dc.contributor.author
Agarwal, Animesh
dc.date.accessioned
2018-06-07T16:10:26Z
dc.date.available
2016-09-23T07:53:57.906Z
dc.identifier.uri
https://refubium.fu-berlin.de/handle/fub188/2152
dc.identifier.uri
http://dx.doi.org/10.17169/refubium-6354
dc.description.abstract
In Molecular Dynamics (MD), the nuclear quantum effects induced by the spatial
delocalisation of light atoms are treated via the path-integral (PI) approach
of Feynman. PIMD is a powerful method to compute quantum static and dynamical
properties; however the method is computationally very expensive which limits
its application to fairly small systems and short time scales. This thesis
deals with the extension of the recently developed Grand Canonical AdResS (GC-
AdResS) method to incorporate different PIMD algorithms: A relatively small
region is treated with PI formalism and is embedded into a large reservoir
containing the same molecules in a coarse-grained representation. Since we are
interested in calculating the quantum equilibrium (structural and dynamic)
properties, there is a need to properly define these quantities in the context
of open boundary systems. In this perspective, we first show the accuracy of
GC-AdResS in conjunction with classical MD in calculating an important
thermodynamic quantity, that is, the excess chemical potential. Next we show
the correspondence between the Bergmann-Lebowitz (BL) model for open boundary
systems and GC-AdResS and use the principles of BL model to define equilibrium
time correlation functions in open boundary systems. We calculate these
properties for liquid water and show that GC-AdResS gives the same results as
reference full-atomistic simulations. Finally, since the path-integral
formalism maps an atom onto a polymer ring with fictitious ``classical" beads,
we use the same theoretical concepts mentioned above for the calculation of
quantum properties of liquid water where GC-AdResS is merged with three
different PI techniques: path-integral molecular dynamics (PIMD), ring-polymer
molecular dynamics (RPMD) and centroid molecular dynamics (CMD). It is shown
that the results of PI-GC-AdResS methods are fully consistent with results
from full PI simulations.
de
dc.description.abstract
Mit der von Richard Feynman entwickelte Pfadintegral (PI)-Formulierung
k\"{o}nnen Kern-Quanteneffekte, die durch die Delokalisierung leichter
Atomkerne auftreten, mit den Methoden der Molekulardynamik (MD) behandelt
werden. Allerdings ist PIMD aufgrund des hohen Rechenaufwands auf kleine
Systeme und kurze Zeitskalen beschr\"{a}nkt. In dieser Dissertation wird eine
Erweiterung der k\"{u}rzlich entwickelten ``Grand Canonical AdResS''-Methode
(GC-AdResS) durch verschiedene PIMD-Algorithmen behandelt. Hierbei wird der
PI-Formalismus auf eine relativ kleine Region angewandt, die in eine grosses
Reservoir eingebettet ist, in dem die gleichen Molek\"{u}le in einem ``coarse-
grained''-Model behandelt werden. Um die strukturellen und dynamischen
Eigenschaften in dem Quantengleichgewicht zu berechnen, m\"{u}ssen zun\"achst
diese Eigenschaften f\"{u}r offener Systeme definiert werden. Hierzu zeigen
wir die Genauigkeit der GC-AdResS in Verbindung mit klassischen MD, indem wir
das chemische \"{U}berschusspotential berechnen. Wir zeigen die Entsprechung
zwischen dem Bergmann-Lebowitz (BL) Modell f\"{u}r offener Systeme und GC-
AdResS, und verwenden die Prinzipien des BL-Modells, um die Gleichgewichts-
Zeitkorrelationfunktionen f\"{u}r offener Systeme zu definieren. Diese
berechnen wir f\"ur fl\"{u}ssiges Wasserd und zu zeigen, dass GC-AdresS die
gleichen Ergebnisse wie MD bei vollst\"{a}ndig atomistischer Aufl\"{o}sung
ergibt. In der Pfadintegral-Formulierung wird jedes Atom als Ring von
``fiktiven'' klassischen Partikeln repr\"asentiert. Somit k\"{o}nnen wir die
zuvor entwickelten theoretischen Konzepte anwenden, um die
Quanteneigenschaften von Wasser zu untersuchen. Hierzu kombinieren wir GC-
AdResS mit drei verschiedene PI-Methoden: PIMD, ``Ring-polymer'' MD (RPMD) und
``Centroid''-MD (CMD). Wir zeigen, dass die Ergebnisse aller drei Methoden mit
denen einer reinen PI-Simulation konsistent sind.
de
dc.format.extent
xvi, 109 Seiten
dc.rights.uri
http://www.fu-berlin.de/sites/refubium/rechtliches/Nutzungsbedingungen
dc.subject
Multiscale Simulations
dc.subject
Open Boundary Systems
dc.subject
Path Integral Molecular Dynamics
dc.subject.ddc
500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik
dc.title
Path Integral Techniques in Molecular Dynamics Simulations of Open Boundary
Systems
dc.contributor.contact
animesh.agarwal@fu-berlin.de
dc.contributor.firstReferee
Prof. Christof Schuette
dc.contributor.furtherReferee
Prof. Carsten Hartmann
dc.date.accepted
2016-09-22
dc.identifier.urn
urn:nbn:de:kobv:188-fudissthesis000000103020-4
dc.title.translated
Pfadintegral-Molekulardynamikmethoden in der Simulation offener Systeme
de
refubium.affiliation
Mathematik und Informatik
de
refubium.mycore.fudocsId
FUDISS_thesis_000000103020
refubium.mycore.derivateId
FUDISS_derivate_000000020013
dcterms.accessRights.dnb
free
dcterms.accessRights.openaire
open access