Zeitaufgelöste Zweiphotonen-Photoemission an der Si(001)-Oberfläche: Dynamik heißer Elektronen und zweidimensionaler Fano-Effekt

Abstract

Mittels der Kombination aus ultraschneller Laseranregung und energie-, winkel- und zeitaufgelöster Zweiphotonen-Photoemission (2PPE) werden in dieser Arbeit die elektronischen Eigenschaften von Silizium, insbesondere der Silizium(001)-Oberfläche, untersucht. Ein eigens dafür aufgebautes Laser- und Ultrahochvakuumsystem mit bildgebendem 2D-CCD-Detektor vermittelt dabei neue Einblicke in die Relaxation angeregter Ladungsträger auf der Femtosekundenzeitskala. Die Bandlücke zwischen besetzten Valenz- und unbesetzten Leitungsbändern beeinflusst die Dynamik angeregter Elektronen sowohl im Volumen als auch in den Zuständen und Resonanzen vor der Oberfläche charakteristisch. So führt beispielsweise die Elektron-Phonon-Wechselwirkung zur Ausbildung eines Flaschenhalses bei der Relaxation heißer Elektronen im Leitungsband. Dies spiegelt sich in einer erhöhten elektronischen Temperatur wider, die über Pikosekunden bestehen bleibt. Aus dem Leitungsband streuen Elektronen während der Relaxation in den unbesetzten dangling bond- Oberflächenzustand Ddown. In Abhängigkeit von der Anregungsdichte dominieren Elektron-Elektron- oder Elektron-Phonon-Streuprozesse diese Oberflächenrekombination. Die Relaxation der Ladungsträger im Ddown-Zustand wird wiederum durch die Ausbildung eines Flaschenhalses in der Elektron- Phonon-Kopplung verlangsamt. Die Verwendung des neuen Lasersystems ermöglicht weiterhin den Nachweis der Rydberg-artigen Serie von Bildpotenzialresonanzen vor der Si(001)-Oberfläche. Es wird gezeigt, dass die Lebensdauer der Bildpotenzialresonanzen vor dieser halbleitenden Oberfläche den gleichen Gesetzmäßigkeiten folgt wie vor metallischen Oberflächen. Zusätzlich wird die Elektron-Phonon-Kopplung in der ersten Bildpotenzialresonanz untersucht und mit dem Ddown-Oberflächenzustand verglichen. Erstmals werden Fano-artige Linienprofile in einem 2PPE-Prozess an Oberflächen nachgewiesen und analysiert. Wird die Photonenenergie des anregenden Laserpulses über die Resonanz zwischen dem besetzten dangling bond-Zustand Dup und der unbesetzten Bildpotenzialresonanz n = 1 variiert, zeigen sich deutliche Intensitätsänderungen, die erfolgreich mit Hilfe einer analytischen Erweiterung des herkömmlichen Fano-Effektes beschrieben werden können. Dieses Interferenzphänomen des sogenannten zweidimensionalen Fano-Effektes beruht dabei auf der gleichzeitigen Entartung des Anfangs- und des Zwischenzustandes mit Kontinuumszuständen. Die Einführung einer Kopplung in die Optischen Bloch- Gleichungen erlaubt des Weiteren eine numerische Bestimmung der Kopplungsstärken zwischen den diskreten Oberflächenzuständen beziehungsweise Bildpotenzialresonanzen und Volumenzuständen. Mit der Interpretation der Kopplung als Zerfallskanal wird so die Lebensdauer eines einzelnen Photolochs im dangling bond-Zustand Dup und eines Elektrons in der ersten Bildpotenzialresonanz n = 1 in dem inhomogen verbreiterten System der Si(001)-Oberfläche zugänglich.

By combining ultrafast laser excitation with energy-, angle- and time-resolved two-photon photoemission (2PPE), the electronic properties of bulk silicon and the Si(001) surface are investigated in this thesis. A custom-built laser- and UHV-systemequipped with a display type 2D-CCD-detector gives new insight into the relaxation dynamics of excited carriers on a femtosecond timescale. The bandgap between occupied valence bands and unoccupied conduction bands characteristically influences the dynamics of excited electrons in the bulk, as well as in surface states and resonances. For the electron-phonon interaction this leads to the formation of a bottleneck during the relaxation of hot electrons in the conduction band, which maintains the elevated electronic temperature for several picoseconds. During relaxation, excited electrons also scatter from the conduction band into the unoccupied dangling- bond surface state Ddown. Depending on the excitation density this surface recombination is dominated by electron-electron- or electron-phonon scattering. The relaxation of the carriers in the Ddown-band is again slowed down by the formation of a bottleneck in electron-phonon coupling. Furthermore, the new laser system has allowed detection of the Rydberg-like series of image-potential resonances on the Si(001)-surface. It is shown that the lifetime of these image-potential resonances in front of the semiconducting surface exhibits the same behavior as those in front of metallic surfaces. Moreover the electron-phonon coupling in the first image- potential resonance was investigated and compared to the Ddown-surface state. For the first time, Fano-type lineprofiles are demonstrated and analyzed in a 2PPE-process on a surface. Tuning the photon energy of the pump-laser across the resonance between the occupied dangling-bond state Dup, and the unoccupied image-potential resonance n = 1, reveals a clear intensity variation that can be successfully described using Fano’s theory, which we have extended analytically to include a continuum coupled to the ground state. This interference phenomenon of the so-called twodimensional Fano effect is based on the simultaneous degeneracy of the inital and intermediate state with a continuum. In addition, integration of off-diagonal coupling into the optical Bloch equations allows us to deduce the coupling strengths between surface and bulk states. Since the coupling can be interpreted as a decay channel, the lifetime of a single photohole in the dangling-bond state Dup, and that of an electron in the first image-potential resonance n = 1, is accessible in the inhomogeneously broadened system of the Si(001) surface.