Nonlinear Terahertz Phononics: A Novel Route to Controlling Matter

Abstract

Periodically arranged atoms are the fundamental building blocks of solids, and determine the mechanical, thermal, and electric properties of a material. Thus, it is no surprise that lattice vibrations (phonons) govern a number of exciting phenomena such as spin transport in thermal gradients, phase transitions and superconductivity. In this thesis, we take advantage of phonons as a novel and specific pathway to drive ultrafast processes in solids. By direct excitation with intense, ultrashort THz electric-field transients, high frequency phonons in insulating solids are accessed on their intrinsic time- and energy-scales, while avoiding parasitic electronic processes. These studies were enabled by the design and implementation of a high-field THz source, which allows for phase-sensitive pump-probe experiments over multiple time scales: from femto- to microseconds. This work provides new insights into the coupling between the lattice and magnetic ordering, which is of central relevance for rapid data processing and information storage in future technological applications. Furthermore, fundamental dynamic processes such as magnetization switching and transport of spin angular momentum require an understanding of the way spins interact with oscillations of the crystal lattice. In order to gain such fundamental insights we investigate pure spin- lattice coupling by resonant excitation of infrared-active phonon modes of the textbook ferrimagnetic insulator Yttrium Iron Garnet. Remarkably, two distinctive time scales for phonon-magnon equilibration are revealed. A surprisingly rapid change of magnetic order with a time constant of ~1 ps is found to be driven by phonon-induced fluctuations of the exchange coupling, which leads to a sublattice demagnetization under the constraint of conserved total spin angular momentum. The resulting metastable state persists for nanoseconds until the spin angular momentum is released to the lattice via weaker coupling mechanisms. The experimental observations can be reproduced by atomistic spin-dynamics simulations. These findings have important implications for contemporary research fields like the spin Seebeck effect, antiferromagnetic spintronics and ultrafast magnetization switching. In contrast, phonon modes with vanishing electric dipole moments were so far excluded from such direct THz excitation. In this thesis, a novel type of light-matter interaction is presented that enables coherent-phonon excitation via non-resonant two-photon absorption of intense THz fields. This second- order nonlinear process is the so far neglected up-conversion counterpart of stimulated Raman scattering. Here, it is demonstrated by the coherent control of the 40 THz Raman-active optical phonon in diamond via the sum frequency of two intense terahertz field components. Remarkably, the CEP of the driving pulse is directly imprinted on the lattice vibration. This study opens up a novel pathway to the phase-sensitive coherent control of phonons that were previously inaccessible by THz radiation. Furthermore, new prospects in vibrational and magnon spectroscopy, lattice trajectory control and laser machining emerge from this work. In conclusion, this thesis demonstrates that phonons are a key component for controlling ultrafast processes in solids.

Die Gitterstruktur kristalliner Festkörper bestimmt deren grundlegende Eigenschaften, wie z.B. das mechanische, thermische und elektrische Verhalten. Daher wird eine ganze Reihe außergewöhnlicher Phänomene wie Spintransport in Temperaturgradienten, Phasenübergänge und Supraleitung von Gitterschwingungen (Phononen) bestimmt. In der vorliegenden Arbeit werden daher Phononen- Anregungen aktiv dazu benutzt, ultraschnelle Prozesse in Festkörpern zu steuern. Hierfür werden in einem elektrischen Isolator hochfrequente Phononen auf ihren fundamentalen Zeit- und Energieskalen mittels ultrakurzer intensiver elektrischer Terahertz (THz)-Felder angeregt. Durch die geringe Photonenenergie werden keine parasitären elektronischen Prozesse induziert. Diese Studien wurden durch die Entwicklung einer Hochfeld-THz-Quelle ermöglicht, die phasensensitive Anrege-Abfrage-Experimente von Femto- bis Mikrosekunden erlaubt. Die vorliegende Arbeit liefert neue Einsichten in die Kopplung von Kristallgitter und magnetischer Ordnung, die für schnellere Datenverarbeitung und zukünftige Informationsspeicher von zentraler Relevanz ist. Weitreichende Effekte wie Magnetisierungsdrehung und Spin- Drehmomenttransport erfordern ein fundamentales Verständnis der Wechselwirkung zwischen Elektronenspins und Gitterschwingungen. Aus diesem Grund wird hier die Spin-Gitter-Kopplung anhand resonanter Anregung infrarotaktiver Phononenmoden des ferrimagnetischen Isolators Yttrium-Eisen-Granat gezielt und selektiv untersucht. Bemerkenswerterweise findet die Äquilibrierung von Phononen und Magnonen auf zwei äußerst unterschiedlichen Zeitskalen statt. Direkt nach Anregung der Probe beobachten wir eine extrem schnelle Reduktion der magnetischen Ordnung mit einer Zeitkonstanten von nur ~1 ps, die durch Phonon-induzierte Fluktuationen der Austauschwechselwirkungskonstanten verursacht wird. Dies führt zu einer Demagnetisierung der Spin-Untergitter, wobei jedoch der gesamte Spin-Drehimpuls erhalten bleibt. Der daraus resultierende metastabile Zustand besteht für viele Nanosekunden, bis schließlich mittels einer schwächeren Kopplung Spin-Drehimpuls an das Gitter abgegeben wird. Diese Interpretation unserer experimentellen Beobachtungen wird durch atomistische Spin-Dynamik-Simulationen bestätigt. Diese Resultate sind hochgradig relevant für andere aktuelle Forschungsfelder wie den Spin Seebeck-Effekt, antiferromagnetische Spin-Elektronik oder ultraschnelles Schalten der Magnetisierung von Festkörpern. Phononen ohne elektrisches Dipolmoment sind andererseits von solchen direkten THz-Anregungen bisher ausgeschlossen. In dieser Arbeit wird eine neue Art von Licht-Materie- Wechselwirkung vorgestellt, die kohärente Phononenanregung mittels einer nicht-resonanten Zwei-Photonen-Absorption ermöglicht. Hierfür wird exemplarisch in Diamant die kohärente Kontrolle einer Raman-aktiven Gitterschwingung mittels der Summenfrequenzkomponente eines THz-Feldes demonstriert. Die CEP des Anregungsfeldes wird hierbei bemerkenswerterweise direkt auf die Schwingung übertragen. Dies eröffnet die Möglichkeit der phasenpräzisen Steuerung von Phononen, die bisher für THz-Strahlung unzugänglich waren. Damit ergeben sich neue Perspektiven für die Spektroskopie und Steuerung der Trajektorie von Phononen und Magnonen sowie für die Materialbearbeitung durch Laserstrahlung. Zusammenfassend zeigt die vorliegende Arbeit, dass Phononen zu den Schlüsselfiguren zur Steuerung von ultraschnellen Prozessen in Festkörpern gehören.