Structural and Electrochemical Properties of Oxo-Functionalized Graphene

Abstract

In 1855, Brodie described the formation of graphite oxide for the first time. Graphene oxide (GO) has experienced more than 150 years of development, and a variety of preparation methods have emerged. In this thesis, oxo-functionalized graphene (oxoG) was used as a model to investigate the structural and electrochemical properties of oxoG and related materials. OxoG is a derivative of GO with a defined density of defects and well-controlled surface chemistry. Overall, the controllable structure of oxoG is further explored in the thesis. In the first part, the controllable fabrication of the pores at the single-layer level is carried out. The pores and the electron-withdrawing groups at the rims of pores enhance the photoluminescence of MoS2. The second part is about vacancy defects (small pores) and their oxygen functionalization. In addition, in terms of electrochemistry, the second part discusses that the defects of electrochemical oxygen functionalization are active sites for oxygen reduction catalysts to produce H2O2. The third part is about flake size of oxoG, morphology of oxoG film, and loading effect on the electrochemical reduction of oxoG film.

Im Jahr 1855 beschrieb Brodie zum ersten Mal die Bildung von Graphitoxid. Graphenoxid (GO) hat mehr als 150 Jahre der Entwicklungen erlebt, und eine Vielzahl von Darstellungsmethoden entstanden. In dieser Arbeit wurde oxo-funktionalisiertes Graphen (oxoG) als Modell verwendet, um die strukturellen und elektrochemischen Eigenschaften von oxoG und verwandten Materialien zu untersuchen. OxoG ist ein Derivat von GO mit einer definierten Dichte von Defekten und einer gut kontrollierten Oberflächenchemie. Insgesamt wird in dieser Arbeit die kontrollierbare Struktur von oxoG weiter erforscht. Im ersten Teil wird die kontrollierbare Herstellung der Poren auf Einzelschichtebene durchgeführt. Die Poren und die elektronenanziehenden Gruppen an den Rändern der Poren verstärken die Photolumineszenz von MoS2. Der zweite Teil befasst sich mit Leerstandsdefekten (kleine Poren) und deren Sauerstofffunktionalisierung. In Bezug auf die Elektrochemie wird im zweiten Teil erörtert, dass die Defekte der elektrochemischen Sauerstofffunktionalisierung aktive Stellen für Sauerstoffreduktionskatalysatoren zur Erzeugung von H2O2 sind. Der dritte Teil befasst sich mit der Flockengröße von oxoG, der Morphologie des oxoG-Films und dem Einfluss der Beladung auf die elektrochemische Reduktion des oxoG-Films.