The structure of two-dimensional vitreous silica

Abstract

Glasses are ubiquitous in nature and technology. They are generally classified by a lack of periodicity and order. Therefore, it is a great challenge to investigate the atomic arrangement in a glass. Silica is the prototype glass network former. The corner-sharing interconnection of the tetrahedral building units provides high flexibility in its atomic configuration. Silica glass, also known as vitreous silica, has been studied by various techniques for more than 80 years. However, most methods fail to give a direct view on the atomic arrangement in glass. Scanning probe methods possess the potential to resolve atomic surface structures in real space. To study glasses by these methods, a new class of two-dimensional glassy structures had to be designed. In this work, we address a metal-supported silica bilayer at the atomic level. A combination of low energy electron diffraction, Auger electron spectroscopy, low temperature scanning tunneling microscopy and noncontact atomic force microscopy was applied in ultrahigh vacuum. The growth mode of the thin silica films was characterized. Local measurements revealed crystalline and vitreous regions in the silica bilayer film. We analyzed high resolution images of the vitreous bilayer at different ranges of order yielding a better understanding of vitreous structures in general. In addition, the atomic arrangement in crystalline and vitreous bilayer areas was resolved and thoroughly compared to each other. Ultimately, we unraveled the crystalline--vitreous interface in the two-dimensional silica film. The presented results show that the vitreous silica bilayer qualifies for a versatile glass model system.

Gläser sind allgegenwärtig in Natur und Technik. Sie werden im Allgemeinen durch fehlende Periodizität und Ordnung beschrieben. Deswegen ist es eine große Herausforderung, die atomare Struktur von Glas zu untersuchen. Silika ist das Musterbeispiel eines Glasnetzwerkbildners. Die eckenverknüpfte Verbindung der tetraedrischen Baueinheiten sorgt für eine hohe Flexibilität der atomaren Konfiguration. Seit über 80 Jahren wurde Silikaglas mittels verschiedener Techniken untersucht. Die meisten Methoden sind nicht im Stande einen direkten Einblick in die atomare Anordnung in Gläsern zu gewähren. Rastersondenmethoden besitzen das Potential, die atomare Oberflächenstruktur im Realraum aufzulösen. Um Gläser mit diesen Methoden untersuchen zu können, musste eine neue Klasse an zweidimensionalen glasartigen Strukturen entwickelt werden. Die vorliegende Arbeit behandelt eine auf einem Metallsubstrat präparierte Silikadoppellage auf der atomaren Ebene. Eine Kombination aus niederenergetischer Elektronenbeugung, Auger-Elektronenspektroskopie, Tieftemperaturrastertunnel- und -rasterkraftmikroskopie wurde im Ultrahochvakuum angewandt. Das Wachstum der dünnen Silikafilme wurde charakterisiert. Lokale Messungen zeigen, dass es kristalline und glasartige Bereiche in der Silikadoppellage gibt. Hochaufgelöste Aufnahmen der glasartigen Doppellage wurden auf unterschiedlichen Längenskalen ausgewertet und führten zu einem besseren Verständnis von amorphen Strukturen im Allgemeinen. Zusätzlich wurde die atomare Anordnung des kristallinen und glasartigen Silikafilms aufgelöst und miteinander verglichen. Schlussendlich wurde die Grenzfläche zwischen der kristallinen und glasartigen Silikadoppellage entschlüsselt. Die vorgestellten Ergebnisse zeigen, dass sich die Silikadoppellage als vielfältiges Modellsystem für Gläser eignet.