Femtosekunden-Laserspektroskopie an Fullerenen

Abstract

In dieser Arbeit wird das Ionisations- und Fragmentationsverhalten von C60 in kurzen Laserpulsen untersucht. Die Wechselwirkung wurde hier erstmals anhand der entstehenden Photoelektronen und Photoionen unter systematischer Variation von Wellenlänge, Intensität und Pulsdauer analysiert. Weiterhin konnte in Pump-Probe-Experimenten der Pulsabstand sowie die Lichtpolarisation variiert werden. Anhand der durchgeführten Experimente wurden drei verschiedene Ionisationsmechanismen im C60, in Abhängigkeit von der Anregungspulsdauer nachgewiesen. Bei Anregung mit Pulsdauern im sub-50-fs-Bereich, handelt es sich um einen direkten Multiphotonen-Ionisationsprozeß, eindeutiger Beweis ist hier das Auftreten einer ATI-Struktur in den Photoelektronenspektren. Mit einer Verlängerung der Laserpulsdauern über 50 fs dominiert ein statischer Ionisationsmechanismus aufgrund einer schnellen statistischen Energieumverteilung entlang den elektronischen Freiheitsgraden. Die statistische Elektronenemission führt hier zu einer Auslöschung der ATI- Struktur in den Photoelektronenspektren. Das ist der vorherrschende Ionisationsmechanismus für Pulsdauern bis zu 500 fs Länge. Eine Anregung mit Laserpulsdauern in der Größenordnung einer Picosekunde läßt dem C60-Cluster ausreichend Zeit für eine statistische Umverteilung der Energie entlang den Schwingungsfreiheitsgraden. Detaillierte Messungen in diesem Bereich zeigen, daß die Kopplung der elektronischen Freiheitsgrade an die Schwingungsfreiheitsgrade in einem Zeitbereich um 700 fs erfolgt. Dieser dritte Ionisationsprozeß ist durch das Einsetzen einer verzögerten Ionisation im µs-Bereich in den Ionenspektren charakterisiert.

The subject of this thesis is the study of the ionization and fragmentation behavior of C60 in short laser pulses. The interaction is analyzed here for first time monitoring the resultant photoions and photoelectrons with systematic variation of wavelength, intensity and pulse duration. Furthermore, it was possible to vary the pulse polarization and pulse spacing in a pump probe configuration. Based on the performed experiments, three different ionization mechanisms depending on the pulse duration were identified. For pulse durations in the sub-50 fs domain, the ionization mechanism is direct multiphoton ionization shown by clear observation of an ATI structure in the photoelectron spectra. As the pulse duration is increased beyond 50 fs, the dominant mechanism is statistical ionization due to energy equilibration among the electronic degrees of freedom. Statistical electron emission causes the loss of the ATI structure in the electron spectra. This is the case for pulse durations up to 500 fs. For pulse durations on the order of one ps, there is time for statistical energy redistribution also among vibrational degrees of freedom. Detailed measurements in this time domain show that the coupling from electronic to vibrational degrees of freedom occurs around 700 fs. This third process is characterized by an onset of delayed ionization on the µs time scale in the ion spectra.