dc.contributor.author
Naydenov, Boris
dc.date.accessioned
2018-06-08T00:38:03Z
dc.date.available
2006-12-15T00:00:00.649Z
dc.identifier.uri
https://refubium.fu-berlin.de/handle/fub188/12223
dc.identifier.uri
http://dx.doi.org/10.17169/refubium-16421
dc.description
0\. Title Page and Table of Contents
1\. Theoretical Background and Experimental Techniques9
1.1 History of Quantum Computation
9
1.2 Qubits
10
1.3 Entanglement
13
1.4 Electron Spin Resonance (ESR)
13
1.4.1 Zeeman Interaction and continuous wave ESR
14
1.4.2 Zero Field Splitting (Fine Structure)
15
1.4.3 Hyperfine Interaction
16
1.4.4 Line Shapes
17
1.5 Pulsed ESR18
1.5.1 Classical Picture18
1.5.2 Pure and Mixed States. Density Matrix18
1.5.3 Liouville-von Neumann equation20
1.5.4 Liouville space21
1.5.5 Fictitious spin 1/2 operator formalism22
1.5.6 Basic Pulse Experiments23
1.6 ENDOR25
2\. The Endohedral Fullerenes N@C60, P@C60 and N@C7029
2.1 Production by Ion Implantation29
2.2 Enrichment31
2.3 Properties33
2.3.1 Quadrupole Echo34
2.4 Chemical Modification37
2.5 Conclusions40
3\. Alignment of Fullerenes for Quantum Computation41
3.1 Fullerene Based Quantum Computer41
3.2 Alignment of Endohedral Fullerenes in Liquid Crystal43
3.3 Alignment of Endohedral Fullerenes in a Solid State Matrix44
3.3.1 ESR Measurements46
3.3.2 ENDOR Measurements56
3.3.3 Distant ENDOR57
3.4 Conclusions60
4\. Relaxation of P@C6061
4.1 Theoretical Background61
4.2 Spin-Lattice Relaxation62
4.3 Spin-Spin Relaxation66
4.4 Conclusions73
5\. Pure States and Entanglement in P@C6075
5.1 Preparation of Pseudo-pure States in P@C60 in BrPOT75
5.2 Phase Rotations84
5.3 Pseudo-Entanglement in P@C60 in BrPOT87
5.4 Decoherence of the pseudo-entanglement91
5.5 Conclusions96
6\. Summary97
7\. Zusammenfassung101
8\. Instruments and Methods105
Bibliography106
9\. Acknowledgements115
10\. List of Publications117
dc.description.abstract
N@C60 and other group V endohedral fullerenes have recently been proposed as
quantum bits for a quantum computer due to their long spin relaxation times.
So far quantum computing (QC) experiments have been limited to standard
relaxation measurements and simple spin rotations. The purpose of the
presented work was perform basic quantum computation experiments including
entangled states on this system using electron spin resonance (ESR and ENDOR).
In order to allow access the full 3/2 spin character, the symmetry of the
fullerenes was lowered by encapsulating them in a crystalline matrix.
Co-crystallization of endohedral fullerenes with bromophenoxy triazine (BrPOT)
afforded two host-guest structures. In the first, hexagonal, structure
fullerenes are situated together with solvent molecules in parallel channels
formed by BrPOT molecules. The ESR lines are inhomogeneously broadened
compared to those of non-encapsulated fullerenes with no observable fine
structure in the case of crystals obtained from toluene solution. In the
rhombohedral crystal of N@C60 and P@C60 in BrPOT the fullerenes are fully
oriented in individual pockets formed by the BrPOT molecules, hence there are
no channels and no solvent inclusion is observed. The ESR spectra show
significant fine structure (FS) with D = 8.01 MHz and D = 127 MHz for N@C60
and P@C60, respectively. The presence of FS means that the degeneracy of the
electron spin S = 3/2 system is lifted so that all Zeeman sublevels can be
addressed individually.
In order to elucidate the decoherence mechanisms in P@C60, several
polycrystalline samples with low spin concentrations were prepared. The phase
memory time Tm and the spin-spin relaxation time T2 were measured using the
Hahn echo and Carr-Purcell-Meiboom-Gill (CPMG) pulse sequences, respectively.
Tm and T2 increase up to 113.25 ms and 417 ms respectively with decreasing
spin concentration. It was found that instant diffusion does not significantly
influence the spin-spin relaxation and that the phase memory time is
determined mainly by spectral diffusion due to coupling between the P@C60
molecules.
The spin relaxation of P@C60 in rhombohedral BrPOT was studied at various
temperatures in W-band. Two longitudinal relaxation times T1a and T1b with
similar temperature dependence were found in bulk P@C60. The encapsulation of
P@C60 in BrPOT has shortened the relaxation but not too much to prevent the
realization of QC experiments.
The coherence time Tm is not equal for the different ESR transitions and
increases decreasing the temperature. For the transition with ms = +1/2 to ms
= -1/2 Tm has a minimum at T = 210 K.
A subsystem of four states from the total eight levels of P@C60 in BrPOT was
selected for QC experiments in which pseudo-pure states were prepared and
their diagonal matrix elements were measured. The experimental density
matrices deviate slightly (about 3 %) from the theoretically calculated ones
due to pulse imperfections.
Pseudo-entanglement was created in this subsystem with a Hadamard transform.
