Graphene and its interaction with different substrates studied by angular- resolved photoemission spectroscopy

Abstract

Graphene's extraordinary electrical, optical, and mechanical properties render it one of the most promising materials for a variety of future technological applications. However, in any future device, graphene will be in direct contact with other materials. Moreover, a current focus of graphene research is the investigation of different growth mechanisms for graphene layers. In this thesis, three different graphene growth methods are demonstrated and the interaction of graphene with different substrates is studied using angular- resolved photoemission spectroscopy (ARPES). With the segregation method on Ru(001), one can grow graphene layers of controlled thicknesses of up to three monolayers. The first graphene layer interacts strongly with the substrate and the graphene pi-bands are hybridized with the Ru 4d-bands. The subsequent layer behaves like free-standing graphene with 500meV electron doping. The intercalation of gold underneath the first graphene layer leads to a gap- opening of 200meV at the Dirac point. The diffusion of nickel atoms in a SiC crystal leads to the formation of theta-Ni2Si, which then serves as a substrate for graphene. The pi bands are strongly hybridized with the nickel d-bands. The second graphene layer grows with different orientations. Also in the case of graphene grown by chemical vapor deposition (CVD) on Ni(111), the pi-bands are strongly hybridized with the nickel d-bands. The hybridization is studied in detail in this thesis.

Graphen gilt auf Grund seiner au\ss erordentlichen elektrischen, optischen und mechanischen Eigenschaften als eines der vielversprechendsten Materialen für eine Vielzahl von zukunftstechnologischen Anwendungen. Dabei wird Graphen in jeder Art von Zukunftstechnologie immer im Kontakt mit anderen Materialien stehen. Weiterhin ist es in der Graphenforschung von zentraler Bedeutung, unterschiedliche Herstellungsmethoden auszuprobieren. In dieser Doktorarbeit werden drei verschiedene Herstellungsmethoden für Graphenschichten angewandt und die Wechselwirkung von Graphen mit unterschiedlichen Substraten mit Hilfe der winkelaufgelösten Photoemissionsspektroskopie (ARPES) untersucht. Bei der Segregationsmethode auf Ru(001) lassen sich kontrolliert Schichtdicken bis zu drei qualitativ hochwertigen Monolagen erstellen. Die erste Graphenlage wechselwirkt stark mit dem Substrat und die Graphen pi-Bänder hybridisieren mit den Ru4d-Bändern. Die darauffolgende Lage verhält sich wie freistehendes Graphen mit 500meV n-Dotierung. Eine Monolage Gold zwischen einer Graphenlage und der Ru(001)-Oberfläche führt zu einer Bandlücke von 200meV am Diracpunkt. Die Diffusion von Nickelatomen in den SiC-Kristall führt zu der Bildung von theta-Ni2Si, welches dann das Substrat für das Graphen bildet. Die Graphen pi- Bänder sind stark hybridisiert mit den Nickel d-Bändern. Die zweite Graphenschicht wächst in Inseln mit unterschiedlichen Orientierungen. Auch bei Graphen, hergestellt durch chemisches Aufdampfen auf Ni(111), sind die pi- Bänder stark d-hybridisiert. Die Hybridisierung der Bänder in diesem System wurde im Zuge dieser Arbeit detailliert untersucht.