. Dieser großen Freiheit stehen jedoch fast ebenso große Herausforderungen gegenüber. Da ihre Untersuchung nur mithilfe rechnerisch aufwendiger Methoden möglich ist, sind es eben jene schwachen Wechselwirkungen die vdWHs zu einem so faszinierenden Forschungsgebiet machen, welche ihre theoretische Erforschung erschweren. Als Ausgangspunkt für meine Untersuchungen dienten Bornitrid (BN) enthaltende vdWHs. Mithilfe lokaler Korrelationsmethoden untersuchte ich Wechselwirkungen innerhalb von Graphan/BN Schichtstrukturen, wobei das Hauptaugenmerk auf den Auswirkungen dispersiver und molekularfeldtheoretischer (also auf Hartree-Fock Niveau beschriebener) Wechselwirkungen auf das Bindungsverhalten, sowie dem Einfluss externer elektrischer Felder auf die Elektronenstruktur der Systeme lag. Unter Verwendung der G0W0 Methode untersuchte ich in der Folge des Weiteren die Anregungsenergien in Phosphoren/BN vdWHs. In beiden Fällen konnte ein delikates Wechselspiel dispersiver sowie molekularfeldtheoretischer Wechselwirkungen beobachtet werden, welches zu interessanten Effekten im Graphan/BN Bindungsverhalten bzw., der Phosphoren-BN abstandsabhängigen Bandlücke führte. In enger Zusammenarbeit mit Experimentatoren der Universität Konstanz, führte ich außerdem eine Untersuchung zu Ag(111) sowie Au(111) Adsorption von Graphen durch. Hier kamen semi-empirischem Methoden zum Einsatz, welche auf der einen Seite sehr gute Übereinstimmung mit dem experimentellen Daten hervorbrachten, andererseits jedoch auch die Schwächen dieses Ansatzes deutlich machten da keine der Methoden konsistent bessere Ergebnisse lieferte. Als weiteres Dünnschichtmaterial untersuchte ich Gadolinium-nitrat (GdN), eines aufgrund seines großen magnetischen Moments, sowie seiner Eigenschaften als Halbleiter attraktiven Stoffes für die Anwendung in der Spintronik. Mithilfe von Hybrid-DFT Methoden untersuchte ich die Unterschiede in der Elektronenstruktur zwischen dem Feststoff und dessen (111) Oberfläche. Währen der GdN Feststoff eine Bandlücke aufweist, treten an der (111) Oberfläche metallische Zustände im Majoritäts-Spin, sowie eine im Zentrum des Oberflächenmodells lokalisierte Elektronen-Tasche im Minoritäts- Spin auf. Neben der Erfoschung bekannter Strukturen, war die Erforschung neuer 2D Materialien eines der Hauptziele meiner Arbeit. Unter Zuhilfenahme von G0W0 sowie BSE untersuchte ich die Eigenschaften partiell bromierter/chlorierter Fluorographen-Derivate insbesondere im Bezug auf deren optischen Eigenschaften. Anhand der Berechnung ihrer Bandstrukturen und Adsorptionsspektren konnte ich zeigen, dass einige dieser Stoffe vielversprechende Merkmale für die Nutzung in Solarzellen aufweisen. Auch cyanierter Graphen-Derivate wurden untersucht. Mithilfe von Elektronentransport-Rechnungen konnten ich zeigen, dass die BN-adsorbierte Form des Cyanographon, eine starke und selektive Detektorantwort auf die Adsorption von CO in der Gegenwart von N2, CO2 und O2 aufweist, welche es zu einem potentiell leistungsfähigen Sensormaterial macht.
