Non-collinear magnetism in density-functional theories

Abstract

Density-Functional Theory (DFT) is presently the most widely used approach to determine the electronic structure of atoms, molecules and solids. Its applicability depends crucially on physically sound and numerically accessible approximations to the exchange-correlation-energy functional. Despite the fact that the original Hohenberg-Kohn theorem was generalized to explicitly include the spin degrees of freedom by von Barth and Hedin more than 30 years ago, recent applications are mostly based on approximations to the exchange- correlation energy devised to describe collinear spin magnetizations. In this thesis we present a novel functional for Spin-Density-Functional Theory (SDFT) that is explicitly constructed for non-collinear spin magnetizations, i.e. , it appreciates the possibility for the spin magnetization to change its orientation and not only its magnitude. The functional is constructed in close analogy to the well-known Local-Spin-Density Approximation (LSDA) which uses the uniform electron gas with a constant spin magnetization as reference system. We define a semi-local approximation for the exchange-correlation energy by generalizing the reference system to the uniform electron gas in the spin-spiral-wave (SSW) state. The SSW state, discovered by Overhauser, is investigated using various many-body techniques in order to obtain the required reference data. We demonstrate that it is possible to extend the idea of the LSDA by the inclusion of a Spin-Gradient Extension (SGE), derived from the aforementioned SSW state. By construction the SGE yields exchange- correlation-magnetic fields that are non-collinear w.r.t. the spin magnetization. This indicates that the new functional will improve the description of spin dynamics, by means of Time-Dependent Spin-Density- Functional Theory (TD-SDFT), because it takes into account that the Kohn-Sham spin-current density does not reproduce the physical spin-current density. This is of importance for the ab-initio description of spintronics, i.e. , the manipulation and control of the spin degrees of freedom from first principles, which in recent years emerged as an important field of research due to its potential application for data storage and information processing.

Dichtefunktionaltheorie (DFT) ist eine der am weitesten verbreiteten Methoden zur Bestimmung der elektronischen Struktur von Atomen, Molekülen und Festkörpern. Die Anwendbarkeit von DFT hängt von der Verfügbarkeit von physikalisch sinnvollen und numerisch stabilen Näherungen des Austausch- Korrelations-Energiefunktionals ab. Obwohl das Hohenberg-Kohn Theorem vor mehr als 30 Jahren durch von Barth und Hedin um die explizite Miteinbeziehung des Spin-Freiheitsgrades erweitert wurde, basieren die meisten Anwendungen heutzutage auf Austausch-Korrelations-Energiefunktionalen, die für kollineare Spinmagnetisierungen entwickelt wurden. In der vorliegenden Arbeit präsentieren wir ein neues Funktional für Spindichtefunktionaltheorie (SDFT), welches explizit für die Beschreibung von nicht-kollinearem Spinmagnetismus konzipiert wurde. Das Funktional berücksichtig die Möglichkeit der Spinmagnetisierung, seine Richtung räumlich zu verändern. Die Konstruktion des Funktionals erfolgt in Analogie zur Herleitung der bekannten lokalen Spinmagnetisierungsnäherung (LSDA), welche das homogene Elektronengas (HEG) mit einer konstanten Spinmagnetisierung als Referenzsystem heranzieht. Wir definieren eine semi-lokale Näherung für das Austausch-Korrelations- Energiefunktional, indem wir das HEG mit einer spiralförmigen Spinmagnetisierung als Referenzsystem benutzen, welches in den 60er Jahren von Overhauser qualitativ beschrieben wurde. Als Vorbereitung zur Konstruktion des Funktionals untersuchen wir das HEG mit einer spiralförmigen Magnetisierung quantitativ unter Anwendung verschiedener Vielteilchen Methoden. Wir zeigen, dass das Funktional die LSDA um die Abhängigkeit von Gradienten der Spinmagnetisierung erweitert. Die sogenannte Spingradientenerweiterung erzeugt Austausch-Korrelations-Magnetfelder, welche nicht parallel zur Spinmagnetisierung sind, was die Tatsache berücksichtigt, dass die Spinstromdichten des physikalischen Systems und des Kohn-Sham Systems nicht identisch sind. Dies ist wichtig für die dynamische Beschreibung von Spinsystemen im Rahmen der zeitabhängigen SDFT. Zeitabhängigen SDFT ist von enormer Bedeutung für die ab-initio Behandlung von Spintronik, welche sich in jüngster Zeit als wichtiges Forschungsgebiet etabliert, da die Manipulation und Kontrolle des Spin-Freiheitsgrades der Elektronen vielversprechende Anwendungen auf dem Gebiet der Datenspeicherung und Informationsverarbeitung bietet.