Theory of van der Waals materials: from interband coherence to moiré butterflies

Abstract

The advent of two-dimensional van der Waals materials brought with it the remarkable po- tential to realize tunable correlated phases of matter. This thesis delves into the rich physics of these materials, focusing on platforms based on graphene and transition metal dichalcogenides, which have experienced significant progress in recent years. The main themes include interband coherence, moiré physics, and electrostatics. As a first example, this thesis considers layered materials as a platform to realize exciton con- densates, in which electron-hole pairs spontaneously and coherently condense. Characterized by interband coherence, we demonstrate how the exciton condensate phase can be probed using scanning tunneling microscopy. The paradigm of stacking and twisting layers of materials has been remarkably successful, forming a long-wavelength moiré pattern and producing flat bands under certain conditions. The prime example is magic angle twisted bilayer graphene, which hosts correlated insulating and superconducting phases, even though a single graphene layer does not show either phase. The prime theoretical candidate ground state for the correlated insulators in twisted bilayer graphene is the Kramers intervalley coherent state, which is analogous to an exciton condensate. In this thesis, we find that this state is uniquely protected from certain types of disorder by an analog of Anderson’s theorem. Going beyond bilayers, twisted N -layer graphene moiré structures have recently been shown to exhibit robust superconductivity similar to twisted bilayer graphene. For N = 4 and N = 5, the phase diagram features a robust superconducting pocket extending beyond full filling of the flat bands, presenting an experimental puzzle. We show in this thesis, how a careful considera- tion of the three-dimensional nature of the devices, particularly by taking into account out-of- plane electric fields, naturally explains this puzzle. An important feature of layered materials is the ability to control their charge doping, n, and electric displacement field, D, by adjusting top and bottom gate voltages, where n and D are given by linear combinations of the gate voltages. While typically, system properties are assumed to be primarily tuned by D, recent experiments on graphene multilayers revealed features seemingly sensitive only to a single gate voltage. As part of this thesis, we explain these features. The long-wavelength moiré pattern features an enlarged unit cell, and in the last part of this thesis, we explore two surprising consequences of this. Firstly, we study the real-space textures of wavefunctions in moiré systems, which, due to their large unit cell, are experimentally ob- servable in local tunneling experiments. Secondly, we explore the effect of magnetic field on the topological bands in twisted bilayer transition metal dichalcogenides, where the large unit cell enables access to the so-called Hofstadter regime. We find that the effect of external magnetic field is most dramatic when it “cancels” the effective field arising due to the band topology. Re- markably, for zero-field bands that resemble Landau levels, cancelling the effective field by an external magnetic flux recovers a nearly-free parabolic dispersion.

Das Aufkommen zweidimensionaler Schichtmaterialien brachte das enorme Potenzial mit sich, einstellbare korrelierte Phasen von Materie zu realisieren. Diese Arbeit beschäftigt sich mit der vielfältigen Physik dieser Materialien und konzentriert sich dabei auf Plattformen auf Basis von Graphen und Übergangsmetall-Dichalkogeniden, die in den letzten Jahren bemerkenswerte Fortschritte erfahren haben. Zu den Hauptthemen zählen Interbandkohärenz, Moiré Physik und Elektrostatik. Als erstes Beispiel betrachtet diese Arbeit geschichtete Materialien als Plattform zur Realisie- rung von Exzitonenkondensaten, bei denen Elektron-Loch-Paare spontan und kohärent kon- densieren. Es wird gezeigt, wie Rastertunnelmikroskopie genutzt werden kann, um die Inter- bandkohärenz der Exzitonenkondensaten in diesen Materialien zu untersuchen. Als besonders erfolgreich hat sich das Paradigma des Stapelns und Verdrehens von Material- schichten erwiesen, wodurch ein langwelliges Moiré-Muster und, unter bestimmten Bedingun- gen, flache Bänder entstehen. Das beste Beispiel hierfür ist Twisted Bilayer-Graphen beim magi- schen Winkel, das korrelierte Isolatorphasen und Supraleitung aufweist, obwohl eine einzelne Graphenschicht keines von beiden zeigt. Der theoretische Hauptkandidat für den Grundzu- stand in der Isolatorphase von Twisted Bilayer-Graphen ist der Kramers Intervalley-Coherent Zustand, der einem Exzitonenkondensat ähnelt. In dieser Arbeit zeigen wir, dass dieser Zustand einzigartig vor bestimmten Arten von Störungen durch ein Analogon des Anderson-Theorems geschützt ist. Über zwei Schichten hinausgehend wurde kürzlich gezeigt, dass verdrehte N -Schicht-Graphen Moiré-Strukturen eine robuste Supraleitung aufweisen, die der von Twisted Bilayer-Graphen ähnelt. Für N = 4 und N = 5 weist das Phasendiagramm eine robuste supraleitende Tasche auf, die über die vollständige Füllung der flachen Bänder hinausgeht, was ein experimentelles Rätsel darstellt. In dieser Arbeit zeigen wir, wie eine sorgfältige Berücksichtigung der dreidimen- sionalen Natur des Systems dieses Rätsel auf natürliche Weise erklärt. Ein wichtiges Merkmal geschichteter Materialien ist die Möglichkeit, ihre Dotierung n und das elektrische Verschie- bungsfeld D durch Anpassung der oberen und unteren Gate-Spannungen zu steuern, wobei n und D durch lineare Kombinationen der Gate-Spannungen gegeben sind. Während typischer- weise angenommen wird, dass die Systemeigenschaften hauptsächlich durch D gesteuert wer- den, haben neuere Experimente an Graphen-Mehrschichten Eigenschaften gezeigt, die offen- bar nur auf eine einzelne Gate-Spannung empfindlich reagieren. Diese Eigenschaften werden im Rahmen dieser Arbeit erklärt. Das langwellige Moiré-Muster weist eine vergrößerte Einheitszelle auf, und im letzten Teil dieser Arbeit untersuchen wir zwei Konsequenzen daraus. Erstens untersuchen wir die Realraum- Texturen von Wellenfunktionen in Moiré-Systemen, die aufgrund ihrer großen Einheitszelle in lokalen Tunnelexperimenten beobachtbar sind. Zweitens analysieren wir die Wirkung ei- nes Magnetfelds in verdrehten Doppelschicht-Übergangsmetall-Dichalkogeniden, bei denen die große Einheitszelle den Zugang zum sogenannten Hofstadter-Regime ermöglicht.