Phase rotations on both electron and nuclear spins were used for the
tomography of the entangled state. The lifetime of the entangled state depends
on the type of states used for its creation. For two states with |ms| = 1/2,
the coherence time was so short that the entanglement between them was
partially destroyed during the preparation. If one of the energy levels had
|ms| = 3/2, pseudo-entanglement could be prepared with a decay time of Tent =
55 ns, much shorter than the electron spin coherence time at that temperature,
Tm = 17 ms. A possible reason for the fast decay is the coupling of the
endohedral electrons to protons in the BrPOT matrix.
de
dc.description.abstract
N@C60 und andere endohedrale Fullerene der Gruppe V wurden neulich als
Quantenbits für Quantencomputer wegen ihrer langen Spin Relaxationszeiten
vorgeschlagen. Bisherige Quanten-Computing (QC) Experimente waren nur der
Untersuchungen Relaxation und einfache Spinrotationen. Das Ziel dieser Arbeit
war die Realisierung von Experimenten zum Quantencomputing inklusive
verschränkte Zustände mit Hilfe der Elektronspinresonanz (ESR und ENDOR). Um
alle ESR Übergänge in diesem 3/2 System selektiv anzuregen, wurde die
Symmetrie der Fullerene durch eine Enkapsulierung in einer Feskörpermatrix
gesenkt.
Die Co-Kristallisation der endohedralen Fullerene zusammen mit Brom-phenoxy-
Triazine ergibt zwei guest-host Strukturen. In der ertsen Hexagonalstruktur
sind die Fullerene zusammen mit Lösungsmittelmolekülen in parallelen Kanälen,
die aus den BrPOT Molekülen aufgebaut sind, eingebettet. Die ESR Linien sind
im Vergleich zu denen nicht eingebauter Fullerene inhomogen verbreitert und es
wurde keine Feinstruktur (FS) in aus Toluol Lösung gezüchteten Kristallen
gefunden. In der rhomboedrischen Kristallstruktur von N@C60 und P@C60 in BrPOT
sind die Fullerene in einer lokalen Umgebung von BrPOT Molekülen vollständig
orientiert. Es gibt keine Kanäle und es wurden keine Lösungsmittelmoleküle
eingeschlossen. Die ESR Spektren zeigen eine wesentliche FS mit D = 8.01 MHz
und D = 127 MHz für N@C60 bzw. P@C60. Die vorhandene FS bedeutet, dass das
Elektronspinsystem S = 3/2 nicht mehr entartet ist und alle ESR Übergänge
können selektiv angeregt werden.
Mehrere polykristalline P@C60 Proben wurden mit niedriger Spinkonzentration
präpariert, um den Dekohärenzmechanismus zu untersuchen. Die
Phasengedächtniszeit (phase memory time) Tm und die Spin-Spin Relaxationszeit
T2 wurden jeweils mittels Hahn-Echo und Carr-Purcell-Meiboom-Gill (CPMG)
Pulssequenzen gemessen. Tm und T2 steigen mit abnehmender Spinkonzentration
bis auf 113.25 ms bzw. 417 ms. Es wurde kein Beitrag von instantaner Diffusion
zu Tm gemessen und die Spin-Spin Relaxation is bestimmt durch spektrale
Diffusion.
Die Spin-Gitter Relaxation von P@C60 in BrPOT wurde im W-Band untersucht. Die
zwei Relaxationszeiten T1a und T1b, die wie im Fall von polykristallinem P@C60
ähnliche Temperaturabhängigkeiten haben, sind aber viel kürzer als dort.
Die Phasengedächtniszeit Tm hängt von dem ESR Übergang ab und steigt mit
Abnahme der Temperatur. Der Übergang ms = +1/2 nach ms = -1/2 zeigt ein
Minimum bei T = 210 K.
Aus den acht Energieniveaus des P@C60 in BrPOT wurde ein aus vier Niveaus
bestehendes Subsystem ausgewählt in dem pseudo-reine Zustände präpariert
worden sind. Deren diagonale Dichtematrixelemente wurden experimentel mittels
Rabi Oszillationen bestimmt.
In einem nächsten Schritt wurde Pseudo-Verschränkung mit Hilfe einer Hadamard-
Transformation zwischen verschiedenen Zuständen des Subsystems präpariert.
Dabei wurden Phasenrotationen des Elektronenspins und Kernspins für die
Detektion der Verschränkung verwendet. Die Zerfallszeit der Verschränkung
hängt von der Natur der Zustände ab, die für die Erzeugung verwendet wurden.
Wenn eines der Energieniveaus den Wert |ms| = 1/2 hatte, war die Kohörenz so
kurz, dass man die Verschräkung nicht detektieren konnte. Falls eines der
Energieniveaus |ms| = 3/2 hatte, wurde die pseudo-Verschrönkung mit einer
Lebensdauer von Tent = 55 ns erzeugt. Diese ist viel kürzer als die
Elektronspin Kohärenzzeit Tm = 17 ms bei der Temperature. Eine mögliche
Ursache der kurzen Lebensdauer ist die Kopplung der endohedralen Elektronen zu
den Protonen aus der BrPOT Matrix.
de
dc.rights.uri
http://www.fu-berlin.de/sites/refubium/rechtliches/Nutzungsbedingungen
dc.subject
quantum computing
dc.subject
endohedral fullerenes
dc.subject.ddc
500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik::530 Physik
dc.title
Encapsulation of Endohedral Fullerenes for Quantum Computing
dc.contributor.firstReferee
Prof. Dr. Hans-Heinrich Limbach
dc.contributor.furtherReferee
Prof. Dr. Martha Lux-Steiner
dc.date.accepted
2006-11-20
dc.date.embargoEnd
2006-12-20
dc.identifier.urn
urn:nbn:de:kobv:188-fudissthesis000000002439-2
dc.title.translated
Anordnung endohedraler Fullerene für Quantencomputing
de
refubium.affiliation
Biologie, Chemie, Pharmazie
de
refubium.mycore.fudocsId
FUDISS_thesis_000000002439
refubium.mycore.transfer
http://www.diss.fu-berlin.de/2006/659/
refubium.mycore.derivateId
FUDISS_derivate_000000002439
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open access