Structure and properties of SiO2-bearing aqueous fluids and glasses from first principles modeling

Abstract

Disordered silicate materials occur in nature as melts, glasses and silica species in aqueous fluids. It is therefore of great importance in numerous branches of geosciences. Understanding the relation between the atomic-scale structure of disordered silicate materials and their macroscopic properties such as melt viscosity or silica solubility in water is one of the fundamental aims of experimental investigation of these materials. Ab initio modeling provides atomic-scale insight into both the structure and macroscopic properties, and thereby contributes to our understanding of disordered silicate materials. The present work investigates several structural and dynamical properties of silicate glasses and silica species in aqueous fluids by means of ab initio molecular dynamics (MD) and post-run evaluation tools.

Ungeordnete silikatische Materialien kommen in der Natur vor in Form von Schmelzen und Gläsern sowie als Silikatspezies in wässriger Lösung. Diese Materialien sind von großer Bedeutung in verschiedenen Bereichen der Geowissenschaften. Es ist eines der grundlegenden Ziele in der Untersuchung solcher Materialien, die Zusammenhänge zwischen der atomaren Struktur und makroskopischen Eigenschaften wie zum Beispiel der Viskosität von Schmelzen oder der Löslichkeit von SiO2 in Wasser besser zu verstehen. Die ab initio Modellierung gibt Einblicke auf der atomaren Skala in Struktur und Eigenschaften. Sie trägt somit zum Verständnis von ungeordnetem silikatischem Material bei. Mit den Mitteln der ab initio molekulardynamischen Modellierung und nachgeordneten Auswertungsalgorithmen untersucht die vorliegende Arbeit einige strukturelle und dynamische Eigenschaften von Silikatgläsern und Silikatspezies in wässriger Lösung.