dc.contributor.author
Patas, Alexander
dc.date.accessioned
2018-06-07T18:27:29Z
dc.date.available
2017-10-12T11:05:31.790Z
dc.identifier.uri
https://refubium.fu-berlin.de/handle/fub188/5047
dc.identifier.uri
http://dx.doi.org/10.17169/refubium-9246
dc.description.abstract
This thesis aims to explore the prospects of parametric pulse shaping in
multiphoton excitation and laser beam filamentation. Multiple challenges have
to be overcome in order to introduce findings of this field of research into
applications in medicine or biological imaging. First, experiments will be
conducted in which different parametrically phase and polarization shaped
laser pulses are tested on their effectiveness for selective excitation of two
two-photon fluorophores. Two dyes are mixed in one solution and excited after
propagation of the shaped pulses through a hollow-core photonic crystal fibre.
Using experiments and simulations, an overview of the limits of this approach
is presented as solutions to this problem are subject to a pareto-optimability
where achieved contrasts have to be matched against a reduced overall
fluorescence intensity. In addition to a hollow-core fibre, pulses were also
transmitted via a recently developed Kagomé fibre which will be beneficial for
future high intensity applications. Two perpendicular shaped laser pulses,
each optimized for fluorescence of one dye in a combined solution were created
and send through this fibre. Anisotropy of the dyes allows for the measurement
of a contrast in each polarization direction after the cuvette. This confirms
that low dispersion and birefringence enable applications where polarization
and phase shaped pulses after propagation through a Kagomé fibre are used in
multiphoton fluorescence experiments. Three-photon excitation in water was
demonstrated for the amino acid L-Tryptophan. It was found that phase shaping
can be used in a three-photon excitation scheme, although high pulse
intensities are seen to result in strong spectral modulations after
propagation through the cuvette. For intensities at which three-photon
excitation is efficient, nonlinearities will most likely occur during
focussing. Evaluation of the nonlinear Schrödinger equation will show that the
laser spectrum up to the focus is mainly influenced by self-phase modulation.
This spectral change significantly alters the three-photon field which in turn
determines the interaction of the shaped pulse with the fluorophore. It will
be pointed out how this pulse-shape dependent effect can be used to enhance
selectivity in a three-photon excitation experiment by a correct choice of
shaped pulses. Tryptophan was used as a model system to demonstrate how
autofluorescence of biological tissue is susceptible to this experimental
approach. Further studies strive to understand whether pulse shaping can be
used to enhance supercontinuum generation by filamentation in atomic gases. A
white-light shaped laser source is used to study the influence of pulse shapes
on the laser spectrum after filamentation in Argon and Krypton. Pulses are
precompensated using a new approach, such that pulse shaping at the onset of
the filament becomes possible. Although nonlinear effects like self-phase
modulation and selfsteepening are inherently important for the filamentation
process, spectral changes due to plasma interaction are found to dominate
spectral modulations after filamentation. To further understand this process,
a two-dimensional cylindrical variation of the split-step Fourier method is
derived and implemented. Nonlinear effects, dispersion, refraction, energy
loss by ionisation and plasma defocussing are included in the simulation which
results in very good agreement with the experimental findings. It is found
that features which predominantly depend on the temporal shape of the laser
pulse at the focus can be easily controlled by antisymmetric phase functions
that were already applied to selective multiphoton ionisation, although
through a distinctly different mechanism. Simulations seem to confirm that the
temporal phase acquired due to interaction with the plasma is the main factor
determining spectral modulations after the filament. Evolutionary
optimizations are used to find more complex shaped pulses that give rise to a
series of desired spectral features. These optimizations, which use a newly
developed method of parameter-wise mutational parameters, are found to
converge towards pulse shapes which tightly match the criteria set by the
fitness functions. Results found in this last chapter demonstrate that
knowledge of the pulse shape at the onset of a filament is essential for
optimal supercontinuum generation via filamentation.
de
dc.description.abstract
Das Ziel dieser Arbeit besteht darin, Möglichkeiten der parametrischen
Pulsformung, mit besonderem Blick auf die Multiphotonen-Fluoreszenzanregung
und Filamentation, durch Laserpulse aufzuzeigen. Zudem werden Verfahren
vorgestellt, die für die Anwendung von Pulsformung in medizinischer und
biologischer Bildgebung von Vorteil sind. Hierfür wurden zunächst verschiedene
parametrische Phasenfunktionen daraufhin untersucht, ob sie zwei Farbstoffe
selektiv, nach Transmission durch eine Hohlkernfaser, zweiphotonisch anregen
können. Dies bestätigt, dass geformte Laserpulse für selektive Anregung von
Farbstoffen, z.b. in endoskopischen Anwendungen, verwendet werden können.
Parametrische Phasenfunktionen werden vorgestellt, die eine Kontrolle der
Multiphotonen-Anregung durch Veränderung nur eines Parameters ermöglichen.
