Alternating-gradient focusing and deceleration of large molecules

Abstract

Exploiting the Stark effect, neutral polar molecules can be focused and decelerated in an array of time-varying inhomogeneous electric fields in alternating-gradient configuration. Using this principle, a new experiment for the focusing and deceleration of large molecules from a molecular beam has been set up. With the new setup, the alternating-gradient focusing and deceleration of benzonitrile, a prototypical large molecule, have been demonstrated. Benzonitrile has been decelerated in its absolute ground state, which is not susceptible to inelastic collisions at sufficiently low temperatures, as well as in rotationally excited states. Because of the complexity of the Stark manifold with a large number of real and avoided crossings, it was not a priori clear whether benzonitrile in excited rotational states could be decelerated. However, this has been successfully demonstrated in this thesis. Furthermore, using the same alternating-gradient setup, OH radicals in both low-field-seeking and high-field-seeking quantum states have been focused and decelerated. For the deceleration of molecules in a low-field-seeking quantum state using an alternating-gradient decelerator, a new high voltage switching scheme has to be applied in order to achieve phase stability for the decelerated packets. In addition, the coupling of transverse and longitudinal motion in the alternating-gradient decelerator has been studied. All focusing and deceleration measurements agree well with the outcome of trajectory simulations. The experiments performed in this thesis demonstrate that alternating-gradient focusing and deceleration is a general method: it allows to decelerate polar molecules in both low-field-seeking and high-field-seeking quantum states as well as in ground and rotationally excited states. Furthermore, it shows that large polyatomic molecules, eventually biomolecules, are amenable to the powerful method of Stark deceleration using time-varying inhomogeneous electric fields.

Neutrale polare Moleküle können unter Ausnutzung des Stark-Effekts in zeitlich veränderlichen inhomogenen elektrischen Feldern fokussiert und abgebremst werden. Unter Verwendung des Prinzips der alternierenden Gradienten (AG) wurde ein neues Experiment zur Fokussierung und Abbremsung von großen Molekülen aus einem Molekularstrahl aufgebaut. In der neuen Apparatur konnte mit Benzonitril ein Prototyp für ein großes Molekül mittels alternierender Gradienten fokussiert und abgebremst werden. Dies gelang für Benzonitril sowohl in seinem absoluten Grundzustand, der bei ausreichend tiefen Temperaturen stabil gegenüber inelastischen Stößen ist, als auch in angeregten Rotatitionszuständen. Aufgrund der Komplexität der Stark-Mannigfaltigkeit mit einer großen Zahl von echten und vermiedenen Kreuzungen war zu Beginn der Arbeit nicht bekannt, ob auch angeregte Rotationszustände von Benzonitril abgebremst werden können. Dieses konnte jedoch im Rahmen dieser Doktorarbeit gezeigt werden. Des Weiteren sind OH Radikale unter Verwendung desselben experimentellen Aufbaus sowohl in tieffeldsuchenden als auch in hochfeldsuchenden Zuständen fokussiert und abgebremst worden. Für die Abbremsung von Molekülen in tieffeldsuchenden Zuständen mit Hilfe von alternierenden Gradienten wurde ein neues Hochspannungs-Schaltschema verwendet, um die Phasenstabilität der abgebremsten Pakete zu gewährleisten. Darüber hinaus wurde die Kopplung der transversalen und longitudinalen Bewegung in dem verwendeten AG-Abbremser untersucht. Alle Fokussier- und Abbremsmessungen stimmen gut mit den Ergebnissen von Simulationen überein. Die durchgeführten Experimente demonstrieren, dass die Fokussierung und Abbremsung neutraler Moleküle mittels alternierender Gradienten eine allgemein anwendbare Methode ist: Sie erlaubt, polare Moleküle in sowohl tieffeldsuchenden wie auch hochfeldsuchenden Quantenzuständen als auch im Grundzustand und in angeregten Rotationszuständen abzubremsen. Weiterhin zeigt diese Doktorarbeit, dass die leistungsstarke Methode der Abbremsung mit Hilfe von zeitlich veränderlichen inhomogenen elektrischen Feldern auf große mehratomige Moleküle und in Zukunft sogar auf Biomoleküle angewendet werden kann.