dc.contributor.author
Dühr, Oliver
dc.date.accessioned
2018-06-07T21:57:46Z
dc.date.available
1999-01-29T00:00:00.649Z
dc.identifier.uri
https://refubium.fu-berlin.de/handle/fub188/8681
dc.identifier.uri
http://dx.doi.org/10.17169/refubium-12880
dc.description
Titelblatt und Inhaltsverzeichnis
1 Einleitung 1
2 Erzeugung kurzer Laserpulse 5
> 2.1 Eigenschaften kurzer Laserpulse 5
>
> 2.2 Dispersionskontrolle 8
>
> 2.3 Messmethoden der Ultrakurzzeitphysik 15
>
> 2.4 Ultrakurzpulsquellen 24
>
> 2.5 Verstärkung von fs-Laserpulsen 29
3 Impulsverkürzung 53
> 3.1 Spektrale Verbreiterung 53
4 fs-Dynamik von ClO2 89
> 4.1 Einführung 89
>
> 4.2 Photochemie von ClO2 90
>
> 4.3 ClO2-Synthese 94
>
> 4.4 Experimenteller Aufbau 95
>
> 4.5 Ergebnisse 100
>
> 4.6 Diskussion der Ergebnisse 103
5 Raman-Anregung auf der fs-Zeitskala 109
> 5.1 Grundlegendes zur Raman-Anregung 109
>
> 5.2 Impulsive Raman-Anregung von SF6 113
>
> 5.3 Diskussion der Ergebnisse 121
6 Zusammenfassung 127
Anhang 131
Literaturverzeichnis
dc.description.abstract
In dieser Arbeit werden die experimentellen Ergebnisse der ultraschnellen
Anregung molekularer Strukturen präsentiert.
Die zentrale Komponente besteht aus einem sub-50-fs-Spektrometer. Dabei
handelt es sich um ein Ti:Saphir basiertes Verstärkersystem mit einer Energie
von 2.5 mJ und einer Pulsdauer von 32 fs. Die Wiederholrate beträgt 1 kHz und
stellt damit einen Kompromiss aus moderater Pulsenergie und bequemer
Spektroskopie dar. Ausgehend von 15 fs-Pulsen aus einem spiegelkompensiertem
Ti:Saphir-Laser, die in einem reflektiven Pulsexpander auf 150 ps zeitlich
gestreckt werden, wird in einer Verstärkerkette aus regenerativer und
Vielfachverstärkung die Pulsenergie auf max. 2.5 mJ erhöht.
Für die Durchführung der Experimente muss die Pulsdauer weiter verkürzt
werden. Dazu werden die Laserpulse aus dem Verstärker in dielektrischen,
gasgefüllten Wellenleitern spektral verbreitert (Selbstphasenmodulation). Nach
Kompression mit dispersiven Spiegeln und Prismensequenzen werden bei 800 nm
Pulsdauern von 9 fs mit einer Energie von mehr als 0.5 mJ erreicht und zum
ersten mal bei 400 nm Pulse mit einer Dauer von 8 fs.
Anrege-Abtast-Experimente von Chlordioxid in verschiedenen Lösungsmitteln
werden im vierten Kapitel präsentiert. Das Molekül wird mit einer Wellenlänge
von 400 nm angeregt und abgetastet. Die zeitliche Auflösung beträgt 50 fs. Das
unterschiedliche Verhalten in den verwendeten Lösungsmitteln zeigt den
Einfluss des Lösungsmittelkäfigs auf die Photodissoziation und wird
diskutiert.
Das letzte experimentelle Kapitel berichtet über die Ergebnisse der impulsiven
Ramanstreuung an Schwefelhexaflourid. Dabei ist die Anregungpulsdauer kürzer
als die molekulare Schwingungsperiode (43 fs). Der spektrale Schwerpunkt zeigt
kontinuierliche Verschiebung zu langwelligen Komponenten, die in diesem Regime
zum ersten mal beobachtet wird. Der Unterschied zu Ramananregung mit Pulsen
die länger als die molekulare Schwingungsperiode sind wird diskutiert. Mit der
Kompression der rotverschobenen Spektren wird einen neue Methode zur
Entwicklung abstimmbarer Ultrakurzpulsquellen im sichtbaren bis infraroten
Spektralbereich demonstriert.
de
dc.description.abstract
In this thesis the experimental results on ultrafast excitation of molecular
structures (chlorine dioxide, sulfur hexafluoride) are presented.
The core component of the setup is a 1 kHz 32 fs Ti:Sapphire based laser with
2.5 mJ energy based on chirped pulse amplification technique. 15 fs pulses are
stretched by a factor of 10000 and energy enhanced by a chain of regenative
and multipass amplification. Compression is done by a simple grating pair. The
necessity of dispersion control of at least third order is discussed. The
optimization of the System is carried out with the calculations of a ray-
tracing program.
For the experiments the pulse duration from the amplifier chain is not short
enough. The next step is the spectral broadening of the pulses in dielectric
hollow waveguides due to selfphasemodulation in an atomic gases. After
compression with prisms and chirped mirrors, the duration of the pulses at 800
nm is 9 fs with more than 0.5 mJ energy. For the first time the compression at
400 nm with the same technique is presented. The duration of these pulses is 8
fs with 0.015 mJ energy. The problems of compression at 400 nm are discussed.
Pump-probe experiments of chlorin dioxide in different solutions is presented.
The molecule is pumped and probed with 400 nm, 50 fs pulses. The different
behaviour in water, acetonitrile and cyclohexane shows the influence of the
caging effect. The appearance of oscillations with 102 fs is in contradiction
with gas-phase results. The difference to gas-phase experiments is discussed.
The last chapter reports the impulsive excitation of raman active sulfur
hexafuoride in the gas phase. The pulse duration (20 fs) is shorter then the
molecular vibration mode (43 fs). The molecule acts as a single-mode raman
oscillator without rotational modes. The established theoretical model
predicts the generation of lower frequency components in the spectrum of the
incident pulse due to impulsive raman excitation of the molecular vibration
which is observed experimentally. The compression of the new wavelenghts shows
a new method of generating tunable pulses with durations up to 16 fs over a
wide range of the laser spectrum, since this process is independent from the
incident wavelength.
en
dc.rights.uri
http://www.fu-berlin.de/sites/refubium/rechtliches/Nutzungsbedingungen
dc.subject
chirped pulse amplification
dc.subject
hollow waveguide
dc.subject
impulsive raman scattering
dc.subject.ddc
500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik::530 Physik
dc.title
Entwicklung und Aufbau eines sub-50-fs-Spektrometers zur Untersuchung der
ultraschnellen molekularen Dynamik von Chlordioxid und Schwefelhexafluorid
dc.contributor.firstReferee
Prof. Dr. Ingolf V. Hertel
dc.contributor.furtherReferee
Prof. Dr. Dietmar Stehlik
dc.date.accepted
1999-01-27
dc.date.embargoEnd
1999-02-01
dc.identifier.urn
urn:nbn:de:kobv:188-1999000040
dc.title.translated
Development and setup of a sub-50-fs-spectrometer for analysis of ultrafast
molecular dynamics of chlorine dioxide and sulfur hexafluoride
en
refubium.affiliation
Physik
de
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FUDISS_thesis_000000000204
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http://www.diss.fu-berlin.de/1999/4/
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