This work focuses on the developments of ultrafast laser pulse shaping techniques and their application to diatomic molecular systems in order to reveal fundamental effects in light matter interaction. It describes the development of a new pulse shaper consisting of a sequence of four liquid crystal arrays and a polarizer. This pulse shaper is the first non- interferometric setup for unrestricted phase, amplitude, and polarization shaping. Moreover, a parametric encoding of the electrical field was developed which allowed for generating pulse sequences consisting of several sub-pulses. Each sub-pulse can be controlled in its physically apparent parameters: energy, position in time, phase, and chirps as well as state of polarization with ellipticity, orientation, and helicity. The feasibility of the setup is illustrated by systematic variations of single and double pulses, which are experimentally generated and measured. In these series of pulses, one of the pulses parameters is varied while the other parameters are kept constant. This proves the precise control of the pulse shape. Further, more complex pulses are shown to give an impression of the capabilities of this setup in combination with the parameterization. For some fields of application, it could be desirable to guide the phase, amplitude and polarization shaped pulses through an optical fiber. For example, life science could benefit from shaped pulses in the area of imaging and photodynamic therapy. In order to make the shaped pulses available at the distal end of an optical fiber, the effects of the fiber have to be compensated. In this work, the generation of phase, amplitude, and polarization shaped pulses after transmission trough an optical fiber is presented. This is demonstrated for two types of optical fibers – a standard single-mode fiber and a microstructured hollow core photonic crystal fiber. The procedure for the determined generation of parametrically shaped pulses differs for both types of optical fibers. The capabilities of parametrically shaped pulse sequences are – again – illustrated by a series of example pulses. The parametrically shaped pulses transmitted through the hollow core fiber are implemented in a coherent control experiment. For this purpose, the potassium dimer produced in a molecular beam serves as a test system. The multi-photon ionization is studied by a closed feedback loop optimization and shaper-assisted pump-probe spectroscopy. These experiments revealed the excitation path including the vibrational dynamics in the first and second excited state. Further, the relevance of the polarization control in the excitation process is highlighted. Moreover, coherent control techniques are applied to investigate the interaction of shaped femtosecond laser pulses with ultracold atoms and molecules. The focus of these experiments is the control of the photoassociation of a colliding atom pair to a bound molecule. This process is investigated using two-color pump-probe spectroscopy. The molecular transients are compared to theoretical calculations. The analysis of this data reveals the interaction process which is discussed in the time and frequency domain. In a second experiment, the multi-photon ionization of ultracold rubidium dimers is optimized in a closed feedback loop. In this optimization, a parameterization in the frequency domain is employed which extracts the relevant transition frequencies. In combination with a complementary experiment the excitation pathway was revealed.
Kern dieser Arbeit ist die Manipulation von ultrakurzen Laserpulsen und deren Anwendung auf molekulare Quantensysteme. Zwecks uneingeschränkter Formung der Phase, Amplitude und Polarisation von Laserpulsen wurde ein neuer Pulsformer entwickelt. In diesem nicht-interferometrischen Aufbau werden vier aufeinander folgende Flüssigkristallarrays für die Modulation des Lichtfeldes verwendet. Für die gezielte Kontrolle des geformten elektrischen Feldes wurde ein Verfahren zur Erstellung von Pulssequenzen entwickelt. Die Unterpulse dieser Sequenzen können in ihren physikalisch intuitiven Parametern Energie, zeitliche Position, Phase, Chirps und der Polarisation, die durch die Orientierung, die Elliptizität und die Helizität gegeben ist, individuell kontrolliert werden. Die Funktionsweise des Pulsformers und der Parametrisierung wird anhand von experimentell erstellten und charakterisierten Pulsen veranschaulicht. Pulsformen von höherer Komplexität bieten Einblicke in die Möglichkeiten und die Präzision der vorgestellten Methoden. Für einige Anwendungsgebiete ist es wünschenswert, die geformten Laserpulse durch optische Fasern zu transportieren. Insbesondere würde im Bereich Biowissenschaften und Medizin von endoskopisch verfügbaren Femtosekunden-Laserpulsen profitiert werden. In dieser Arbeit wird die Erstellung von ultrakurzen Laserpulsen vorgestellt, die nach der Transmission durch optische Fasern gezielt in Phase, Amplitude und Polarisation geformt werden. Hierbei müssen die speziellen Eigenschaften der Faser berücksichtigt werden. Dies wird exemplarisch für eine konventionelle Step-Index-Glasfaser sowie für eine photonische Hohlkern-Kristall-Faser gezeigt. Aufgrund der unterschiedlichen Eigenschaften dieser Fasern ist zur Erstellung parametrisch geformter Pulse ein jeweils eigenständiges Verfahren notwendig. Ähnlich wie bei der Vorstellung des Pulsformers werden die Möglichkeiten der Kontrolle der Pulssequenzen mit Beispielpulsen belegt. Die durch die Faser transmittierten und in Phase, Amplitude und Polarisation parametrisch geformten Pulse werden zur Untersuchung der Moleküldynamik genutzt. Zu diesem Zweck wird die Mehrphotonen-Ionisation des Kalium-Dimers in einem Molekularstrahl in einer Rückkopplungsschleife unter Verwendung evolutionärer Algorithmen optimiert. Ferner wird eine durch den Pulsformer erstellte Doppelpulssequenz für zeitaufgelöste Pump-Probe-Messungen genutzt. Beide Experimente geben Aufschluss über die Vibrationsdynamik und den Anregungsweg der Moleküle. Dabei wird die Relevanz der Polarisationsänderung für den Prozess der Mehrphotonen- Ionisation deutlich. In einem weiteren Experiment werden Methoden der kohärenten Kontrolle angewendet, um die Wechselwirkung zwischen geformten ultrakurzen Laserpulsen und ultrakalten Atomen und Molekülen zu untersuchen. Die Kontrolle und Untersuchung der Photoassoziation eines ultrakalten atomaren Sto"spaares zu einem gebundenen Molekül war hier von besonderem Interesse. Dieser Prozess wurde mittels Zweifarben-Pump-Probe-Spektroskopie untersucht. Die experimentell erhaltenen Transienten wurden mit theoretischen Berechnungen verglichen. Deren Analyse gab Aufschluss über die Wechselwirkung, die in der Zeit- und Frequenzdomäne diskutiert wird. Des Weiteren wird die Mehrphotonen- Ionisation des ultrakalten Rubidium-Dimers in einer Rückkopplungsschleife optimiert. Hierfür wurde zur Identifikation der für die Anregung relevanten Frequenzen eine Parametrisierung des Pulses in der Frequenzdomäne genutzt. In Verbindung mit den Ergebnissen eines komplementären Experiments konnte der Anregungsprozess erfolgreich entschlüsselt werden.
