Strong modulation of THz optical properties of layered materials by thermal and ultrafast heating

Abstract

Terahertz spectroscopy was used to investigate the THz optical properties of graphite and the superconducting materials BSCCO and MgB2 following thermal heating or excitation with a femtosecond laser pulse. These materials are promising candidates for applications as THz-optical switches or modulators. In graphite, a decrease in the optical absorption with temperature is found in the covered spectral range from 12 to 26 THz. This behavior is explained by the blocking of direct optical transition due to the population of normally unoccupied states by thermally excited electrons. This effect is partially compensated by indirect optical transitions that represent additional absorption channels at higher temperatures. In this context, an increase of the plasma frequency and the Drude scattering rate with rising temperature is observed, which can be traced back to the strongly varying eDOS of graphite around the Fermi energy. Similar to thermal heating, photoexcitation of graphite leads to a bleaching at frequencies above 15 THz. At low temperatures, this effect becomes significantly larger than at room temperature because thermally excited electrons play only a minor role in the sample response. After photoexcitation, the electrons thermalize on a femtosecond timescale as expected for metals. Whereas the plasma frequency is found to be completely determined by the instantaneous electronic temperature, the Drude scattering rate is also sensitive to the ambient temperature. Theoretical calculations show that the excitation energy per electron is much higher at low temperatures, resulting in higher electronic temperatures immediately after photoexcitation. Within 0.5~ps after photoexcitation, few strongly coupled optical phonon modes have reached thermal equilibrium with the electrons, while the remaining phonon modes are still cold. On a picosecond timescale, these hot phonon modes scatter with low-energy acoustic phonons. This decay becomes faster at higher ambient temperatures. The cuprate superconductor BSCCO and the BCS superconductor MgB2 show a significant decrease of the absorption below the superconducting transition temperature. This is explained by the opening of the superconducting bandgap. A close-mesh of measured temperatures reveals a feature that can be interpreted as the critical temperature of a pseudogap phase in BSCCO. Here, the behavior of the electron scattering rate in the pseudogap phase might be explained by preformed Cooper pairs. In contrast to that interpretation, the phase diagram derived from our data shows the pseudogap phase to exist only in the underdoped regime. This favors the interpretation that pseudogap and superconducting phase are of competing order. For BSCCO photoexcitation below Tc leads to an increase in absorption due to quasi-particle excitation. In addition, photoexcitation can be used to modulate the sample temperature, which yields the temperature derivative of the THz conductivity. MgB2 thin films have been grown on THz-transparent substrates, showing a Tc of 20 K. Here, the transition temperature Tc and the gap energy have been measured contactlessly. THz-conductivity measurements of this BCS superconductor enable a comparison to other superconducting compounds. In MgB2, the normalized electron scattering rate decreases to significantly lower values below Tc than in BSCCO. This behavior points to a participation of almost all electrons to the coherent state in MgB2.

THz-Spektroskopie wurde genutzt um supraleitende Materialen wie das Kuprat BSCCO und der BCS-Supraleiter MgB2 und Graphit temperaturabhängig zu untersuchen. In Graphit führt die sich um die Fermi-Energie herum ändernde elektronische Zustandsdichte zu einer Temperaturabhängigkeit der niederenergetischen elektronischen Anregungen. Hinzu kommt die starke Kopplung nur weniger Phononen, die die Energierelaxation bestimmen. Für alle Arten von Supraleitern ist die Bandlücke unterhalb der kritischen Temperatur charakteristisch und in der Größenordnung von 10 meV. Damit ist THz- Spektroskopie für diese Systeme hervorragend geeignet, um sowohl Gleichgewichtseigenschaften zu untersuchen als auch die Energierelaxation nach Anregung mit einem sichtbaren Laserpuls. Graphit zeigt im Gleichgewicht einen starken Absorptionsrückgang im gemessenen Bereich von 12-26 THz. Dieser ist auf ein Blockieren von direkten optischen Übergängen durch bereits thermisch angeregte Elektronen zurückzuführen. Im Gegensatz hierzu kann eine Zunahme der indirekten optischen Übergänge beobachtet werden, die jedoch das Ausbleichen aufgrund blockierter direkter Übergange nicht ausgleichen können. Im Zusammenhang damit wird ein starker Anstieg sowohl der Plasmafrequenz als auch der Drude-Streurate mit steigender Temperatur beobachtet. Diese Abhängigkeit läßt sich im Fall der Plasmafrequenz über die elektronische Zustandsdichte von Graphit um die Fermi-Energie herum modellieren. Photoangeregtes Graphit zeigt ebenfalls ein Ausbleichen bei THz-Frequenzen über 15 THz. Bei tiefen Temperaturen ist dieser Effekt wesentlich stärker ausgeprägt, da hier thermisch angeregte Elektronen weniger zur Probenantwort beitragen. Photoanregung führt zu einem ultraschnellen Thermalisieren der Elektronen untereinander innerhalb von 0,5 ps. Im Gegensatz zur Nichtgleichgewichts- Plasmafrequenz ist die Drude-Streurate nach Photoanregung stark von der Probentemperatur abhängig. Theoretische Modellierung zeigt, dass hierfür die stärkeren Ungleichgewichte der Elektronenverteilung bei niederen Temperaturen verantwortlich sind. In Graphit können mit zeitaufglöster THz-Spektroskopie auch Phononen-Streuprozesse beobachtet werden. Dies ist möglich, da die thermalisierten Elektronen auch im Gleichgewicht mit einigen wenigen stark gekoppelten optischen Phononenmoden (SCOPs) sind, während das restliche Gitter noch kalt ist. Auf einer Pikosekunden-Zeitskala streuen diese SCOPs mit anderen Phononen. Dabei zeigt sich eine charakteristische Temperaturabhängigkeit der Streuraten, die nur mit Zerfällen in niederenergetische Phononen zu erklären ist. Sowohl der BSCCO als auch MgB2 zeigen unterhalb von Tc ein starkes Ausbleichen. Dieses ist über das Öffnen der supraleitenden Bandlücke erklärt. Durch die gewählte hohe Temperaturauflösung bei BSCCO gibt es klare Anzeichen für einen zweiten Phasenübergang in die Pseudogap-Phase. Photoanregung unterhalb von Tc führt bei BSCCO zu einem Anwachsen der THz-Absorption, daß über die Anregung von Quasiteilchen erklärt wird. Das pumpinduzierte Signal kann aber auch verwendet werden, um Informationen über Gleichgewichtszustände zu erhalten, da vor Erreichen des nächsten Anregungspulses die Probe zwar thermalisiert aber noch nicht vollständig relaxiert. Erstmals konnten dünne MgB2-Filme auf den THz- transparenten Substraten Silizium und Diamant in einer Kooperation mit der Universität Bielefeld gewachsen werden, die ein entsprechend hohes Tc aufweisen um THz-Messungen an ihnen durchzuführen. Es wird so möglich BCS- Supraleiter auch bei Anregungsenergien im Bereich der supraleitenden Bandlücke zu untersuchen und die gewonnenen Ergebnisse mit denen anderer supraleitender Materialen zu vergleichen. Für MgB2 wurde die Sprungtemperatur und die Größe der größeren Bandlücke kontaktfrei bestimmt. Im Gegensatz zu BSCCO sinkt die Elektronenstreurate unterhalb von Tc wesentlich stärker ab, da in BCS- Supraleitern alle Elektronen in den kohärenten Zustand kondensieren.