Magnetization Dynamics of Itinerant and Localized Electrons in Lanthanide Metals

Abstract

We investigate the magnetization dynamics of the rare earth metals gadolinium (Gd) and terbium (Tb). To this end we perform IR pump and XUV probe experiments where we follow the evolution of the exchange-split valence band- structure which is a measure of the short-range magnetic order of the itinerant 5d6s electrons. In addition, the intensity and binding energy of the occupied surface state is surveyed as well as the magnetization of the 4f core level. The captured states determine the rich magnetic phenomena of the lanthanides and - upon laser excitation - we find distinct dynamics in all the observed states, revealing a highly perturbed magnetic system far from equilibrium. In particular Gd shows distinct dynamics with a fast response of the minority bulk band which increases its occupation as the majority surface state depletes. This surface to bulk electron redistribution is driven by electron-magnon and electron-electron exchange scattering. As a consequence we find that this process depends on the initial sample temperature, as it determines the polarization and thus the availability of the minority bulk band as a decay channel for the majority surface state electrons. The somewhat slower majority bulk band shows a response that is delayed by half a picosecond and follows the decay of the electron temperature which indicates a demagnetization driven by Elliot-Yafet type scattering. The overall timescale of the valence band dynamics depends, apart from the initial sample temperature, on the absorbed pump fluence. The average time constant of the Gd 5d6s demagnetization, as indicated by the collapse of its exchange splitting, is on the order of 0.8 ps. In contrast, the localized 4f electrons react much slower and show a time constant of 14 ps as measured by magnetic linear dichroism. This remarkable difference demonstrates a perturbation even beyond the strong intra-atomic exchange interaction which - thus far - was believed to act on a timescale of a few femtoseconds. In fact, the slow demagnetization of the 4f system indicates that it is almost exclusively driven by phonon- magnon scattering. These findings are in line with the Tb response where a strong spin-lattice coupling keeps the magnetic system relatively close to equilibrium. All these results are reproduced by orbital-resolved spin-dynamic simulations coupling 5d and 4f spins to an electron and phonon heat bath. In conclusion we show that laser driven demagnetization drives Gd out of magnetic equilibrium with distinct timescales for the itinerant and localized electrons. The intra-atomic exchange is thereby overpowered on a timescale of tens of picoseconds, magnetic equilibrium is finally established via spin- lattice relaxation. In Tb this relaxation acts on the ultrafast timescale due to a strong 4f coupling to the lattice, keeping the magnetic system close to equilibrium at all times.

Ziel dieser Arbeit ist die Untersuchung der elementaren Prozesse die zur laserinduzierten Demagnetisierung in den Lanthanidmetallen Gadolinium (Gd) und Terbium (Tb) führen. Zu diesem Zweck wurden Zeit- und Winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie-Experimente durchgeführt, wobei die für den Magnetismus verantwortlichen Zustände vermessen wurden. Zeitgleich mit der Austauschaufspaltung der delokalisierten Valenzelektronen wurde auch die Polarisation des 4f Rumpfniveaus mittels magnetischem Lineardichroismus vermessen was einen umfassenden Einblick in intra- und interatomare Prozesse ermöglicht. Nach der Anregung durch einen infraroten Laserpuls zeigen alle beobachteten Zustände unterschiedliche Dynamiken was eine starke Störung des magnetischen Systems, fern des Gleichgewichtszustandes, bedeutet. Insbesondere Gd zeigt unterschiedliche Zeitskalen in der Dynamik. Wir beobachten nach der Anregung eine schnelle Verschiebung des 5d6s Minoritätsvalenzbandes hin zu höheren Bindungsenergien der eine instantane Entvölkerung des Majoritäts- Oberflächenzustandes vorausgeht. Da das Minoritätsvalenzband die Fermikante schneidet, deutet dieses Verhalten auf eine Ladungsumverteilung hin welche durch Elektron-Elektron und Elektron-Magnon Streuung verursacht wurde. Da die anfängliche Polarisation der Bänder von der Temperatur abhängt, erhöht sich bei steigender Temperatur auch der Streuquerschnitt vom Majoritäts- Oberflächenzustand in das Minoritätsvalenzband. Das im Vergleich langsamere Majoritätsvalenzband zeigt eine um eine halbe Picosekunde verzögerte Reaktion und folgt im Wesentlichen der Relaxation der heißen Elektronen, was ein starkes Indiz für eine Demagnetisierung über Elliot-Yafet artige Elektron- Phonon Streuung ist. Die mittlere Demagnetisierungszeit des Valenzbandsystems, welche üblicherweise durch die Austauschaufspaltung gemessen wird, beträgt dabei 0,8 ps in Gd. Im Gegensatz dazu reagieren die lokalisierten 4f Elektronen in Gd wesentlich langsamer und zeigen eine Demagnetisierungs- Zeitkonstante von 14 ps. Dies ist insofern bemerkenswert, da bisher angenommen wurde, dass die starke intraatomare Austauschwechselwirkung innerhalb von wenigen Femtosekunden zu einem magnetischen Gleichgewichtszustand führt. Tatsächlich aber scheint die Demagnetisierung des 4f Zustandes beinahe ausschließlich durch gewöhnliche Spin-Gitter Wechselwirkung verursacht zu werden. Diese Interpretation wird auch dadurch gestützt, dass in Tb, durch die starke Kopplung der 4f Elektronen an das Gitter, die magnetischen Subsysteme während der Demagnetisierung größtenteils im Gleichgewicht bleiben. Diese Beobachtungen können durch orbitalabhängige Spindynamik-Simulationen innerhalb eines erweiterten Dreitemperaturmodells reproduziert und erklärt werden.