Die vorliegende Arbeit beschreibt die effiziente Erzeugung von Femtosekunden- Impulsen im vakuum-ultravioletten Spektralbereich durch die Nutzung von Vierwellenmischung in Edelgasen. Die Fundamentale und dritte Harmonische eines Titan-Saphir Verstärkersystems werden genutzt, um hochenergetische Impulse bei 160 nm zu erzeugen. Bei kollinearer Wechselwirkung gelingt die Erzeugung von bis zu 250 nJ Impulsenergie bei einer Impulsdauer von 43 fs (FWHM) durch eine Vierwellen-Differenzfrequenzmischung zwischen dritter Harmonischer und Fundamentaler. Die hohe Konversionseffizienz kann durch den zusätzlichen Phasenbeitrag bei der Fokussierung Gauß’scher Strahlen erklärt werden (Gouy- Phase). Durch Nutzung nicht-kollinearer Geometrie kann für den Differenzfrequenzprozess Phasenanpassung erreicht werden. Unter Beibehaltung einer Impulsdauer von weniger als 50 fs kann die Impulsenergie auf mehr als 3 μJ gesteigert werden. Die Größe des eingeführten Winkels kann dabei auf die Dispersionseigenschaften des Gases zurückgeführt werden. Durch numerische Simulation wird die Korrektheit des verwendeten Modells bestätigt und die Begrenzung der Konversionseffizienz durch Mehrfarben-Mehrphotonenionisation gezeigt. Des weiteren wird die Erzeugung wellenlängen-abstimmbarer Impulse, durch Austausch der Fundamentalen durch einen im infraroten Bereich arbeitenden optisch-parametrischen Verstärker gezeigt. Bei einer Impulsdauer von unter 50 fs werden Impulsenergien bis zu 100 nJ in einem Abstimmbereich zwischen 146 und 151 nm erzeugt. Mit der durch Filamentierung in Argon spektral verbreiterten Fundamentalen gelingt die Erzeugung von Impulsen von weniger als 20 fs Dauer. Die Kompression gelingt durch geeignete Vorkompensation der Fundamentalen mithilfe von Materialdispersion. Die nun verfügbaren VUV Impulse gestatten nun einen Einblick in die Dissoziationsdynamik undotierter Wassercluster, der so detailliert bisher nicht möglich war.
This dissertation describes efficient generation of femtosecond vacuum ultraviolet pulses by using four-wave-mixing in noble gases. The fundamental and third harmonic of a titanium sapphire amplifier system are used to generate intense pulses near 160 nm. In collinear interaction the generation of 250 nJ pulses with duration of 43 fs by four-wave-difference-frequency mixing is shown. The high conversion efficiency can be explained by additional phase acquired when gaussian beams are focussed (gouy-phase). In non-collinear geometry phase-matching of the difference frequency process can be achieved. While maintaining a pulse duration of less than 50 fs pulse energies of more than 3 μJ are attained. It is shown that the angle between the beams depends on dispersion properties of the gas only. Numerical simulations show correctness of the model and a significant reduction of conversion efficiency by multi-color multi-photon ionisation. Exchanging the fundamental pulse by an infrared pulse generated by an optical parametric amplifier the generation of sub 50 fs pulses with up to 100 nJ is shown in a tuning range between 146 nm and 151 nm. A pulse that is spectrally broadened by filamentation in argon gas is used to generate VUV pulses of several hundred nano joule with sub-20 fs pulse duration. Compression is achieved by appropriate precompensation by material dispersion in the fundamental pulse. The now available VUV pulses give insight into the dissociation dynamics of undoped water clusters.
