Spin and Magnetization Dynamics Studied by Spin-Resolved Photoemission

Abstract

This work is a spin-, time- and angle-resolved photoemission (STARPES) study of ultrafast electron and spin dynamics in ferromagnetic thin films. The experimental studies address fundamentals of magnetism as well as spin dynamics relevant for technological application. The latter are determined by the interactions of electrons near the Fermi energy and their spin dependence. The utilization of such spin dependencies is a promising way towards technological innovation. In STARPES experiments we use a laser excitation preceding the actual measurement to drive the sample system out of equilibrium by exciting electrons into energetically higher states, where we investigate their dynamic behavior. The relaxation of the excited electrons transfers energy to the lattice and spin system. At high excitation densities this can lead to phase transitions and create novel states in the material. In this work a laser-induced magnetic phase transition in gadolinium has been investigated. It is the first successful study of a laser-induced demagnetization by means of STARPES. It yields the surprising result, that two fundamental magnetic properties of the same electronic state, exchange splitting and spin polarization, show different response times upon demagnetization. This underlines the importance of spin- and energy-resolved measurements. The result can furthermore explain the various demagnetization times found by different experimental techniques. To realize such a demagnetization experiment, it was necessary to install a new spin detector based on exchange scattering. Besides an increase in count rate, the great advantage of exchange scattering is that it is also suited to study nonmagnetic systems, which show spin-dependent phenomena just as fascinating and useful as the ones in magnetic systems. A further advantage of the new spin detector is the possibility to distinguish between spin dependence and magnetic linear dichroism in the photoemission intensity. We made use of this advantage to investigate the electron-magnon interaction of a minority-spin surface resonance in iron. A pronounced energy renormalization in this resonance revealed that the electron-magnon interaction can in fact be much stronger than previously observed. We find a coupling strength on the order of electron-phonon and electron-electron interaction. The magnetic character of the renormalization is reflected in a strong dichroic contrast, which has up to now not been observed in this context. Another system, in which magnonic contributions have been proposed to play an important role in electron-spin- flip scattering processes, is nickel. In a third STARPES experiment, we studied the electronic surface states of Ni(111). The scattering rates of excited electrons in the unoccupied image-potential states at this surface show an unexpectedly low spin dependence. This proves a minor contribution of magnon emission to the electronic scattering rates in nickel. The low magnonic contribution contradicts theoretical predictions for the scattering rates of hot electrons, which are highly relevant for the utilization of spin-polarized currents.

Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der ultraschnellen Elektronen- und Spindynamik in ferromagnetischen dünnen Filmen. Spin-, zeit- und winkelauflösende Photoelektronenspektroskopie (STARPES) wurde genutzt, um sowohl Grundzüge des Magnetismus als auch die für technische Anwendungen relevante Spindynamik zu untersuchen. Dies beinhaltet sowohl die Wechselwirkungen der Elektronen untereinander als auch mit den anderen Subsystemen des Materials wie dem Kristallgitter oder den magnetischen Freiheitsgraden. Das Verständnis der Spinabhängigkeit derartiger Wechselwirkungen ist ein vielversprechender Baustein für den technologischen Fortschritt. Die bisherige Nutzung spinabhängiger Effekte ist jedoch stark eingeschränkt. In STARPES-Experimenten nutzen wir eine, der eigentlichen Messung vorangehende, Laseranregung, um das zu untersuchende System aus seinem thermodynamischen Gleichgewicht auszulenken. Dabei werden die Elektronen des Systems in Zustände höherer Energie gebracht, in denen wir dann ihr dynamisches Verhalten untersuchen können. Durch die energetische Relaxation der Elektronen, wird Energie in andere Systeme transferiert, was bei hohen Anregungsdichten zu Phasenübergängen und neuartigen Zuständen des Materials führen kann. In dieser Arbeit ist ein solcher laserinduzierter magnetischer Phasenübergang in Gadolinium untersucht worden. Hier ist erstmalig eine Studie zur laserinduzierten Entmagnetisierung mittels STARPES geglückt. Die Ergebnisse unterstreichen die Wichtigkeit spin- und energieauflösender Experimente, denn sie zeigen, dass verschiedene für den Magnetismus charakteristische Größen wie die Austauschaufspaltung und die Spinpolarisation desselben Zustands in der Magnetisierungsdynamik unterschiedlich schnell reagieren. Dieses Ergebnis liefert nun auch eine Erklärung für die unterschiedlichen Entmagnetisierungszeiten, die zuvor unter Verwendung verschiedener experimenteller Techniken beobachtet wurden. Die Realisierung dieses Entmagnetisierungsexperiments erforderte zunächst die Installation eines neuen Spindetektors, der auf dem Prinzip der Austauschstreuung basiert. Neben einer erhöhten Zählrate hat die Nutzung der Austauschstreuung den Vorteil, dass sie bestens geeignet ist um auch nichtmagnetische Probensysteme spinaufgelöst zu untersuchen, welche ebenso interessante und nützliche spinabhängige Phänomene aufweisen wie magnetische Systeme. Ein weiterer Vorteil des neuen Detektors ist die Möglichkeit Spinabhängigkeiten und magnetischen Lineardichroismus voneinander zu trennen. Dies wurde in der vorliegenden Arbeit genutzt, um die Elektron-Magnon-Wechselwirkung an einer Oberflächenresonanz mit Minoritätsspincharakter in Eisen zu untersuchen. Die beobachtete ausgeprägte Energierenormalisierung der Bandstruktur belegt, dass die Wechselwirkung zwischen Elektronen und Magnonen deutlich stärker sein kann als bisher beobachtet wurde und sogar mit der Stärke der Elektron-Phonon- und der Elektron-Elektron-Wechselwirkung vergleichbar ist. Der magnetische Charakter der Renormalisierung spiegelt sich in einem starken dichroischen Kontrast wieder, der zuvor im Zusammenhang mit derartigen Phänomenen noch nicht beobachtet werden konnte. Auch in Nickel wurde der Emission von Magnonen bisher eine wichtige Rolle in der Streuung von Elektronen zugeordnet. In einem dritten STARPES Experiment wurden die elektronischen Oberflächenzustände der Ni(111)-Oberfläche untersucht. In den Streuraten der angeregten Elektronen in den unbesetzten Bildladungszuständen dieser Oberfläche zeigten sich jedoch vergleichsweise geringe Spinanhängigkeiten, die unter anderem auf einen sehr geringen Beitrag der Magnonenemission zu den Streuraten in Nickel schließen lässt. Dies steht aktuell im Widerspruch zu theoretischen Vorhersagen für die Streuraten heißer Elektronen, die von hoher Relevanz für die Nutzung spinpolarisierter Ströme sind.