Simulationen wurden durchgeführt um die Grenzen der Kontrolle des
Zweiphotonen-Prozesses aufzuzeigen. Dabei wurde deutlich, dass geformte Pulse,
die größere Kontraste zwischen den Fluorsezenzfarbstoffen erreichen, immer mit
einer reduzierten Fluoreszenz-Intensität einhergehen. Zusätzlich zu der
Hohlkernfaser wurde eine neuartige Kagomé-Faser untersucht, welche besonders
geeignet ist Pulse hoher Intensität ohne den störenden Einfluss von
nichtlinearen Effekten zu leiten. Selbst polarisationsgeformte Pulse finden in
solch einem Szenario Anwendung. Es wurde gezeigt, dass ein
polarisationsgeformter Doppelpuls, nach Transmission durch eine Kagomé-Faser,
verwendet werden kann um anistrop fluoreszierende Farbstoffe
polarisationsabhängig anzuregen. Hierfür wurden zwei senkrechte phasengeformte
Laserpulse erzeugt, die je für die Fluoreszenz eines Farbstoffes optimiert
sind. Je nach Orientierung eines Polarisationsfilters ließ sich somit zwischen
stärkerer Fluoreszenz des einen oder anderen Farbstoffes wählen. Weiterhin
wurde die Kontrolle der Dreiphotonen-Anregung anhand von der Aminosäure
LTryptophan in Wasser demonstriert. Auch dieser Prozess kann durch geformte
Pulse beeinflusst werden, jedoch zeigt sich schnell, dass bei den hierfür
benötigten Intensitäten nichtlineare Effekte einen signifikanten Einfluss auf
die Entwicklung des Spektrums in der Küvette haben. Simulationen der Puls-
Propagation in der Küvette, welche die Intensitätsentwicklung im Gauß-Fokus
berücksichtigen, gaben Aufschluss auf die, hauptsächlich durch
Selbstphasenmodulation bestimmten, spektralen Veränderungen. Das sich damit
ebenfalls verändernde Dreiphotonen- Spektrum konnte durch Wahl der Pulsform so
verändert werden, dass der Kontrast zwischen zwei Farbstoffen noch weiter
verbessert werden kann. In einer dritten Reihe an Experimenten wurde
untersucht inwieweit parametrisch geformte Pulse Einfluss auf das
Weißlichtspektrum nach einem Filament haben. Pulse wurden mit einer neuartigen
Methode zur Phasenbestimmung so vorkompensiert, dass sie zu Beginn des
Filaments eine gewünschte Pulsform erreichten. Zweidimensionale, zylindrische
Simulationen der Puls-Propagation unter Berücksichtigung von nichtlinearen
Effekten, Dispersion, Plasma-Wechselwirkung und Beugung zeigten, dass
Selbstphasenmodulation und Selbstaufsteilung zwar essentiell für das Auftreten
eines Filaments notwendig sind, die Veränderung des Spektrums aber maßgeblich
von der Wechselwirkung des Laserpulses mit dem Plasma und damit durch die
Pulsform während des Filaments bestimmt wird. Simulation und Experiment
zeigten eine starke Übereinstimmung, was bestätigte, dass die Pulspropagation
im Filament maßgeblich durch die im Modell berücksichtigten Faktoren bestimmt
ist. Der Einsatz von parametrischen Phasenfunktionen, wie sie bereits zur
selektiven Anregung von Mehrphotonenübergängen verwendet wurden, ermöglicht im
Experiment bereits eine Kontrolle über das Spektrum nach dem Filament.
Evolutionäre Optimierungen werden verwendet um optimale Pulse zu finden, die
eine Reihe an komplexen spektralen Features optimieren. Hierfür wurde eine
neue Methode zur parameterabhängigen Anpassung des Mutationsparameters
verwendet. Die in dieser Arbeit präsentierten Ergebnisse veranschaulichen das
Potential parametrischer Pulsformung im Bereich der Laserfilamentation und
Mehrphotonen-Fluoreszenzanregung.
de
dc.format.extent
v, 125 Seiten
dc.rights.uri
http://www.fu-berlin.de/sites/refubium/rechtliches/Nutzungsbedingungen
dc.subject
coherent control
dc.subject
laser pulse shaping
dc.subject
nonlinear optics
dc.subject
ultrashort laser pulses
dc.subject.ddc
500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik
dc.title
Control of multiphoton processes by parametrically shaped ultrashort laser
pulses
dc.contributor.firstReferee
Prof. Dr. Ludger Wöste
dc.contributor.furtherReferee
Prof. Dr. Karsten Heyne
dc.date.accepted
2017-06-28
dc.identifier.urn
urn:nbn:de:kobv:188-fudissthesis000000105423-5
dc.title.translated
Kontrolle multiphotonischer Prozesse mittels parametrisch geformter
ultrakurzer Laserpulse
de
refubium.affiliation
Physik
de
refubium.mycore.fudocsId
FUDISS_thesis_000000105423
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