Raising the XUV Intensity towards Attosecond-Attosecond Pump-Probe Experiments

Abstract

This thesis described a design for an attosecond-attosecond pump-probe experimental setup. Qualified sources of pulses are unavailable to date. First, a noncollinear optical parametric chirped pulse amplification (NOPCPA) was built. However, problems delayed the project beyond the frame of the thesis. All further parts of the setup were built and tested to the extend feasible without the NOPCPA. Consequently, the thesis describes a design and not working setup. A high harmonic generation (HHG) process was built to create attosecond XUV pulses from this IR. The experimental stations were constructed to prepare the radiation and measure the resulting events. Different gating techniques are available to reduce the XUV pulse duration. A simulation of them was developed to compare the resulting energies and to choose the most efficient method. It calculated the pulse resulting from the gating optics, the evolution of the fundamental IR pulse on the main axis of propagation in the interaction gas, the XUV polarization via the Lewenstein model and the electric field of the resulting XUV pulse. Polarization gating, double optical gating (DOG) and ionization gating were reproduced and optimized. A conceptual problem arose for polarization gating and DOG: High intensities were beneficial for the conversion efficiency and the pulse duration due to the ionization gating effect. Consequently, a more advanced approach was required for the optimization of pure polarization gating and DOG. Additionally, hybrid DOG was introduced as a new technique. This is the first comparison of the techniques. The efficiencies show the same ordering as the best reported cases for each method but less differences. As the efficiencies and parameters were not too different a HHG setup flexible enough to allow all was built. Further technical solutions covered vacuum pumping, XUV optics with a high reflectivity and data acquisition. Pump-probe XUV-IR experiments with Ar time resolved Rabi oscillations for the first time in the XUV frequency regime. The investigation benefited from the high XUV intensity of another, HHG based setup. Measurements showed a process starting with the ionization of Ar by one XUV photon and continuing with the excitation of Ar1+ by a further XUV photon to a state Ar+*, which could then decay on the picosecond time scale or get ionized by an IR photon. Ar+* was identified, verified and the properties were used in a quantum mechanical model incorporating the XUV excitation, IR ionization and the Stark shift of Ar+*. The model explained the measured delay dependence of the Ar2+ yield by a combination of the Stark effect, which resulted in a reduced yield at the overlap of XUV and IR due to a detuning for the XUV excitation, and Rabi oscillations between Ar1+ and Ar+*, which created a minimum in the Ar+* population.

Die vorliegende Arbeit beschreibt ein Design für einen Attosekunden- Attosekunden Pump-Probe Versuchsaufbau, da bisher keine geeigneten Quellen existierten. Den ersten Abschnitt stellte eine nicht kollineare, optische, parametrische, gechirpte Pulsverstärkung (NOPCPA) zur Erzeugung kurzer, intensiver IR Pulse dar. Da Probleme im NOPCPA das Projekt über den Rahmen der Promotion hinaus verzögerten, beschreibt die Arbeit ein Design und keinen fertigen Versuchsaufbau. Dennoch wurde das Setup gebaut und soweit möglich getestet. Eine Hohe Harmonischen Erzeugung (HHG) sollte daraus XUV Pulse von Attosekundendauer erzeugen. Im letzten Abschnitt würde die gewonnene Strahlung verwendet und die resultierenden Ereignisse gemessen. Es existierten verschiedene Techniken zur Verkürzung von Pulsen aus Hoher Harmonischer Erzeugung (Gating). Eine Simulation wurde entwickelt um die resultierenden Pulsenergien zu vergleichen und die effizienteste Methode zu identifizieren. Die Berechnungen beschrieben zunächst das Laserfeld nach den entsprechenden Optiken und innerhalb des HHG-Mediums. Danach wurden die Polarisation mit dem Lewensteinmodell und das elektrische Feld des XUV-Pulses berechnet. Polarization Gating, Double Optical Gating (DOG) und Ionization Gating konnten reproduziert und optimiert werden. Bei der Optimierung von Polarization Gating und DOG wurde ein konzeptionelles Problem offensichtlich: Hohe Intensitäten waren aufgrund des Ionization Gating-Effekts für Dauer und Energie des Pulses vorteilhaft, so dass die Optimierung von reinem Polarization Gating und DOG eine komplexere Strategie erforderte. Zusätzlich wurde Hybrid DOG als neue Methode vorgeschlagen. Dies stellte den bisher ersten Vergleich der Gating- Methoden dar. Die berechneten Umwandlungsraten sind ähnlich und zeigten die gleiche Rangfolge wie die jeweils höchsten aus der Literatur. Ein HHG-Aufbau mit einer für alle Methoden hinreichenden Flexibilität, wurde gebaut. Weitere technische Lösungen befassten sich mit Vakuumpumpen, XUV-Optiken mit hoher Reflektivität und Messdatenerfassung. Pump-Probe-XUV-IR-Experimente mit Ar an einem weiteren Versuchsaufbau zeigten erstmals XUV-basierte Rabi- Os"-zil"-la"-ti"-o"-nen. Der beobachtete Prozess begann mit der Ionisation von Ar durch ein XUV-Photon zu Ar1+ und der Anregung zu Ar+* durch ein weiteres XUV-Photon. Der angeregte Zustand Ar+* konnte entweder spontan ein Photon emittieren (ps-Zeitskale) oder durch ein IR Photon ionisiert werden. Ar+* wurde identifiziert, validiert und seine Eigenschaften wurden in einem quantenmechanischen Modell verwendet, das die XUV-Anregung, IR-Ionisation und den IR-Starkeffekt für Ar+* einbezog. Das Modell erklärte die gemessene Abhängigkeit der Menge an Ar2+ als Kombination aus dem IR-Starkeffekt, welcher eine Reduktion am XUV-IR-Überlapp durch eine Verstimmung der XUV-Anregung bewirkte, und einer Rabi-Oszillationen zwischen Ar1+ und Ar+*, welche ein Minimum in der Ar+*-Population hervorrief.